本文關(guān)鍵詞：酸堿協(xié)同Co基催化劑轉(zhuǎn)化5-羥甲基糠醛為液體烷烴　出處：《北京化工大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：生物質(zhì)可以緩解石化資源有限帶來的能源危機(jī),兼具環(huán)保和可再生性。由生物質(zhì)制備液體燃料成為當(dāng)前重要研究領(lǐng)域。生物質(zhì)平臺(tái)分子5-HMF官能團(tuán)結(jié)構(gòu)豐富適用于發(fā)生加成反應(yīng)等,因此目前5-HMF延長碳鏈制備液體烷烴引起關(guān)注并被廣泛研究。本課題設(shè)計(jì)一種水滑石前體法制備復(fù)合金屬氧化物負(fù)載非貴金屬合金催化劑,可以一鍋法將5-HMF經(jīng)與丙酮羥醛縮合反應(yīng)生成C9中間體后加氫脫氧反應(yīng)轉(zhuǎn)化為液體烷烴,C9液體烷烴收率達(dá)61%。在此課題中,可以對(duì)加氫脫氧程度實(shí)現(xiàn)可控并且有異構(gòu)烷烴的生成。復(fù)合金屬氧化物作為酸堿中心協(xié)同催化羥醛縮合反應(yīng),中間產(chǎn)物收率大于99.9%,CuCo合金催化劑實(shí)現(xiàn)原子表面幾何匹配催化加氫脫氧反應(yīng),C9液體烷烴收率大于90%。本論文主要研究內(nèi)容如下：(1)針對(duì)于HMF與丙酮的羥醛縮合反應(yīng)設(shè)計(jì)酸堿協(xié)同催化劑,將Zr引入水滑石層板,焙燒后研究了Zr對(duì)于鎂鋁復(fù)合氧化物酸堿性的影響,將催化劑的酸堿性與催化結(jié)果相關(guān)聯(lián),探討了反應(yīng)所需的酸堿中心,及Zr對(duì)于催化反應(yīng)的貢獻(xiàn),為多功能催化劑完成酸堿協(xié)同催化羥醛縮合功能的構(gòu)筑。Zr的加入大大增加了反應(yīng)速率,通過對(duì)催化劑酸堿性分析,實(shí)現(xiàn)了酸堿協(xié)同催化羥醛縮合反應(yīng),得到產(chǎn)物收率大于99.9%。為后續(xù)引入進(jìn)行加氫脫氧反應(yīng)的金屬基元奠定基礎(chǔ),引入了金屬Co并焙燒還原得到復(fù)合金屬氧化物負(fù)載的Co催化劑,催化羥醛縮合反應(yīng),看是否會(huì)影響反應(yīng)性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn),Co存在的條件下,初始反應(yīng)速率有所下降,但是在水相中反應(yīng)12h之后,反應(yīng)轉(zhuǎn)化率基本和無Co存在的催化劑持平。并在有Co存在的條件下,保持Co和Al含量不變,調(diào)變Mg/Zr比例,進(jìn)一步研究酸堿協(xié)同效應(yīng)。Zr的比例增加時(shí),反應(yīng)速率增快。(2)針對(duì)于加氫脫氧反應(yīng),通過對(duì)第一步羥醛縮合產(chǎn)物進(jìn)行加氫脫氧反應(yīng),復(fù)合金屬氧化物負(fù)載的Co基催化劑具有一定的加氫脫氧性能,為了實(shí)現(xiàn)進(jìn)一步脫氧,將CuCo引入水滑石層板設(shè)計(jì)具有協(xié)同作用的CuCo合金催化劑,實(shí)現(xiàn)了加氫脫氧的預(yù)設(shè)想并有異構(gòu)烷烴的產(chǎn)生,對(duì)CuCo合金存在的協(xié)同效應(yīng)進(jìn)行研究。CuCo合金催化劑實(shí)現(xiàn)原子表面幾何匹配催化加氫脫氧反應(yīng),C9液態(tài)烷烴收率大于90%。(3)通過前兩項(xiàng)研究,多功能催化劑進(jìn)行一鍋法催化反應(yīng)。催化劑發(fā)揮酸堿協(xié)同作用、金屬協(xié)同作用,催化HMF與丙酮羥醛縮合反應(yīng)和加氫脫氧反應(yīng),C9液態(tài)烷烴收率61%。實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)過程的簡化。
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ517.4;O643.36

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