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異質(zhì)結(jié)納米催化材料的控制合成及其電催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-12-20 00:30

  本文關(guān)鍵詞:異質(zhì)結(jié)納米催化材料的控制合成及其電催化性能研究 出處:《內(nèi)蒙古大學(xué)》2016年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文


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【摘要】:異質(zhì)結(jié)納米材料由于具有特殊的物理、化學(xué)性質(zhì),因而被廣泛用于各類反應(yīng)的催化材料。近年來,由于能源問題日益加劇,對(duì)于燃料電池的研究引起人們的廣泛關(guān)注。目前,Pt基催化劑仍是直接甲醇燃料電池陽(yáng)極甲醇氧化反應(yīng)和陰極氧氣還原反應(yīng)的主要催化劑,但是Pt的儲(chǔ)量低,價(jià)格昂貴,成為燃料電池商業(yè)化應(yīng)用的限制因素之一。因此,研發(fā)Pt基催化劑的替代品,制備Pt含量低、催化性能好且穩(wěn)定性高的催化材料成為急需解決的問題;谏鲜鲅芯勘尘,本論文對(duì)異質(zhì)結(jié)納米材料的合成工藝及其對(duì)甲醇氧化反應(yīng)和氧氣還原反應(yīng)的電催化性能進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。本論文的主要工作如下:(1)采用一步還原法,在添加不同表面活性劑的條件下,制備了以Pd為核,以Pt納米枝為殼的Pd@Pt雙金屬合金納米材料。通過將Pd@Pt雙金屬合金納米材料負(fù)載于XC-72碳球,組裝成分散性良好的Pd@Pt/C雙金屬合金納米催化劑,用于直接甲醇燃料電池的陽(yáng)極催化劑。利用條件溫和且環(huán)境友好的熱水回流法除去殘存在Pd@Pt雙金屬合金納米顆粒表面的表面活性劑,使Pd@Pt/C雙金屬合金納米催化劑具有更“清潔”的表面,進(jìn)而提高其催化性能。研究結(jié)果表明,以P123作為表面活性劑制備的Pd@Pt/C雙金屬合金納米催化材料,在經(jīng)過熱水回流處理后,具有最大的電化學(xué)活性表面積(ECSA),在甲醇電氧化反應(yīng)中展現(xiàn)了優(yōu)異的催化性能。(2)采用水熱法合成了Fe3O4,通過層層自組裝,制備了雙異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)納米催化劑Fe3O4@CeO2/M(M=Pt, Pd, Pt-Pd),其中Fe3O4@CeO2/Pt (10-30 wt%)用于直接甲醇燃料電池的陽(yáng)極催化劑,Fe3O4@CeO2/M (3 wt%)用于4-硝基苯酚的加氫反應(yīng)的催化劑。由于雙異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的存在,有利于反應(yīng)物的擴(kuò)散和活性位點(diǎn)的暴露,且各組分之間具有協(xié)同催化效應(yīng),因而有利于催化性能的提高。研究結(jié)果表明,當(dāng)Pt的理論負(fù)載量為20%時(shí),Pt納米顆?梢跃鶆蚍植加贔e3O4@CeO2表面,進(jìn)而展現(xiàn)出優(yōu)異的甲醇電氧化催化活性;Fe3O4@CeO2/Pd (3 wt%)用于4-硝基苯酚加氫反應(yīng)時(shí),表現(xiàn)出最佳的催化活性及催化穩(wěn)定性。(3)利用水熱法合成Ni-rGO-前驅(qū),經(jīng)過氨氣氣氛下的煅燒處理,制備出異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的Ni3N/N-rGO復(fù)合納米材料,并用于燃料電池陰極氧還原反應(yīng)的非貴金屬催化劑。通過改變煅燒溫度以及石墨烯的含量,確定在380℃條件下,石墨烯含量為30%時(shí),制備的納米催化材料具有最佳的催化性能,其氧還原半波電位可以達(dá)到0.76 V。
【學(xué)位授予單位】:內(nèi)蒙古大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36;TB383.1

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本文編號(hào):1310069

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