本文關(guān)鍵詞：甲醇和氨氣等離子體偶聯(lián)反應(yīng)　出處：《大連理工大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：甲醇和氨氣都是是廉價且豐富的化工原料,從甲醇和氨氣出發(fā)合成高附加值的精細化學(xué)品具有很大的應(yīng)用價值和深遠的科學(xué)意義。本文采用介質(zhì)阻擋放電,研究了甲醇和氨氣等離子體及等離子體催化偶聯(lián)反應(yīng),得到如下結(jié)果：在單獨等離子體條件下,甲醇和氨氣反應(yīng)可以一步合成二甲基氰胺、二甲基氨基乙腈和氨基乙腈等腈類化合物,同時副產(chǎn)甲酰胺、乙二醇、烏洛托品、三氮唑等高附加值化學(xué)品。以腈類化合物選擇性為考察標(biāo)準(zhǔn),得出生成腈類化合物的最佳條件是：鋁片接地-單介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器、不銹鋼棒高壓電極、25 W注入功率,12 kHz放電頻率、0.02ml/min甲醇進料量、44 ml/min氨氣流速、4.5s停留時間。在上述條件下甲醇轉(zhuǎn)化率為16.9%,腈類化合物選擇性為12.7%。此外,采用發(fā)射光譜對CH3OH/NH3等離子體中的活性物種進行原位診斷,用示波器對放電過程的電流電壓進行原位監(jiān)測。在等離子體中添加填充材料或催化劑對甲醇轉(zhuǎn)化率和腈類化合物選擇性具有顯著影響。在CH3OH/NH3等離子體中添加填充材料后,對應(yīng)的甲醇轉(zhuǎn)化率的大小關(guān)系為Na-ZSM-5γ-Al2O3TS-1fumed SiO2TiO2SiO2空管BaTiO3,而對應(yīng)的腈類化合物選擇性的大小關(guān)系為fumed SiO2TS-1SiO2空管BaTiO3 γ-Al2O3Na-ZSM-5TiO2。生成腈類的最優(yōu)反應(yīng)條件是添加fumed SiO2,注入功率為30 W,此時,甲醇轉(zhuǎn)化率為51.1%,腈類化合物選擇性為22.1%。與上述結(jié)果相比,等離子體與負載型金屬催化劑耦合時腈類化合物選擇性較低。此外,填充材料和金屬催化劑熱催化CH3OH/NH3反應(yīng)時,腈類化合物選擇性更低。對低碳醇(乙醇、正丙醇、異丙醇)和氨氣等離子體偶聯(lián)反應(yīng)進行了初步探索。乙醇和氨氣等離子體反應(yīng)主要生成二丙酮腙和五元含氮雜環(huán)化合物(吡唑、咪唑)；正丙醇和氨氣等離子體反應(yīng)主要生成3-戊醇和5-甲基吡唑；異丙醇和氨氣等離子體反應(yīng)主要生成二丙酮腙和2,3-二甲基丁二醇。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O621.25

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