本文關鍵詞：三維石墨烯的構造及其光催化應用　出處：《揚州大學》2016年碩士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：石墨烯(Graphene)是一種單原子層的二維晶體結構,由6個碳原子通過sp2雜化形成的六邊形蜂窩狀結構。其原材料豐富、綠色無毒、價格低廉,其制備工藝相對簡單、成熟、容易產業(yè)化,其二維納米結構與半導體光催化劑易形成異質結構,并表現(xiàn)出獨特的光電特性。因石墨烯長程有序的π鍵電子結構使其展現(xiàn)出獨特的化學性能、光學性質、電學性能、熱學性能以及力學性能,并使得石墨烯在儲氫材料、太陽能光伏電池、鋰電池、超級電容器、光電探測器以及光催化劑等領域有著獨特的應用前景。特別是,三維石墨烯宏觀結構兼具二維石墨烯固有特性以及多孔形貌,在光、電等物理性能、吸附催化降解、生物兼容等方面表現(xiàn)出很多特性,比如三維結構高吸附性能、強機械性能、高導電率、低體傳輸電阻與快電子傳輸性能、大比表面積和可塑性等等。為此,圍繞如何構造復合有半導體光催化劑(如二氧化鈦)的三維石墨烯結構,同時對該異質結構的吸附、光催化應用及其光生載流子動力學過程進行了研究,具體內容如下：1.通過控制氧化劑量的配比來氧化鱗片狀石墨從而制備氧化石墨烯,并利用高溫水熱還原氧化石墨烯制成單層或少層石墨烯。通過X射線衍射儀(XRD)、場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)與透射電子顯微鏡(TEM)分別來分析氧化石墨烯和石墨烯的結構和形貌。采用紅外光譜(FT-IR)和拉曼光譜(Raman)來證實氧化石墨烯和石墨烯的元素成分以及還原程度。最后通過紫外可見吸收光譜(UV-Vis)和光致發(fā)光光譜(PL)來研究其光學性質,為進一步探究三維石墨烯與光催化劑的復合材料奠定基礎。2.通過一步水熱自組裝法,將修飾有Ti02納米顆粒(NPs)的還原氧化石墨烯(RGO)納米片負載于活性炭纖維(ACF)上,制備成三維(3D)宏觀復合結構,實現(xiàn)了納米尺寸材料的宏觀化。我們將獲得的ACF-RGO-TiO2復合結構通過降解有機染料(即羅丹明B),來概念性驗證其實際效果,研究發(fā)現(xiàn)RGO NSs與TiO2 NPs的引入分別增強了復合物的吸附性能和光催化能力。而且,通過半導體光催化劑將吸附于材料表面的RhB染料光催化降解,使得ACF-RGO-TiO2復合結構的吸附性能得以恢復,概念性地提出兩個實際價值：(1)降解染料污染物優(yōu)于簡單地吸附污染物;(2)吸附劑的回收利用優(yōu)于吸附劑的大量消耗。3DACF-RGO-TiO2實現(xiàn)了協(xié)同功能化效應,主要是通過水熱復合,不僅賦予了宏觀結構吸附性能,同時賦予其光催化性能,最終拓展了復合結構在環(huán)境凈化方面的應用。3.在光伏電池和光電化學(PEC)電池領域,構建高效的光子俘獲與電荷積聚的光電子納米系統(tǒng)是極具潛力的,所以制備出三維(3D)多孔光電極是非常有意義的,具備以下優(yōu)勢：大的活性比表面積、高效的光子俘獲效率、以及快速的電荷分離及遷移率。因此,我們設計將還原氧化石墨烯(RGO)與均勻分布的TiO2納米顆粒(NPs)復合制備成異質3D多孔光陽極,同時此光陽極在0.6 V(相對Ag/AgCl)外加電壓下能產生2.59 mA cm-2的光電流密度,且其無需任何犧牲劑就能獲得0.5%的光裂解水產氫轉換效率。與TiO2 NPs基材料相比較,RGO-TiO2復合光陽極擁有卓越的PEC性能,其主要是由于3D RGO骨架的光陷域效應、快的電子遷移、熱電導效應、高催化劑負載以及大量的電解液滲透等激勵作用。
[Abstract]:Shi Moxi (Graphene) is a two-dimensional crystal structure of a single atomic layer of the hexagonal honeycomb structure formed by 6 carbon atoms by SP2 hybridization. The abundant raw materials, green non-toxic, low price, the preparation process is relatively simple, mature, easy industrialization, the Wiener meters structure and easy to form heterogeneous Semiconductor Photocatalysts the structure, and exhibit unique optoelectronic properties. Graphene for long-range ordered pi bond electronic structure which exhibits unique chemical properties, optical properties, electrical properties, thermal properties and mechanical properties, and the graphene in hydrogen storage materials, solar photovoltaic battery, lithium battery, super capacitor, photoelectric detector as well as the photocatalyst has a unique application. Especially, the macro structure of three-dimensional graphene has the inherent characteristics of two-dimensional graphene and porous morphology, in the light, electricity and other physical properties, adsorption and catalytic degradation, Biological compatibility and so on show a lot of characteristics, such as three-dimensional structure with high adsorption performance, high mechanical performance, high conductivity, low body resistance and fast transmission electron transport properties, large surface area and plasticity and so on. Therefore, on how to construct composite semiconductor photocatalyst (such as TiO2) three-dimensional graphene structure, at the same time the heterostructure of adsorption, and photocarrier dynamics process of photocatalytic application were studied, the contents are as follows: 1. by controlling the oxidation dose ratio to oxidation of flake graphite and graphene oxide was prepared, and the use of high temperature hydrothermal reduction of graphene oxide made of single or few layer graphene. By means of X ray diffraction (XRD), field emission scanning electron microscopy (FESEM) and transmission electron microscopy (TEM) to analyze the structure and morphology of graphene oxide and graphene respectively. By using infrared spectroscopy (FT-IR) and pull Raman spectroscopy (Raman) to confirm the graphene oxide and graphene elements and the degree of reduction. Finally, UV visible absorption spectroscopy (UV-Vis) and photoluminescence spectroscopy (PL) to study the optical properties, lay the foundation for.2. by one step hydrothermal self-assembly method for composite three-dimensional graphene and further explore photocatalyst material, decorated with Ti02 nanoparticles (NPs) reduced graphene oxide (RGO) nano films supported on activated carbon fiber (ACF), prepared into three-dimensional (3D) macro composite structure, the macro nano size materials. The ACF-RGO-TiO2 composite structure we will get through the degradation of organic dye (Luo Danming B), to verify the actual effect of the concept, the study found that adsorption performance and photocatalytic ability of the composite materials were introduced into RGO NSs and TiO2 NPs increased respectively. Moreover, the semiconductor photocatalytic agent will be adsorbed on the surface of the RhB The photocatalytic degradation of dyes, the adsorption properties of ACF-RGO-TiO2 composite structure can be restored, the concept put forward two practical value: (1) better than the degradation of dye pollutants simply adsorption of pollutants; (2) recycling sorbent using large consumption of.3DACF-RGO-TiO2 is better than that of adsorbent to achieve a synergistic functional effect, mainly through hydrothermal synthesis that not only gives the adsorption properties of macro structure, and gives its photocatalytic properties, and eventually expand the composite structure in the application of.3. purification environment in photovoltaic and photoelectrochemical (PEC) field battery, optoelectronic system and efficient photon trapping of charge accumulation is of great potential, so prepare3-d (3D) light porous electrode is very meaningful, has the following advantages: large active surface area, high efficiency of photon capture, and charge separation and migration rate. Due to fast This, we design the reduction of graphene oxide (RGO) and TiO2 nanoparticles were uniformly distributed (NPs) composite were prepared by heterogeneous 3D porous light anode, and the anode at 0.6 V (relative to Ag/AgCl) and photocurrent density can produce 2.59 mA voltage of cm-2, and without any sacrifice agent can get cracking light hydrogen conversion efficiency of 0.5%. Compared with the TiO2 NPs based material, RGO-TiO2 composite anode has excellent PEC performance, which is mainly due to the 3D RGO domain skeleton light trapping effect, fast electron transfer, thermal conductive effect, high catalyst loading and a large amount of electrolyte penetration incentive.

【學位授予單位】：揚州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;O644.1

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