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釩酸鹽基復(fù)合催化劑的制備、表征及其光催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2018-02-09 15:22

  本文關(guān)鍵詞: 光催化 釩酸鉍 釩酸銦 降解 產(chǎn)氫 出處:《華南理工大學(xué)》2016年碩士論文 論文類(lèi)型:學(xué)位論文


【摘要】:光催化技術(shù)作為一種新興的綠色環(huán)保技術(shù)在解決環(huán)保和能源方面問(wèn)題表現(xiàn)突出。光催化技術(shù)的關(guān)鍵還是光催化劑,尋找一種穩(wěn)定、高效、價(jià)廉的催化劑是光催化領(lǐng)域的重點(diǎn)。釩酸鹽由于在可見(jiàn)光區(qū)域有很強(qiáng)的響應(yīng),同時(shí)光催化性能良好,逐漸被人們認(rèn)識(shí)。但是單體還是存在一定的缺點(diǎn),形貌不規(guī)整、比表面積小、吸附性能差和光生電子空穴容易復(fù)合等,限制了釩酸鹽單體的研究和應(yīng)用。因此,需要通過(guò)摻雜和復(fù)合等手段來(lái)修飾半導(dǎo)體的性能,拓寬其光響應(yīng)區(qū)域,調(diào)整能帶結(jié)構(gòu),促進(jìn)光生電子空穴分離,增加電子和空穴的利用率,以期獲得高效的可見(jiàn)光催化劑。本文的主要內(nèi)容如下:1.利用水熱法成功制備晶體生長(zhǎng)良好的In~(3+)摻雜BiVO_4材料,采用XRD、Raman、SEM、TEM、XPS、BET、UV-vis DRS等表征手段分別對(duì)單體BiVO_4和不同濃度摻雜BiVO_4進(jìn)行表征,分別觀察和分析樣品的結(jié)構(gòu)和組成,最后以甲基藍(lán)為目標(biāo)污染物研究不同材料的光催化活性。經(jīng)過(guò)表征分析結(jié)合降解效率總結(jié)催化劑的光催化活性增強(qiáng)的機(jī)理。分析結(jié)果表明,摻雜樣品的光催化效率都比單體表現(xiàn)要好,所有樣品都是生長(zhǎng)良好的單一單斜相,In~(3+)的摻入使BiVO_4晶形扭曲,同時(shí)調(diào)整BiVO_4的帶隙能變得更窄,產(chǎn)生更多的光生電子空穴參與光催化反應(yīng),增強(qiáng)的摻雜樣品的光催化性能。其中,當(dāng)In~(3+)的摻雜量為5.0mol%,樣品的光催化性能表現(xiàn)最好。2.水熱法制備了以聚乙二醇(PEG-200)為模板劑的稀土元素Eu復(fù)合BiVO_4光催化劑,并對(duì)材料進(jìn)行XRD、Raman、SEM、TEM、BET、UV-DRS的表征和分析。以光催化降解甲基藍(lán)(MB)效率作為光催化活性的指標(biāo),考察Eu復(fù)合對(duì)Bi VO4光催化活性的影響。結(jié)果表明:Eu復(fù)合可使BiVO_4的晶型發(fā)生轉(zhuǎn)變,同時(shí)又抑制四方相晶體生長(zhǎng),使晶粒尺寸變小,比表面積增大。復(fù)合樣品中,部分Eu3+進(jìn)入BiVO_4晶格內(nèi)取代Bi3+,使晶形發(fā)生畸變,有利于光催化活性的提高。當(dāng)Eu的復(fù)合量為50%時(shí),光催化降解甲基藍(lán)的效率最高,可見(jiàn)光照射120min降解效率可達(dá)到90%,較純Bi VO4的光降解效率明顯提高。3.由于SnO_2和InVO_4的能帶結(jié)構(gòu)理論上都具有產(chǎn)氫性能,嘗試將兩種半導(dǎo)體復(fù)合制備出一種新型高效的光催化材料。簡(jiǎn)單水熱法制備SnO_2/InVO_4復(fù)合半導(dǎo)體材料,表征分析過(guò)后,檢驗(yàn)樣品的光催化產(chǎn)氫性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,復(fù)合樣品只在紫外光域有較強(qiáng)的響應(yīng),紫外光下制備樣品均有一定程度的產(chǎn)氫性能。復(fù)合樣品的吸收帶邊緣介于兩種單體樣品之間,帶隙能也介于兩種單體的帶隙能之間,但是復(fù)合樣品要比單體的產(chǎn)氫效果要好,這是因?yàn)閺?fù)合樣品的產(chǎn)氫性能是受形貌、比表面積、光響應(yīng)強(qiáng)度、帶隙能等綜合影響的結(jié)果。當(dāng)In:Sn的摩爾比為9:1時(shí),表現(xiàn)出最佳的產(chǎn)氫性能,紫外光照射5h能產(chǎn)生118.4μmol氫氣。
[Abstract]:Photocatalytic technology, as a new green environmental protection technology, is outstanding in solving environmental protection and energy problems. The key of photocatalytic technology is photocatalyst to find a stable and efficient photocatalyst. The cheap catalyst is the focus of photocatalysis. Vanadate is known because of its strong response in the visible region and good photocatalytic performance. However, the monomer still has some shortcomings and irregular morphology. The research and application of vanadate monomers are limited by small specific surface area, poor adsorption performance and easy recombination of photogenerated electron holes. Therefore, it is necessary to modify the properties of semiconductors by doping and recombination, so as to broaden the photoresponse region of vanadate monomers. Adjust the energy band structure, promote photogenerated electron hole separation, increase the utilization rate of electron and hole, The main contents of this paper are as follows: 1. In~(3 doped BiVO_4 materials with good crystal growth were prepared by hydrothermal method. The monomer BiVO_4 and BiVO_4 doped with different concentrations were characterized by means of XRDX Ram Sem Tem Tem Tet UV-vis DRS, respectively. The structure and composition of the samples were observed and analyzed respectively. Finally, the photocatalytic activity of different materials was studied with methyl blue as the target pollutant. The mechanism of the enhancement of the photocatalytic activity of the catalyst was summarized by combining the degradation efficiency with the characterization analysis. The photocatalytic efficiency of the doped samples is better than that of the monomers, and the doping of all the samples is a single monoclinic phase with good growth, which distorts the crystal shape of BiVO_4, and at the same time adjusts the band gap energy of BiVO_4 to become narrower. To produce more photogenerated electron holes to participate in photocatalytic reactions, to enhance the photocatalytic properties of doped samples. When the doping amount of In~(3 is 5.0 mol, the photocatalytic performance of the sample is the best. 2. The rare earth element EU composite BiVO_4 photocatalyst with polyethylene glycol PEG-200 as template was prepared by hydrothermal method. The effect of EU composite on the photocatalytic activity of Bi VO4 was investigated by using the photocatalytic degradation efficiency of MBB as the index of photocatalytic activity. The results showed that the composition of EU could change the crystal structure of BiVO_4. At the same time, the crystal growth of tetragonal phase was inhibited, and the grain size became smaller and the specific surface area increased. In the composite sample, some Eu3 entered the BiVO_4 lattice instead of Bi3, which caused the crystal shape distortion, which was beneficial to the improvement of photocatalytic activity. The photocatalytic degradation efficiency of methyl blue was the highest, and the degradation efficiency of visible light could reach 90% after 120min irradiation, which was significantly higher than that of pure Bi VO4. The energy band structure of SnO_2 and InVO_4 both had hydrogen production properties in theory, and the photocatalytic degradation efficiency of methyl blue was higher than that of pure Bi VO4. A novel and efficient photocatalytic material was prepared by combining two kinds of semiconductors. A simple hydrothermal method was used to prepare SnO_2/InVO_4 composite semiconductor materials. After characterization and analysis, the photocatalytic hydrogen production properties of the samples were tested. The composite samples only have a strong response in the ultraviolet domain, and all the samples prepared under ultraviolet light have a certain degree of hydrogen production. The absorption band edge of the composite sample is between the two monomers, and the band gap energy is also between the band gap energy of the two monomers. But the hydrogen production effect of the composite sample is better than that of the monomer, because the hydrogen production performance of the composite sample is affected by the morphology, the specific surface area, the light response intensity, the band gap energy, etc. When the molar ratio of In:Sn is 9: 1, The optimum hydrogen production performance was obtained. The UV irradiation could produce 118.4 渭 mol hydrogen for 5 h.
【學(xué)位授予單位】:華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:O643.36

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本文編號(hào):1498238

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