本文關(guān)鍵詞：基于多齒羧酸配體的新型金屬—有機(jī)骨架的設(shè)計(jì)、合成及其結(jié)構(gòu)表征　出處：《青島科技大學(xué)》2016年碩士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

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【摘要】：金屬-有機(jī)骨架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是由金屬離子或離子簇和有機(jī)配體通過(guò)配位鍵構(gòu)筑而成的一類(lèi)新型有機(jī)無(wú)機(jī)雜化材料。其具有大的比表面積、永久的多孔性、孔性易調(diào)以及結(jié)構(gòu)多樣、數(shù)量龐大等特點(diǎn),在氣體吸附與儲(chǔ)存、催化、質(zhì)子導(dǎo)電等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用。通過(guò)對(duì)有機(jī)配體進(jìn)行改性或者是選擇不同的次級(jí)構(gòu)筑單元(Secondary Building Units,SBUs)作為金屬節(jié)點(diǎn)可以調(diào)節(jié)MOFs的結(jié)構(gòu),增加其結(jié)構(gòu)的多樣性。在第一章中,通過(guò)對(duì)有機(jī)配體進(jìn)行改性,我們?cè)O(shè)計(jì)合成了兩個(gè)V型的雙齒羧酸配體:[1,1':3',1''-三聯(lián)苯基]-4,4''-二羧酸(H2TDBA)和4,4'-(吡啶-2,6-二取代)二苯甲酸(H2PDDA)。這兩個(gè)配體具有相似的結(jié)構(gòu),不同點(diǎn)在于H2PDDA的中心是一個(gè)吡啶環(huán),而H2TDBA的中心是一個(gè)苯環(huán)。由于苯環(huán)上具有H原子,中心苯環(huán)和兩側(cè)的苯環(huán)之間的二面角較大,而吡啶環(huán)的氮原子上沒(méi)有H原子,中心吡啶環(huán)和兩側(cè)的苯環(huán)之間的二面角角度較小。在相同合成條件下,這兩個(gè)配體和四邊形的Cu2O2(COO)4 SBU分別構(gòu)筑了兩個(gè)結(jié)構(gòu)不同的MOFs:[Cu(TDBA)(DMA)2](B UT-221)以及[Cu3(PDDA)3(DMA)2(H2O)](B UT-223)。單晶結(jié)構(gòu)顯示,導(dǎo)致這兩個(gè)MOFs結(jié)構(gòu)不同的主要原因在于兩個(gè)配體中中心環(huán)和兩側(cè)苯環(huán)之間的二面角不同。將構(gòu)筑這兩個(gè)MOFs的Cu2O2(COO)4 SBU看做是一個(gè)四連接的節(jié)點(diǎn),配體看做是一條邊,那么這兩個(gè)MOFs分別可以簡(jiǎn)化成具有Skl和Kgm拓?fù)涞木W(wǎng)絡(luò)。在第二章中,我們?cè)O(shè)計(jì)合成了一個(gè)新型的低對(duì)稱(chēng)四齒羧酸配體:5-(2,6-雙(4-苯甲酸基)吡啶-4-基)間苯二甲酸(H4BCPIA)。其和C u2O2(COO)4以及In(COO)4的SBUs分別構(gòu)筑了兩個(gè)結(jié)構(gòu)不同的三維MOFs:[Cu2(H2O)2(BCPIA)](BUT-20),以及(Me2NH2)[In(BCPIA)](BUT-21)。單晶結(jié)構(gòu)顯示,BUT-20中12個(gè)Cu2O2(COO)4的SBUs和6個(gè)BCPIA4-配體圍成了一個(gè)八面體的籠,每一個(gè)八面體籠的面和相鄰的八面體相連從而形成了三維的結(jié)構(gòu);在BUT-21中,沿著a軸方向存在兩種不同大小的通道。導(dǎo)致這兩個(gè)MOFs結(jié)構(gòu)不同的原因在于其SBUs結(jié)構(gòu)的不同,Cu2O2(COO)4是一個(gè)四邊形SBU而In(COO)4則是四面體構(gòu)型。將構(gòu)筑這兩個(gè)MOFs的配體和SBUs分別看做是四連接的節(jié)點(diǎn),BUT-20和-21分別可以簡(jiǎn)化具有Nbo以及Unc拓?fù)涞木W(wǎng)絡(luò)。
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O627

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本文編號(hào)：1334044