本文關鍵詞： 含碘氣溶膠 光電離 光腔衰蕩 煙霧箱 流動反應池　出處：《安徽大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：大氣氣溶膠是灰霾污染的重要組成部分,對大氣環(huán)境、氣候變化和人類健康等具有非常重要的影響。已有的研究表明,除了直接排放的一次氣溶膠,由大氣中的一次污染物通過大氣氧化反應形成的二次氣溶膠也是大氣氣溶膠的另一重要來源,因此深入認識相關的大氣氧化反應與二次氣溶膠的形成機制是理解大氣氣溶膠的環(huán)境、氣候和健康效應的前提與基礎。碘循環(huán)在大氣化學中具有重要的地位,作為二次氣溶膠的重要組成部分,含碘二次氣溶膠在海洋邊界層扮演著重要的角色�，F(xiàn)有的研究表明含碘氣溶膠的形成和生長源于含碘前體物(碘或含碘化合物)的氧化和后續(xù)聚合過程,含碘前體物的初步氧化會形成IO、OIO等具有高度反應活性的初級碘氧化物,進一步的氧化反應產(chǎn)生更穩(wěn)定的碘氧化物IxOy,再經(jīng)過后續(xù)聚合反應導致碘氧粒子(IOPs)的形成。碘氧粒子的形成機制決定了含碘氣溶膠的物化特性,最終決定了其環(huán)境與氣候效應。然而,現(xiàn)有的模型研究與大氣觀測結果之間,甚至是不同模型研究之間常常存在分歧,這些分歧又進而導致人們在評估含碘氣溶膠對全球環(huán)境和氣候變化影響效應上的不確定性。因此,實現(xiàn)對具有高度反應活性的碘氧化物的在線探測與含碘氣溶膠化學組成的在線分析,深入認識含碘前體物的大氣氧化反應與相應的含碘氣溶膠的形成機制,是當前大氣和環(huán)境科學研究的熱點之一,對于準確評估含碘氣溶膠的全球或區(qū)域性環(huán)境與氣候效應具有重要的意義。本文基于實驗室模擬反應系統(tǒng)—煙霧箱系統(tǒng)和流動反應池,通過對碘氧化物的在線探測和含碘氣溶膠粒子化學組成的在線分析,探究了單質碘和二碘甲烷臭氧光氧化反應生成碘氧化物的反應機制和含碘氣溶膠的形成機制,主要的研究工作和結果如下:1.基于流動反應系統(tǒng)與光腔衰蕩光譜(CRDS)的聯(lián)用,實現(xiàn)了對二碘甲烷臭氧光氧化反應過程中高反應活性碘氧化物(IO和OIO)的實時在線探測,并探究了 NO2和H2O對碘氧化物的動力學影響機制。研究發(fā)現(xiàn)NO2和H2O對于反應過程的中間產(chǎn)物碘氧(IO)存在著一定的抑制作用,會使IO的濃度逐漸降低。表明NO2和H2O可能參與了碘氧化物的形成過程,并對后續(xù)含碘氣溶膠的形成機理、動力學過程以及產(chǎn)率變化產(chǎn)生著重要影響。2.利用靜電掃描粒徑譜儀(SMPS)對煙霧箱系統(tǒng)中產(chǎn)生的含碘氣溶膠粒子的粒徑分布進行在線測量,研究了環(huán)境因素(前體物種類、濃度和光照條件)對含碘氣溶膠形成的影響。對于I2/KI/H2O溶液的臭氧光氧化實驗研究的結果表明:a.前體物濃度的增加有助于含碘氣溶膠的形成;b.光照條件更有利于氣溶膠的生成。進一步的研究表明在光照和無光照條件下I2的臭氧氧化可能存在兩種不同反應機制:在光照條件下,12首先光解產(chǎn)生I原子,后續(xù)I原子與03反應占主導地位;而在無光照條件下,I2主要與臭氧產(chǎn)生過程中伴生的O原子發(fā)生反應。3.基于熱解析可調諧真空紫外光電離飛行時間氣溶膠質譜(TD-VUV-TOF-PIAMS)和流動反應池系統(tǒng)的聯(lián)用,實現(xiàn)了對含碘氣溶膠粒子的化學組分的在線探測與分析。結合流動管的反應時間與探測時間分離的特點與同步輻射單光子電離的優(yōu)點,實驗測量了 CH2I2與臭氧光氧化反應形成的含碘氣溶膠粒子的光電離質譜和主要化學組分的光電離效率曲線(PIE),利用實驗獲得的各主要組分的電離能,并結合量子化學理論,最終確認了這些組分的分子化學組成,為深入探究含碘氣溶膠的形成機制提供了前提和基礎。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：安徽大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X513;O648.16

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本文編號：1546580