本文關(guān)鍵詞： 模擬酶 納米材料 過氧化物 金屬有機框架　出處：《西南大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：酶在生命體中參與很多重要的生命活動。天然酶具有反應條件溫和、催化效率高、專一性強、選擇性好等優(yōu)點,在生物技術(shù)、醫(yī)藥、化工等領(lǐng)域應用廣泛。但是天然酶自身存在一定局限性,比如易失活、易變性、穩(wěn)定性差,此外天然酶的制備、純化、儲存成本高。因此,開發(fā)新材料作為模擬酶的研究是刻不容緩的。葡萄糖是細胞常見的代謝中間體和主要能量來源,葡萄糖的含量可以提供許多疾病信息,例如葡萄糖的含量是低血糖和糖尿病的重要指標。近年來,納米材料作為過氧化物模擬酶檢測葡萄糖和過氧化氫含量受到了廣泛關(guān)注,設(shè)計出催化活性高,選擇性好,成本低和穩(wěn)定性佳的模擬酶很重要。金屬有機骨架(MOFs)具有較大的比表面積,豐富的金屬活性位點,但是用MOFs作為模擬酶的研究較少。因此,本文探究了金屬有機框架及其衍生材料作為過氧化物模擬酶的應用效果。論文共分為四章:第一章:文獻綜述。不同種類的材料作為模擬酶的研究進展。第二章:本章通過微波法合成具有豐富鐵金屬活性位點的水穩(wěn)定性Fe-MIL-88NH_2MOFs,并將其作為有效的模擬酶來檢測H_2O_2和葡萄糖。化學動力學和化學發(fā)光光譜結(jié)果表明MOFs Fe-MIL-88NH_2能有效增強luminol-H_2O_2弱化學發(fā)光體系的發(fā)光.化學發(fā)光信號的增強可能依賴于化學發(fā)光體系中的電子轉(zhuǎn)移過程和MOFs Fe-MIL-88NH_2材料催化過氧化氫分解產(chǎn)生的自由基。體系化學發(fā)光強度和過氧化氫濃度的具有一定的線性關(guān)系,設(shè)計一種基于化學發(fā)光反應的分析方法檢測水樣中過氧化氫含量。這種方法簡單、靈敏,有良好的選擇性。該方法也可以用于檢測血清中的葡萄糖含量。在實驗環(huán)境中,H_2O_2的線性范圍為是1×10-7-2×10-5mol/L,能檢測的最低濃度為1.3×10-8mol/L。在實驗環(huán)境中,葡萄糖濃度在1×10-7~1×10-5mol/L范圍內(nèi)與其化學發(fā)光強度呈現(xiàn)出良好的線性關(guān)系。試驗結(jié)果表明,這種方法能用來檢測血清樣品中的葡萄糖含量,和實際水樣中的過氧化氫含量。第三章:通過表面活性劑輔助法合成PVP修飾的MOFs,得到二維納米層狀結(jié)構(gòu)的PVP-Fe-MIL-88NH_2作為高效模擬酶來檢測H_2O_2和葡萄糖。化學動力學曲線和化學發(fā)光光譜圖可以表明該二維納米層狀結(jié)構(gòu)的PVP-Fe-MIL-88NH_2能明顯加強luminol-H_2O_2弱化學發(fā)光體系的發(fā)光。我們推斷化學發(fā)光信號的增強可依賴于化學發(fā)光體系中的電子轉(zhuǎn)移過程和材料催化過氧化氫分解產(chǎn)生的活性氧類自由基。材料可以催化過氧化氫的分解,加快生成超氧自由基和羥基自由基。這些活性氧自由基誘導魯米諾產(chǎn)生激發(fā)態(tài)的3-氨基鄰苯二甲酸陰離子自由基,當激發(fā)態(tài)魯米諾自由基返回到基態(tài)時,就會產(chǎn)生化學發(fā)光。根據(jù)過氧化氫濃度與化學發(fā)光強度的相關(guān)性,可以設(shè)計一種基于化學發(fā)光反應的分析方法檢測水樣中過氧化氫含量。這種方法簡單、靈敏,并且有良好的選擇性。該方法也可以用于檢測葡萄糖含量。在實驗環(huán)境下,過氧化氫的線性范圍為是5×10-8mol/L到1×10-4mol/L。在最優(yōu)條件下,葡萄糖濃度在1×10-8~1×10-5mol/L范圍內(nèi)與其化學發(fā)光強度呈現(xiàn)出一定的線性關(guān)系。由于二維層狀結(jié)構(gòu)可以暴露更多金屬活性位點,使反應物和活性位點接觸更加充分,該材料作為模擬酶檢測過氧化氫和葡萄糖含量比Fe-MIL-88NH_2MOFs有線性范圍寬,檢出限低,靈敏度高的優(yōu)勢。驗結(jié)果表明,這種方法能用來檢測血清樣品中的葡萄糖,也可以用來檢測實際水樣中的過氧化氫。第四章:均勻混合ZIF-67 MOFs和PVP-Fe-MIL-88NH_2固體,并碳化均勻混合物得到Fe_3O_4@Co_3O_4@C納米復合材料,該材料可以作為高效模擬酶來檢測H_2O_2和葡萄糖。根據(jù)化學發(fā)光光譜和化學動力學的研究分析結(jié)果表明碳化后的復合材料能明顯加強魯米諾過氧化氫弱化學發(fā)光體系的發(fā)光.這種化學發(fā)光信號的增強依賴于該納米材料催化過氧化氫分解產(chǎn)生的自由基和化學發(fā)光體系中的電子轉(zhuǎn)移過程。Fe_3O_4@Co_3O_4@C材料中的Fe_3O_4,Co_3O_4都是過氧化物模擬酶有效成分,實驗證明在該復合材料中起到協(xié)同作用催化過氧化氫分解,加快生成超氧自由基和羥基自由基的過程。這些活性氧自由基誘導魯米諾產(chǎn)生激發(fā)態(tài)的3-氨基鄰苯二甲酸陰離子自由基,當激發(fā)態(tài)魯米諾返回到基態(tài)時,就會產(chǎn)生化學發(fā)光。根據(jù)過氧化氫濃度與化學發(fā)光強度的相關(guān)性,可以設(shè)計一種基于化學發(fā)光反應的分析方法檢測水樣中過氧化氫含量。這種方法操作簡單、檢測靈敏,并且有良好的選擇性。同時該方法也可以用于檢測葡萄糖含量。在實驗環(huán)境中,H_2O_2的線性范圍為是1×10-8mol/L到6×10-5mol/L。在最優(yōu)條件下,葡萄糖濃度在5×10-8~3×10-5mol/L范圍內(nèi)與其相應的化學發(fā)光強度呈現(xiàn)出一定的線性關(guān)系。試驗結(jié)果表明,這種方法能用來檢測血清樣品中葡萄糖含量,也可以用來檢測水樣中的過氧化氫的含量。
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【學位授予單位】：西南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O629.8

【參考文獻】

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1 羅成;李艷;龍建綱;;納米材料模擬酶的應用研究進展[J];中國科學:化學;2015年10期

2 扶昭富;李攻科;胡玉斐;;基于Ag(Ⅲ)配合物的流動注射-化學發(fā)光法快速測定血清中的氫化可的松[J];分析化學;2015年09期

3 李延增,閆牧夫;TC4薄壁件熱處理過程形狀尺寸變化數(shù)值預報[J];材料科學與工藝;2005年01期

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1 徐秀芳;納米材料模擬酶及其分析應用[D];江南大學;2014年

2 張維敏;普魯士藍納米粒子過氧化物模擬酶及其在過氧化氫和葡萄糖檢測中的應用研究[D];陜西師范大學;2013年

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本文編號：1536064