本文關(guān)鍵詞：鈰氧化物團簇與小分子反應的實驗和理論研究　出處：《華南理工大學》2016年碩士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：稀土金屬氧化物是一類使用廣泛的催化劑或催化劑載體。由于催化劑表面的復雜性,人們對表面催化反應機理的認識仍不是很清楚。結(jié)合實驗和理論計算研究氣相團簇與小分子的反應活性,可以幫助人們從分子水平上理解非均相催化表面反應機理,這對合理設(shè)計性能更優(yōu)的催化劑具有重要的科學意義。本論文針對稀土金屬氧化物中的鈰氧團簇陽離子活化S-O和H-H鍵進行了研究,主要內(nèi)容如下:(1)鈰氧團簇陽離子(CeO_2)_(1-3)~+與SO_2反應活性的研究結(jié)合飛行時間質(zhì)譜實驗與DFT計算對(CeO_2)_(1-3)~+與SO_2反應活性進行研究,實驗和理論結(jié)果表明:1)CeO_2+的反應體系中觀察到了分子吸附(MA)現(xiàn)象,而在(CeO_2)2,3+反應體系中存在氧原子轉(zhuǎn)移(OAT)現(xiàn)象;2)SO_2發(fā)生氧化與Ce O鍵具有極強的吸氧能力及鈰氧化物團簇能儲存和釋放氧原子有關(guān);3)首次報道了在熱碰撞的條件下SO_2被金屬氧化物團簇離子Ce_2O_4~+和Ce3O6+氧化生成SO3。(2)含金的閉殼層鈰氧團簇陽離子AuCe_2O_4~+室溫活化H-H鍵在AuCe_2O_4~+和Ce_2O_4~+活化H2的實驗中,我們發(fā)現(xiàn)Ce_2O_4~+陽離子對H2是惰性的,而含金的閉殼層鈰氧團簇陽離子(AuCe_2O_4~+)對H2具有很高的反應活性,這表明金能夠顯著提高金屬氧化物團簇活化H2的能力。DFT計算結(jié)果表明帶正電的Au原子是吸附H2的活性位點,在分離的Au+與O_2-離子對的協(xié)同作用下,H-H鍵異裂活化。本氣相研究與文獻中報道的凝聚相研究具有很好的關(guān)聯(lián)性,從分子水平上揭示了H2在鈰氧化物擔載的金催化劑上的活化機理。
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.31

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