發(fā)布時間：2018-01-09 06:00

  本文關(guān)鍵詞：介孔氧化物催化劑對甲烷和二氯甲烷氧化性能研究　出處：《浙江師范大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

  更多相關(guān)文章： 甲烷催化 二氯甲烷 硬模板法 介孔Co_3O_4 SBA-15 KIT-6

【摘要】：以CH4為主要成分的天然氣由于具有熱值高、利用率高、污染物排放少和能源比價低等特點越來越成為新一代能源的主要來源。而傳統(tǒng)甲烷燃燒利用往往熱量利用率低且伴隨環(huán)境污染。因此,發(fā)展高效環(huán)保的甲烷催化燃燒催化劑意義重大。催化劑的催化性能往往受催化劑的微觀結(jié)構(gòu)影響,而一般的催化劑制備方法很難合成出長程有序微觀結(jié)構(gòu)。近年來興起的介孔硅材料由于其高度有序的孔道結(jié)構(gòu)、較大的比表面積、可控的孔壁厚度和良好的水熱穩(wěn)定性能而越來越受到人們的關(guān)注。以一些列的有序介孔硅材料為硬模板合成有序介孔結(jié)構(gòu)催化劑的試驗方法為人們合成長程有序介孔結(jié)構(gòu)催化劑提供了很好的思路。常見的介孔硅材料有MCM-41、SBA-15、SBA-16、KIT-6等,其中具有二維孔道的SBA-15和具有三維孔道的KIT-6更多的得到應(yīng)用,以這兩種介孔硅材料為硬模板合成出的有序介孔催化劑在揮發(fā)性有機物催化燃燒領(lǐng)域均表現(xiàn)出較好的催化性能。本論文圍繞以介孔催化劑為模板劑合成出的介孔Co3O4催化劑對甲烷和二氯甲烷氧化活性內(nèi)容開展了如下工作：1、以三嵌段共聚物P123為有機分子模板劑,以正硅酸四乙酯為硅源,利用水熱合成法制備了兩種具有不同孔道結(jié)構(gòu)的介孔硅材料SBA-15和KIT-6。實驗表征結(jié)果表明,試驗制得的SBA-15和KIT-6均為高度有序的介孔硅材料。其中二維SBA-15具有高度有序的六邊形直孔結(jié)構(gòu),孔道與孔道之間相對獨立,孔道之間有微小的孔道,孔徑為6-8nm,孔壁較厚,其產(chǎn)物顆粒大小為0.6gm,呈現(xiàn)一段段規(guī)則的棒狀微觀結(jié)構(gòu)。而三維的KIT-6則具有三維交叉形成的孔道結(jié)構(gòu),孔道與孔道之間是交錯相連的,孔徑為5-6nm,其產(chǎn)物顆粒呈現(xiàn)不規(guī)則塊狀結(jié)構(gòu)。2、分別以SBA-15和KIT-6為模板劑,硝酸鈷為填充前驅(qū)體,制備了兩種具有不同介孔孔道結(jié)構(gòu)的Co3O4催化劑2D-Co3O4和3D-Co3O4,并以直接焙燒法制得的nano-Co3O4催化劑為無結(jié)構(gòu)對照實驗組。探究了三種具有不同微觀結(jié)構(gòu)的Co3O4催化劑的甲烷催化燃燒活性。試驗結(jié)果表明通過硬模板發(fā)成功合成出了高度有序的介孔Co3O4催化劑。在甲烷氧化活性方面,三種C0304催化劑的甲烷氧化活性順序為：3D-Co3O4 2D-Co3O4 nano-Co3O4。3D-Co3O4,2D-Co3O4和nano-Co3O4催化劑90%的甲烷轉(zhuǎn)化溫度分別為355,383和453℃。比表面積歸一化的甲烷催化燃燒比速率同樣遵循甲烷催化燃燒的表觀活性順序。后期表征試驗結(jié)果表明介孔催化劑對甲烷催化燃燒的優(yōu)越活性主要因為以下幾點,首先是介孔Co3O4容易還原,二是催化劑表面優(yōu)先暴露的活性晶面{220}晶面,而{220}晶面富含活性的Co3+活性位。在催化劑的穩(wěn)定性方面,2D-Co3O4和3D-Co3O4催化劑在3000C下的12h活性保持穩(wěn)定,催化劑結(jié)構(gòu)也未觀察到改變。3、以KIT-6為模板劑,合成出了具有三維孔道結(jié)構(gòu)的CoCr2O4尖晶石催化劑,并探究了對含氯有機物CH2C12的催化活性。實驗結(jié)果表明試驗制得的3D-CoCr2O4催化劑同樣具有有序的介孔結(jié)構(gòu)。在含氯有機物CH2C12的催化活性方面,3D-CoCr2O4催化劑的催化活性明顯高于通過相同方法制得的3D-Co3O4催化劑的CH2C12催化活性。表明催化劑的三維介孔孔道結(jié)構(gòu)在催化活性方面具有明顯的促進作用,且鉻基催化劑對含氯有機物CH2C12氧化具有優(yōu)勢。
[Abstract]:In this paper , two - dimensional ordered mesoporous silica ( SBA - 15 ) and KIT - 6 ( 3 - D ) mesoporous silica ( SBA - 15 ) have been synthesized by hydrothermal synthesis .

【學(xué)位授予單位】：浙江師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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本文編號：1400229