金屬-有機(jī)骨架材料及NiS納米材料的制備及其在電化學(xué)傳感器中的應(yīng)用
本文選題:金屬-有機(jī)骨架材料 切入點(diǎn):硫化鎳納米顆粒 出處:《云南師范大學(xué)》2017年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文
【摘要】:金屬-有機(jī)骨架材料(MOFs)為多孔結(jié)構(gòu)且孔徑可調(diào)節(jié),具有比表面積大、粒徑可調(diào)節(jié)、易修飾等特點(diǎn),已經(jīng)受到越來(lái)越多科研工作者的青睞。本文合成了金屬-有機(jī)骨架材料MIL-101,構(gòu)建電化學(xué)傳感器用于嗎啡的快速檢測(cè)。然而,MOFs材料因其本身導(dǎo)電性弱甚至絕緣的特點(diǎn),在電化學(xué)方面的應(yīng)用受到限制。本文在金屬-有機(jī)骨架材料上負(fù)載了金屬納米顆粒,使其導(dǎo)電性增強(qiáng)的同時(shí)還具有好的生物相容性、較強(qiáng)催化性能等優(yōu)點(diǎn)。本文合成了Au NPs/MIL-101、Pt NPs@UiO-66-NH2納米復(fù)合材料,并將其用于構(gòu)建免疫傳感器檢測(cè)微囊藻毒素(MC-LR)、C-反應(yīng)蛋白(CRP)。除此之外,本文還合成了硫化鎳(NiS)納米顆粒作基底用于構(gòu)建免疫傳感器檢測(cè)CRP。具體內(nèi)容如下:(1)通過(guò)水熱合成法合成一種Cr3+的金屬-有機(jī)骨架材料MIL-101,制得電化學(xué)傳感器(MIL-101/GCE)用于嗎啡的快速靈敏檢測(cè)。嗎啡在MIL-101/GCE上的電化學(xué)行為用差分脈沖伏安法、循環(huán)伏安法來(lái)表征。在最佳條件下,測(cè)定嗎啡的線性范圍為1.5×10-6-2.0×10-4mol/L,檢測(cè)下限為5×10-7mol/L,相關(guān)系數(shù)為0.9911。將該傳感器用于血清中嗎啡的檢測(cè),回收率為101.7%,結(jié)果令人滿意。說(shuō)明該傳感器有良好應(yīng)用前景。(2)在上述合成的金屬-有機(jī)骨架材料(MIL-101)上負(fù)載了Au納米顆粒(Au NPs),形成Au NPs/MIL-101復(fù)合材料,該材料對(duì)抗壞血酸的氧化具有良好的催化性。以還原氧化石墨烯(rGO)作為固定基質(zhì),以Au NPs/MIL-101復(fù)合材料作為標(biāo)記材料,制備了一種競(jìng)爭(zhēng)型的微囊藻毒素免疫傳感器。該傳感器檢測(cè)微囊藻毒素的線性范圍為0.05 ng/mL-75μg/mL,線性相關(guān)系數(shù)為0.9951,檢測(cè)下限為0.02 ng/mL。(3)采用水熱合成法合成了金屬有機(jī)骨架材料UiO-66-NH2,負(fù)載了Pt納米顆粒(Pt NPs)制得金屬-有機(jī)骨架復(fù)合材料(Pt NPs@UiO-66-NH2),該材料對(duì)對(duì)硝基苯酚的還原具有較好的催化效果。以Pt NPs@UiO-66-NH2為固定基質(zhì)將CRP抗體(anti-CRP)固定于玻碳電極上,當(dāng)抗原與其發(fā)生特異性免疫反應(yīng)時(shí),會(huì)阻礙Pt NPs@Ui O-66-NH2對(duì)對(duì)硝基苯酚的催化作用,降低其響應(yīng)電流,從而實(shí)現(xiàn)CRP的快速檢測(cè)。在最優(yōu)的實(shí)驗(yàn)條件下,該傳感器在0.01-500 ng/mL有良好的線性關(guān)系,線性相關(guān)系數(shù)為0.9935,檢測(cè)下限為0.02 ng/mL。該傳感器制作簡(jiǎn)單,成本低廉,靈敏度高,穩(wěn)定性高。(4)合成了負(fù)載金納米(Au NPs)顆粒的硫化鎳(NiS)納米材料,通過(guò)殼聚糖(Chit)將其固定在玻碳電極表面作為電化學(xué)生物傳感器的固定基質(zhì)。將C-反應(yīng)蛋白(CRP)抗體固定到修飾過(guò)的玻碳電極表面,利用二茂鐵甲酸標(biāo)記CRP抗體,構(gòu)建夾心型CRP生物傳感器。采用差分脈沖伏安法(DPV)檢測(cè)標(biāo)記物二茂鐵甲酸在0.3 V左右的特征峰信號(hào),該電流與培育的CRP抗原量成正比,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)CRP的定量檢測(cè)。本傳感器檢測(cè)CRP的線性范圍為0.01-500 ng/mL,線性相關(guān)系數(shù)為0.9939,檢測(cè)下限為3.3 pg/mL。該免疫傳感器提供了一種更有效和更靈敏地檢測(cè)CRP的方法。
[Abstract]:The metal-organic framework material (MOFs) is porous with adjustable pore size, large specific surface area, adjustable particle size, easy modification and so on. MIL-101, a metal-organic skeleton material, was synthesized and electrochemical sensors were constructed for the rapid detection of morphine. The application of electrochemistry is limited. In this paper, metal nanoparticles are loaded on metal-organic skeleton materials, which enhance their electrical conductivity and have good biocompatibility. In this paper, au NPs / MIL-101 Pt NPs@UiO-66-NH2 nanocomposites were synthesized and used to construct an immunosensor for the detection of microcystins MC-LRN C-reactive protein (CRP). In this paper, nickel sulphide (NiS) nanoparticles were also synthesized as substrates to construct an immunosensor for the detection of CRPs. The specific contents are as follows: (1) by hydrothermal synthesis, a metal-organic skeleton material MIL-101 of Cr3 was synthesized, and the electrochemical sensor MIL-101 / GCE-MIL-101 / GCEwas prepared for use in the detection of CRPs. Rapid and sensitive detection of morphine. The electrochemical behavior of morphine on MIL-101/GCE was determined by differential pulse voltammetry. Under the optimum conditions, the linear range of morphine was 1.5 脳 10-6-2.0 脳 10-4 mol / L, the detection limit was 5 脳 10-7 mol / L, and the correlation coefficient was 0.9911.The sensor was used to detect morphine in serum. The recovery rate is 101.7 and the results are satisfactory. The results show that the sensor has a good prospect of application. It shows that the sensor is loaded with au nanoparticles and au NPs to form au NPs/MIL-101 composites on the metal-organic skeleton material (MIL-101). This material has good catalytic properties for the oxidation of ascorbic acid. The reduced graphene oxide rgox is used as the fixed matrix, and the au NPs/MIL-101 composite is used as the marking material. A competitive microcystin immunosensor was prepared. The linear range of the biosensor for microcystins was 0. 05 ng/mL-75 渭 g / mL, the linear correlation coefficient was 0. 9951, and the detection limit was 0. 02 ng / mL. 3) the organometallic skeleton was synthesized by hydrothermal synthesis. The metal-organic matrix composite (Pt NPs) was prepared from UiO-66-NH _ 2 supported Pt nanoparticles. This material has a good catalytic effect on the reduction of p-nitrophenol. CRP anti-CRP was immobilized on the glassy carbon electrode with Pt NPs@UiO-66-NH2 as the stationary substrate. The specific immunoreaction of Pt NPs@Ui O-66-NH2 on p-nitrophenol will be blocked when the antigen reacts with it, and the response current of Pt NPs@Ui O-66-NH2 will be reduced, so that the rapid detection of CRP can be achieved. The sensor has a good linear relationship at 0.01-500 ng/mL. The linear correlation coefficient is 0.9935 and the detection limit is 0.02 ng / mL. The sensor has the advantages of simple fabrication, low cost, high sensitivity and high stability. Chitosan was immobilized on the surface of glassy carbon electrode as the immobilized substrate of electrochemical biosensor. The antibody against C-reactive protein was immobilized on the surface of modified glassy carbon electrode. Ferrocenyl formic acid was used to label CRP antibody. A sandwich CRP biosensor was constructed. The characteristic peak signal of ferroceneformic acid was detected by differential pulse voltammetry. The current was proportional to the amount of CRP antigen. The linear range of detection of CRP is 0.01-500 ng / mL, the linear correlation coefficient is 0.9939, and the detection limit is 3.3 PG / mL. This immunosensor provides a more effective and sensitive method for detecting CRP.
【學(xué)位授予單位】:云南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:O657.1;TP212.2
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