本文關(guān)鍵詞：甲基羥基取代瓜環(huán)的合成、分離及超分子自組裝體的研究　出處：《貴州大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：瓜環(huán)(cucurbit[n]urils,)是一類具有疏水性空腔,且由多個(gè)苷脲通過橋聯(lián)亞甲基連接起來的大環(huán)化合物,兩端口修飾著羰基氧原子使其又具有配體的功能,簡稱Q[n]或CB[n]。自從六元瓜環(huán)(Q[6])的晶體結(jié)構(gòu)被表征以來,瓜環(huán)因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征和潛在的應(yīng)用前景,受到國內(nèi)外超分子化學(xué)研究者們的廣泛關(guān)注。隨著瓜環(huán)合成、分離技術(shù)的不斷完善,目前瓜環(huán)家族已擴(kuò)展到包括普通瓜環(huán)Q[5]、Q[6]、Q[7]、Q[8]、Q[10]、tQ[14]及各種結(jié)構(gòu)新穎的改性瓜環(huán)在內(nèi)的近百名“成員”,在改善瓜環(huán)溶解性、提高瓜環(huán)外壁化學(xué)活性及構(gòu)筑瓜環(huán)基超分子自組裝體等研究領(lǐng)域取得了較大發(fā)展。半甲基取代瓜環(huán)是由3α-甲基取代苷脲與多聚甲醛在鹽酸介質(zhì)中加熱回流合成得到的。半甲基取代瓜環(huán)具有十分明顯的特點(diǎn):1)廉價(jià),僅次于普通瓜環(huán),且產(chǎn)率最高;2)能產(chǎn)生聚合度大于7的瓜環(huán)體系;3)均既溶于水,又溶于有機(jī)溶劑;4)特殊的穩(wěn)定性,氧化產(chǎn)物收率高。另外,除貴州大學(xué)的貴州省大環(huán)化學(xué)及超分子化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室外,幾乎無人專門對(duì)其進(jìn)行研究。因此,本論文選擇半甲基取代瓜環(huán)及半羥基化半甲基取代瓜環(huán)為研究對(duì)象,在已有工作基礎(chǔ)上,主要開展的研究內(nèi)容包括:1)半羥基化半甲基取代瓜環(huán)的合成、分離提純及結(jié)構(gòu)表征;2)半羥基化半甲基取代瓜環(huán)與系列堿土金屬離子、稀土金屬離子的超分子自組裝及其在輕重稀土分離中的探究;3)基于半甲基取代瓜環(huán)的多孔超分子自組裝實(shí)體在揮發(fā)性有機(jī)分子(VOCs)的選擇性吸附中的研究;4)基于半甲基取代瓜環(huán)對(duì)多種苯并咪唑類農(nóng)藥促溶作用的研究。基于瓜環(huán)外壁作用,以第三組分作為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向試劑,設(shè)計(jì)構(gòu)筑瓜環(huán)超分子自組裝實(shí)體已成為瓜環(huán)化學(xué)的一個(gè)新研究方向。本論文基于上述理論成功構(gòu)筑一系列瓜環(huán)基超分子自組裝體,并在VOCs的吸附、系列稀土金屬離子的識(shí)別及分離、農(nóng)藥分子的促溶等方向取得一定進(jìn)展,有效拓展了改性瓜環(huán)在超分子化學(xué)領(lǐng)域的研究范圍。
[Abstract]:Cucurbit. [N] urilsn) is a class of macrocyclic compounds with hydrophobic cavities connected by a plurality of glycosides via bridged methylene, with two-port modification of carbonyl oxygen atoms to make them have the function of ligands. [N] or CB. [Since the six yuan melon ring Q. [6) since its crystal structure was characterized, melons have attracted wide attention from supramolecular chemistry researchers at home and abroad for their unique structural characteristics and potential application prospects. With the continuous improvement of separation technology, the current melon ring family has been extended to include ordinary melon ring Q. [5] ,Q. [6] ,Q. [7] ,Q. [8] ,Q. [10] ,tQ. [14] and various novel structures of modified melon rings include nearly 100 "members" in improving the solubility of melon rings. Great progress has been made in improving the chemical activity of the outer wall of melons and in constructing supramolecular self-assembled melons. Semi-methyl substituted melons are refluxed by heating 3 偽 -methyl-substituted glucuronide and paraformaldehyde in hydrochloric acid medium. The semi-methyl substituted melons have very obvious characteristics:. 1). Cheap. Second only to the common melon ring, and the highest yield; 2) the melons with polymerization degree greater than 7 can be produced; 3) both soluble in water and in organic solvents; 4) special stability and high yield of oxidized products. In addition, except for the key laboratory of macrocyclic chemistry and supramolecular chemistry of Guizhou University, almost no one has studied it specially. In this paper, we choose semi-methyl substituted melon ring and semi-hydroxylated semi-methyl substituted melon ring as the research object. Based on the previous work, the main research contents include the synthesis of semi-hydroxylated semi-methyl substituted melon ring. Separation, purification and structure characterization; 2) the supramolecular self-assembly of semi-hydroxylated semi-methyl substituted melons and a series of alkali earth metal ions, rare earth metal ions and their application in the separation of light and heavy rare earths; 3) selective adsorption of volatile organic molecules (VOCs) by porous supramolecular self-assembled entities based on semi-methyl substituted melons; 4) based on the study on the solubilization of benzimidazole pesticides by semi-methyl substituted melons, the third component was used as the structure-oriented reagent based on the outer wall of the ring. The design and construction of supramolecular self-assembly entities has become a new research direction of ring chemistry. Based on the above theory, a series of supramolecular self-assembled melons have been successfully constructed and adsorbed on VOCs. Some progress has been made in the recognition and separation of rare earth metal ions and the promotion of solubilization of pesticide molecules, which has effectively expanded the research scope of modified melon rings in the field of supramolecular chemistry.
【學(xué)位授予單位】：貴州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O641.3

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本文編號(hào)：1426370