本文關(guān)鍵詞：碳氮材料在氧化脫硫中的應(yīng)用　出處：《石河子大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：燃料油中的硫化物燃燒后生成SO_x,隨著汽車尾氣排放到空氣中,造成大氣污染,并且嚴(yán)重影響人們的身體健康,世界各國也紛紛出臺相關(guān)法律法規(guī)來限制燃料油中的硫含量。氧化脫硫技術(shù)由于操作條件溫和,生產(chǎn)成本低且對環(huán)境友好等優(yōu)點,近年來受到了廣大科研人員的關(guān)注。氧化脫硫技術(shù)目前主要存在以下兩個問題(1)雜多酸催化劑具有較高的催化活性,但其難以有效回收,導(dǎo)致催化劑成本增加;(2)雙氧水作氧化劑的氧化效率很高,但其在高于60 oC的條件下極易分解為氧氣,儲存、運輸、工業(yè)使用都存在一定的危險性。因此,探索制備高效可回收的固載型雜多酸催化劑,開發(fā)綠色安全的氧化劑是氧化脫硫反應(yīng)亟待解決的兩個問題。針對以上兩個科學(xué)問題,本論文研究了以下三部分內(nèi)容:(1)制備出介孔碳氮材料(mpg-C_3N_4),然后將磷鎢酸(HPW)負(fù)載到mpg-C_3N_4上合成出催化劑HPW/mpg-C_3N_4。通過X射線衍射(XRD),氮氣吸附脫附曲線(BET),熱重(TGA),透射電鏡(TEM),紅外光譜(FT-IR),電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)等表征手段對催化劑進行表征分析。表征結(jié)果證明制備出的載體mpg-C_3N_4是介孔結(jié)構(gòu),孔徑為15.3 nm,HPW成功負(fù)載到mpg-C_3N_4。同時研究了不同硫化物的氧化反應(yīng)活性順序DBT(二苯并噻吩)4,6-DMDBT(4,6-二甲基二苯并噻吩)BT(苯并噻吩)。催化劑HPW/mpg-C_3N_4具有非常好的穩(wěn)定性,重復(fù)使用15次后,脫硫率依然在98.7%以上。(2)用聚吡咯(PPy)對多壁碳納米管(MWCNT)進行氮改性,制備出載體PPy-MWCNT,并將HPW負(fù)載到PPy-MWCNT制備出催化劑HPW/PPy-MWCNT。對其進行X射線光電子能譜(XPS)表征分析,催化劑HPW/PPy-MWCNT表面存在五種形式的氮:吡啶型,吡咯型,石墨型,四元型和氮氧型,其中N的含量大約是5.26%。通過測量催化劑HPW/PPy-MWCNT,HPW/MWCNT-HNO_3,HPW/MWCNT的表面電位分析表面電位對催化劑重復(fù)使用性能的影響,然而由于催化劑HPW/PPy-MWCNT初始活性比較低,因此沒有得出催化劑的重復(fù)使用性能跟表面電位之間的關(guān)系。(3)在可見光照射下,O_2氛圍中,用mpg-C_3N_4作為催化劑對燃料油進行氧化脫硫?qū)嶒灐Ρ攘舜呋瘎﹎pg-C_3N_4在可見光條件下和黑暗條件下的脫硫效果,有光照的時候脫硫率達(dá)到了100%,黑暗條件下脫硫率只有41%。研究了氧氣對脫硫效果的影響,在氧氣存在的條件下,脫硫率可以達(dá)到100%,沒有氧氣的時候在氮氣(N2)條件下,脫硫率只有41%。同時探索了這個光催化反應(yīng)的機理:當(dāng)可見光照射在催化劑mpg-C_3N_4上的時候,價帶上的電子躍遷到導(dǎo)帶上形成電子-空穴對,價帶上的電子將吸附在催化劑mpg-C_3N_4表面上的O_2還原,形成超氧自由基(~O~(2-)),最后超氧自由基將DBT氧化生成相應(yīng)的砜。
【學(xué)位授予單位】：石河子大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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