發(fā)布時(shí)間：2018-01-28 23:19

  本文關(guān)鍵詞： 水滑石 層狀稀土氫氧化物 吸附 脫附 催化　出處：《北京化工大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：層狀氫氧化物包括層狀多金屬氫氧化物和單一金屬氫氧化物,其中的金屬元素具有優(yōu)越的可調(diào)控性,包括普通金屬、過渡金屬和稀土金屬等。由于層狀氫氧化物結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的特殊性,即融合了二維層狀納米材料和金屬離子兩者的優(yōu)點(diǎn),在吸附、分離、催化、生物和光電磁等領(lǐng)域被廣泛的應(yīng)用。本論文基于兩種層狀氫氧化物,即層狀雙金屬氫氧化物(水滑石)和層狀單一稀土金屬氫氧化物,分別系統(tǒng)地研究了它們的吸附、催化性能以及在分析領(lǐng)域的應(yīng)用。具體研究?jī)?nèi)容如下：(1)以層狀雙金屬氫氧化物(碳酸根插層的水滑石)為吸附劑,通過靜電吸引作用表面吸附陰離子染料(甲基橙)。以聚合物聚乙烯亞胺為脫附劑,研究甲基橙的脫附行為。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在不同的pH值條件下,聚乙烯亞胺都能夠?qū)⒓谆葟乃砻婷摳较聛怼Ｃ摳綑C(jī)理研究證明,在低pH值條件下(9.5),質(zhì)子化的聚乙烯亞胺通過靜電吸引作用將負(fù)電性的甲基橙從碳酸根水滑石表面脫附下來;在高pH值條件下(9.5),脫附機(jī)理源于兩種作用力的協(xié)同作用：1)甲基橙的磺酸根官能團(tuán)和電中性的聚乙烯亞胺的氨基官能團(tuán)之間的氫鍵作用力,2)溶液中大量存在的氫氧根與碳酸根水滑石表面吸附的甲基橙之間的離子交換作用。連續(xù)五次吸附-脫附循環(huán)利用之后,再生的碳酸根水滑石仍然能保持80%的吸附率,遠(yuǎn)高于0.1 M NaOH溶液作為脫附劑時(shí)水滑石的再生吸附率。聚乙烯亞胺作為一種新型、有效的脫附劑,為解決水滑石表面陰離子吸附-脫附問題開辟了新的途徑。(2)以水滑石為主體,將碳源(檸檬酸鈉)和表面活性劑(十二烷基硫酸鈉)作為客體共同插入水滑石層間,再原位水熱合成有機(jī)改性的水滑石-石墨烯量子點(diǎn)復(fù)合型吸附劑,研究其對(duì)非離子型有機(jī)分子(2,4,6-三氯苯酚)的吸附性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,有機(jī)改性的水滑石-石墨烯量子點(diǎn)復(fù)合物對(duì)2,4,6-三氯苯酚表現(xiàn)出優(yōu)異的吸附性能(119 mg/g),并且吸附行為符合Langmuir吸附等溫線和擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。吸附機(jī)理研究證明,吸附性能提升的原因來自于復(fù)合物層間的石墨烯量子點(diǎn)和十二烷基硫酸鈉對(duì)2,4,6-三氯苯酚的協(xié)同吸附效應(yīng),即石墨烯量子點(diǎn)和2,4,6-三氯苯酚之間的氫鍵作用力和π-π相互作用以及十二烷基硫酸鈉的疏水長(zhǎng)鏈和2,4,6-三氯苯酚之間的疏水相互作用。因此,這種新型復(fù)合吸附劑不僅可以應(yīng)用于吸附其他非離子型有機(jī)分子,而且為開發(fā)基于有機(jī)改性水滑石和石墨烯量子點(diǎn)的復(fù)合型吸附劑提供了新的思路。(3)以層狀單一稀土金屬氫氧化物(Y-NO_3-LRHs)及其煅燒產(chǎn)物(Y_20_3)作為催化劑,研究其表面化學(xué)吸附氧對(duì)催化發(fā)光選擇性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Y-NO_3-LRHs只對(duì)乙醚有催化發(fā)光信號(hào),表現(xiàn)出特異的選擇性；然而Y_20_3則能催化氧化多種揮發(fā)性有機(jī)化合物產(chǎn)生光信號(hào)。機(jī)理研究證明兩種催化劑的催化發(fā)光選擇性差異來源于二者表面化學(xué)吸附氧量的不同。對(duì)于表面有較少化學(xué)吸附氧的Y-NO_3-LRHs,只有乙醚能被催化氧化至乙醛的電子激發(fā)態(tài)中間體(CH_3CHO~*),當(dāng)CH_3CHO~*由激發(fā)態(tài)回到基態(tài)時(shí)以輻射躍遷的形式發(fā)射出光；但是Y_20_3表面有足夠多的化學(xué)吸附氧,不僅能夠?qū)⒁颐汛呋趸罜H_3CHO~*,還能將其他有機(jī)揮發(fā)物催化氧化至二氧化碳的電子激發(fā)態(tài)中間體(C02~*)。因此,利用Y-NO_3-LRHs和Y_20_3作為催化劑模型,證明了催化劑表面化學(xué)吸附氧對(duì)催化發(fā)光選擇性有至關(guān)重要的影響。
[Abstract]:Multi layered double hydroxides including layered metal hydroxide and single metal hydroxide, metal element which has excellent regulation performance, including ordinary metal, transition metal and rare earth metals. Because of the particularity of the structure and properties of layered double hydroxides, which combines the advantages of the two, two dimensional layered nano materials and metal ions in the adsorption and separation. Catalytic, biological and photoelectric magnetic fields are widely used. This paper is based on two layered double hydroxides, namely layered double hydroxides (LDHs) and layered single rare earth metal hydroxide, were systematically studied its adsorption, catalytic performance and application in the field of analysis. The specific contents are as follows: (1) with layered double hydroxides (carbonate intercalated hydrotalcite) as adsorbent by electrostatic adsorption surface of anionic dyes (Jia Jicheng). As a polymer Polyethyleneimine as desorption agent, the desorption behavior of methyl orange. The experimental results show that under different pH conditions, polyethyleneimine can be removed from the methyl orange hydrotalcite. The surface of the study on the removal mechanism of that, under low pH conditions (9.5), protonated polyethylene imine will be charged the methyl orange off from carbonate hydrotalcite adhered to the surface by electrostatic attraction; at high pH conditions (9.5), the synergistic effect mechanism of desorption from two factors: 1) the hydrogen bond interaction between polyethyleneimine methyl sulfonic group and neutral amino groups, 2) ion exchange interaction there are a lot of solution between hydroxyl and carbonate hydrotalcite surface adsorption of methyl orange. Five consecutive adsorption desorption cycles using carbonate hydrotalcite after regeneration can still keep 80% of the adsorption rate, far higher than the 0.1 M NaOH Solution as desorption agent regeneration adsorption rate. Hydrotalcite polyethylenimine as a new, effective desorption agent, to solve the anionic surface adsorption - desorption opens up a new way. (2) using hydrotalcite as the main carbon source (sodium citrate) and surfactant agent (twelve sodium dodecyl sulfate) as the object of the common insertion of LDHs, and in situ hydrothermal synthesis of Organic Modified Hydrotalcite - gqds composite adsorbent of organic molecules on nonionic (2,4,6- three chloro phenol) adsorption performance. The experimental results show that the Organic Modified Hydrotalcite graphene quantum dot complexes of 2,4,6- three chlorophenol showed excellent adsorption properties (119 mg/g), and the adsorption behavior with Langmuir isotherm and pseudo two order kinetics model. The adsorption mechanism that causes adsorption performance from composite layer CO adsorption effect of gqds and twelve sodium dodecyl sulfate 2,4,6- three chlorophenol, interaction between 2,4,6- and graphene quantum three chloro phenol hydrogen bonds and pi pi interactions and twelve hydrophobic long chain alkyl sodium sulfate and 2,4,6- three chloro phenol hydrophobic. Therefore, this new type of the composite adsorbent can be applied not only to absorb other nonionic organic molecules, but also for the development of organic compound adsorbent of hydrotalcite and graphene quantum dots provides new ideas. (3) based on layered single rare earth metal hydroxide (Y-NO_3-LRHs) and its calcined product (Y_20_3) as catalyst, effect study on the surface chemical adsorption oxygen on the catalytic selective luminescence. Experimental results show that the Y-NO_3-LRHs catalytic luminescence signal of ether, exhibit specific selectivity; however Y_20_3 can catalytic oxidation A variety of volatile organic compounds to produce light signals. The results proved that the catalytic mechanism of two kinds of catalyst selectivity difference comes from the two light emitting surface chemical adsorption of oxygen on the surface. There are fewer chemical adsorption oxygen Y-NO_3-LRHs, ether can be only electronically excited intermediate catalytic oxidation to acetaldehyde (CH_3CHO~*), when CH_3CHO~* from excited state to the ground state in the form of radiation transition to emit light; but Y_20_3 surface chemical adsorption oxygen enough, not only can the ether catalytic oxidation to CH_3CHO~*, but also other volatile organic compounds by catalytic oxidation of carbon dioxide to the electronic excited state intermediate (C02~*). Therefore, the use of Y-NO_3-LRHs and Y_20_3 as the catalyst model, surface chemical oxygen adsorption catalyst have a vital effect on selective catalytic luminescence is proved.

【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;O647.33

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