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磁性核殼結(jié)構(gòu)納米催化劑的制備及性能

發(fā)布時(shí)間:2017-12-16 01:14

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【摘要】:苯并咪唑類化合物作為一類重要的有機(jī)中間體,其合成一直是國(guó)內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。但大多數(shù)合成方法存在著反應(yīng)條件苛刻、催化劑不易分離等問題。為了提高所制備催化劑的分離效率,本文以磁性四氧化三鐵為核,以殼聚糖、二氧化硅為殼,制備了一系列的磁性核殼結(jié)構(gòu)納米催化劑用于苯并咪唑類化合物的綠色合成。首先,通過原位化學(xué)沉淀的方法制備了一種磁性核殼納米催化劑Fe_3O_4@Chitosan@ZnO用于2-苯并咪唑及其衍生物的合成。該催化劑以四氧化三鐵為核,以天然化合物殼聚糖為內(nèi)殼,以氧化鋅為外層活性組分,具有較大的比表面積。同時(shí),該催化劑具有較強(qiáng)的超順磁性,在外置磁場(chǎng)下很容易從反應(yīng)液中分離,回收套用7次仍能得到90%以上的分離收率,從而成功建立了一種條件溫和、環(huán)境友好的2-苯并咪唑及其衍生物的合成方法。隨后,又制備了一種磁性核殼納米催化劑Fe_3O_4@Chitosan@(NH_4)_6Mo_7O_(24)。該催化劑具有較大的比表面積,使得活性組分(NH_4)_6Mo_7O_(24)高度分散在殼聚糖載體表面,使其在2-取代苯并咪唑類化合物的合成反應(yīng)中顯示出較好的催化活性與選擇性。同時(shí),催化劑在外置磁場(chǎng)下可迅速?gòu)姆磻?yīng)液中分離,且連續(xù)使用7次后活性仍沒有明顯的下降,表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性。最后,在前期工作的基礎(chǔ)上,又嘗試制備了兩種多層磁性核殼結(jié)構(gòu)納米催化劑Fe_3O_4@nSiO_2@mSiO_2@(NH_4)_6Mo_7O_(24)與Fe_3O_4@nSiO_2@mSiO_2@(NH_4)_6Mo_7O_(24)@mSiO_2。以鄰苯二胺與苯甲醛為原料合成2-苯基苯并咪唑的反應(yīng)為模型,對(duì)其活性和穩(wěn)定性進(jìn)行了對(duì)比研究。
【學(xué)位授予單位】:河北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36

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本文編號(hào):1294139

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