本文關(guān)鍵詞：十元瓜環(huán)的配位化學(xué)及超分子自組裝實體的構(gòu)筑

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【摘要】：瓜環(huán)(cucurbit[n]urils,簡稱Q[n]或CB[n])是超分子化學(xué)中除冠醚(crown ether)、穴醚(cryptands)、環(huán)糊精(Cyclodetrin)、杯芳烴(Calixarene)之外的又一類新型的大環(huán)主體分子化合物,是以多個甘脲(或甘脲衍生物)為結(jié)構(gòu)單元通過亞甲基橋連的籠狀化合物。根據(jù)分子結(jié)構(gòu)中甘脲單元數(shù)目,命名為葫蘆[n]脲或Q[n](n=5,6,7,8,10,14???)。隨著瓜環(huán)合成和分離方法的研究改進(jìn),出現(xiàn)了一系列結(jié)構(gòu)新穎的瓜環(huán),如反式六元瓜環(huán)(iQ[6])、反式七元瓜環(huán)(iQ[7])、錯位橋聯(lián)的十元瓜環(huán)和錯位橋聯(lián)的六元瓜環(huán)等。除了空腔可通過疏水作用對客體進(jìn)行包合,葫蘆脲上下兩端環(huán)繞著多個電負(fù)性羰基氧可通過離子 偶極以及氫鍵作用成為陽離子的結(jié)合位點。因此,葫蘆脲既能通過疏水效應(yīng)對中性客體分子進(jìn)行包結(jié),亦能與有機(jī)陽離子、金屬離子等進(jìn)行配位。瓜環(huán)的另一個顯著特點是其分子結(jié)構(gòu)剛性,具有較高的熱穩(wěn)定性,在分子識別中顯示出極強(qiáng)的選擇性和極強(qiáng)的親和性。自2000年瓜環(huán)同系物的發(fā)現(xiàn)開始,短短十幾年時間,瓜環(huán)化學(xué)在國內(nèi)國際都得到了極大地發(fā)展。迄今為止,瓜環(huán)主體在分子識別、藥物分子穩(wěn)定及釋放、自組裝分子機(jī)器、金屬配位化學(xué)、納米反應(yīng)器以及自組裝超分子材料等領(lǐng)域中都展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。本文第一章在文獻(xiàn)調(diào)研的基礎(chǔ)上,詳細(xì)介紹了瓜環(huán)、改性瓜環(huán)的研究背景、現(xiàn)狀及應(yīng)用前景,瓜環(huán)-金屬自組裝體的研究背景及應(yīng)用,同時對本文的主要研究內(nèi)容和研究意義作了簡要地介紹。在本文第二章中,以苷脲和多聚甲醛為主要反應(yīng)原料,合成瓜環(huán)混合物,分離混合瓜環(huán)得到五元瓜環(huán)、八元瓜環(huán)和包結(jié)五元瓜環(huán)的十元瓜環(huán),而后進(jìn)一步將十元瓜環(huán)中的五元瓜環(huán)移出得到純的十元瓜環(huán),并用核磁共振和X-射線單晶衍射儀對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。本文第三章主要研究了十元瓜環(huán)與金屬離子Cd2+在酸性性環(huán)境下形成的超分子自組裝實體,并且使用X-射線單晶衍射儀對它的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。第四章研究了五元瓜環(huán)、八元瓜環(huán)分別與六氯合鉑酸根([PtCl6]2-)在酸性環(huán)境下形成的兩種超分子自組裝實體,并且使用單晶X-射線衍射儀對它們的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,同時應(yīng)用ITC、XRD等一系列其他手段對其性質(zhì)進(jìn)行表征。實驗結(jié)構(gòu)還表明五元和八元瓜環(huán)與鉑形成超分子自組裝實體對不同氣體之間吸附性的差異性,利用在選擇吸附、分離易揮發(fā)有機(jī)客體分子方面具有潛在的應(yīng)用價值。第五章主要對第三、第四章所描述的瓜環(huán)、金屬-瓜環(huán)超分子自組裝體結(jié)構(gòu)特征、瓜環(huán)在分離易揮發(fā)有機(jī)客體分子的應(yīng)用進(jìn)行總結(jié)和分析。
【學(xué)位授予單位】：貴州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O641

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本文編號：1307765