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錳基氧化物低溫脫硝催化劑的研究

發(fā)布時(shí)間:2017-12-23 18:06

  本文關(guān)鍵詞:錳基氧化物低溫脫硝催化劑的研究 出處:《北京化工大學(xué)》2016年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文


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【摘要】:氮氧化物(NO、)是一種常見的大氣污染物,是光化學(xué)煙霧、大氣酸沉降以及城市霧霾等一系列環(huán)境問題的根源所在,NOx的污染控制對(duì)改善空氣質(zhì)量具有重要意義。氨選擇性催化還原(NH3-SCR)是一種被廣泛應(yīng)用脫硝技術(shù),已商業(yè)化的釩鈦體系催化劑活性溫度窗口較窄(350~400℃)且低溫活性較差,開發(fā)具有較高活性的低溫SCR技術(shù)成為研究人員關(guān)注的熱點(diǎn)。本論文采用浸漬法制備了一系列錳基催化劑,考察了MnOx負(fù)載量、焙燒溫度、Ce添加量、載體以及制備方法對(duì)催化劑脫硝性能的影響。并通過XRD、 H2-TPR、BET、SEM、NH3-TPD以及XPS等表征手段研究了催化劑的理化性質(zhì)。論文主要得出以下結(jié)論:1、以USY、β及ZSM-5分子篩為載體,Mn負(fù)載量分別為t%,15wt%及15wt%,焙燒溫度為300℃時(shí),催化劑的低溫脫硝活性相對(duì)較好。2、添加助劑Ce能顯著提高M(jìn)n基氧化物催化劑的低溫脫硝活性,當(dāng)Mn:Ce摩爾比為2:1時(shí),催化劑的活性相對(duì)較好。XRD和SEM表征發(fā)現(xiàn),Ce的添加能夠促進(jìn)Mn在催化劑表面上的分散,H2-TPR表征發(fā)現(xiàn),Ce的添加能夠增大催化劑低溫還原峰面積并降低低溫還原峰溫度。3、與β、 ZSM-5分子篩負(fù)載的催化劑相比,以USY為載體的催化劑具有相對(duì)較高的低溫脫硝活性,這與該催化劑表面存在較多的活性氧物種及較多的弱酸位有關(guān);同時(shí),催化劑表面較高的Mn4+/Mn3+原子濃度比及較高的吸附氧表面濃度也有利于提高催化劑的脫硝性能。4、載體的硅鋁比對(duì)催化劑催化活性有較大影響。以β-40為載體的催化劑催化活性較好,與該催化劑催化劑低溫還原峰溫度較低有關(guān)。5、活性組分負(fù)載順序?qū)Υ呋瘎┐呋钚杂休^大影響。同時(shí)負(fù)載Mn和Ce制備的催化劑催化活性相對(duì)較高。該催化劑具有較大的比表面積,以及較低的低溫還原峰溫度。6、超聲條件對(duì)催化劑催化活性也有一定影響。超聲處理時(shí)間為20min時(shí),催化劑催化活性相對(duì)較高。XRD表征發(fā)現(xiàn)隨著超聲時(shí)間的增加能促進(jìn)活性組分在載體表面的分散,超聲處理時(shí)間為20min的催化劑低溫還原峰溫度較低。7、金屬改性分子篩作載體可使催化劑活性有較大提高。Fe改性的分子篩負(fù)載的催化劑催化活性相對(duì)較好。XRD結(jié)果顯示,Fe改性對(duì)分子篩的結(jié)構(gòu)有較大影響,且活性組分在催化劑表面分布均勻,H2-TPR分析表明,Fe改性的分子篩負(fù)載的催化劑低溫還原峰的起始溫度比較低,說明其低溫還原能力較強(qiáng)。
【學(xué)位授予單位】:北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36

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本文編號(hào):1324919

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