本文關(guān)鍵詞：液相選擇性加氫鎳催化劑的改性與表征　出處：《南昌大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

  更多相關(guān)文章： 液相加氫反應(yīng) 廉價(jià)綠色催化劑 Ni-P-Ce三元催化劑 選擇性加氫

【摘要】：液相加氫反應(yīng)作為精細(xì)化工中重要的化學(xué)合成過程之一,提高其綠色化程度具有重要的研究和應(yīng)用價(jià)值,其有效途徑之一在于實(shí)現(xiàn)催化體系的多相化。目前應(yīng)用于液相加氫反應(yīng)的多相催化劑多為貴金屬Pd或Pt,它們成本高昂而對(duì)于某些反應(yīng)還可能會(huì)過度加氫即選擇性不佳,針對(duì)這些問題,本論文嘗試了將非金屬元素P及稀土元素Ce引入Ni基催化劑的制備過程中,通過調(diào)變二元或三元制備體系中的元素組成以調(diào)控催化劑的結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì),并以易于過度加氫的炔烴如苯乙炔加氫反應(yīng)為指針反應(yīng)探索了所制備系列催化劑的選擇性催化加氫(選擇性生成烯烴)性能,由此發(fā)現(xiàn)了相關(guān)樣品組成、結(jié)構(gòu)對(duì)催化性能的影響規(guī)律,并篩選合成出了催化性能優(yōu)良的新型三元Ni基催化劑。具體如下:首先以(NH_4)_2HPO_4作為P源及Ni鹽的沉淀劑,以常用堿如NH_3?H_2O或NaOH作為Ni鹽和Ce鹽共沉淀劑,通過水熱合成及隨后的熱處理及反應(yīng)前預(yù)處理分別制備了Ni-P及Ni-Ce兩系列二元催化劑,XRD測(cè)試表明所制備的Ni-P催化劑主體皆為Ni_2P相,在常壓下對(duì)苯乙炔加氫反應(yīng)效果不明顯,而當(dāng)氫氣壓力調(diào)為0.6MPa時(shí)轉(zhuǎn)化率可達(dá)30-40%,生成苯乙烯選擇性在90%左右;所制備的Ni-Ce催化劑根據(jù)組成對(duì)比可形成Ni-Ce復(fù)合結(jié)構(gòu)催化劑或CeO_2負(fù)載的Ni基催化劑,這兩類催化劑在常壓下具有一定的苯乙炔的轉(zhuǎn)化,最高可達(dá)近70%的轉(zhuǎn)化率,但其選擇性相對(duì)較差。由這些結(jié)果表明,引入P形成Ni_2P相態(tài)有望提高Ni基催化劑液相炔烴加氫生成烯烴的選擇性,而Ce引入的特點(diǎn)在于提高常壓條件下Ni基催化劑對(duì)苯乙炔的活化轉(zhuǎn)化效率。以二元催化劑的制備實(shí)驗(yàn)及反應(yīng)發(fā)現(xiàn)為基礎(chǔ),進(jìn)行了Ni-P-Ce三元催化劑的設(shè)計(jì)制備與表征。要點(diǎn)在于以(NH_4)_2HPO_4作為P源及Ni鹽和Ce鹽共沉淀劑,通過調(diào)變Ce/Ni摩爾比制備了系列三元催化劑。由XRD及XPS測(cè)試表明當(dāng)Ce/Ni摩爾比控制為合適范圍(0.05-0.2)時(shí),所制備催化劑呈現(xiàn)出以Ni_2P為基底,表面限域分布Ce_2O_3-CeO_2薄層催化界面的Ni-P-Ce三元催化劑,在常壓下皆可實(shí)現(xiàn)苯乙炔90%以上的轉(zhuǎn)化效率,同時(shí)生成苯乙烯的收率也可達(dá)到90%以上,即獲得了催化性能優(yōu)良的新型Ni-P-Ce三元Ni基催化劑。這些結(jié)果為合成可用于液相加氫反應(yīng)的廉價(jià)綠色新型催化劑提供了參考和依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：南昌大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：1320312