本文關(guān)鍵詞：基于氟代苯并雜環(huán)共軛聚合物的合成及光電性能

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【摘要】：共軛聚合物由于具有質(zhì)量輕、柔性、價格便宜、可制作成大面積等特點,引起了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。經(jīng)過二十多年的發(fā)展,共軛聚合物已經(jīng)在有機發(fā)光二極管,有機太陽電池,有機場效應(yīng)晶體管等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。盡管聚合物太陽電池的光電轉(zhuǎn)化效率已經(jīng)達到11%的里程碑,但大部分的研究都將精力集中在發(fā)展窄帶系給體材料中,而對寬帶系或中等帶隙給體研究仍然較少。另外,一種區(qū)域規(guī)整化學(xué)的理念被廣泛應(yīng)用于共軛聚合物結(jié)構(gòu)設(shè)計中。在區(qū)域規(guī)整共軛聚合物中,結(jié)構(gòu)單元沿著主鏈方向是嚴格按照一定的順序排列的,與其對應(yīng)的區(qū)域非規(guī)整聚合物相比,區(qū)域規(guī)整共軛聚合物有著更優(yōu)的吸收、堆積以及遷移率,其相關(guān)的有機電子器件均表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。苯并[c][1,2,5]噻二唑(BT)是一種優(yōu)秀的吸電子單元,若在BT單元5位與6位上均引入氟原子,即5,6-二氟苯并[c][1,2,5]噻二唑(FBT),就賦予了這種單元一種“氟效應(yīng)”,對于聚合物太陽電池或有機場效應(yīng)晶體管,這種效應(yīng)包括更低的分子軌道能級、更有序的分子間堆積以及更高的載流子遷移率等。而對于FBT單元,有兩種重要的衍生物:5,6-二氟苯并[d][1,2,3]三唑(FBTz)與5-氟苯并[c][1,2,5]噻二唑(fBT)。對于FBTz,將FBT上的S原子換成N原子后,可以提供一個烷基鏈修飾位點,這樣可以增加聚合物的溶解性同時減小對主鏈平整性的影響。另外,FBTz的吸電子性能有所減弱,可作為一類優(yōu)秀的單元用于構(gòu)建寬帶系給體材料;對于fBT,在FBT上去除一個F原子,這造成fBT本身化學(xué)結(jié)構(gòu)的不對稱,可用于構(gòu)建高效的區(qū)域規(guī)整共軛聚合物。本文第二章,通過Suzuki縮聚反應(yīng)合成了一系列基于吲哚[3,2-b]咔唑和5,6-二氟苯并[d][1,2,3]三唑的共軛聚合物給體材料PICz-TFBTZ、PICz-SFBTZ,制備了結(jié)構(gòu)為ITO/PEDOT:PSS/Polymer:PCBM/PFN/Al的聚合物太陽電池。兩種聚合物與PC61BM按1:2(wt:wt),共混作為活性層制得的聚合物太陽電池,能量轉(zhuǎn)換效率分別為1.01%和2.39%。利用兩種聚合物制備了Au/polymer/CYTOP/Al的有機場效應(yīng)晶體管,PICz-TFBTZ和PICz-SFBTZ的遷移率分別為0.0014和0.01 cm2 V-1 s-1。通過原子力顯微鏡分析聚合物與富勒烯衍生物共混薄膜形貌表明,硒吩取代噻吩作為橋單元有利于改善太陽電池活性層的的相分離,促進載流子傳輸,從而提高電池器件的短路電流密度。這些結(jié)果表明,選擇適合的橋單元對于提升共軛聚合物的光電性能有著重要影響。本文第三章,通過Stille聚合反應(yīng)合成了兩種基于苯并[1,2-b:4,5-b']二噻吩并[3,2-b]噻吩與二氟苯并噻二唑或二氟苯并噻三唑交替共聚物PDTBDT-FBT和PDTBDT-FBTz。將兩種聚合物作為聚合物太陽電池給體材料,制備結(jié)構(gòu)為ITO/PEDOT:PSS/Polymer:PC71BM/Ca/Al的光伏器件,聚合物PDTBDT-FBT與PDTBDT-FBTz的光電轉(zhuǎn)化效率分別為5.55%(VOC=0.95 V,JSC=9.32 mA cm-2,FF=62.7%)與PCE=7.45%(VOC=0.98 V,JSC=12.76 mA cm-2,FF=59.6%)。本文第四章研究了單氟取代對基于芴與苯并[c][1,2,5]噻二唑共軛聚合物光電性能的影響。我們首先設(shè)計與合成了兩種基于芴與苯并[c][1,2,5]噻二唑或5-氟苯并[c][1,2,5]噻二唑的模型分子F1-BT-F1與F1-f BT-F1。通過單晶研究和分子的計算均表明,氟原子取代僅增大對與之相鄰的芴單元間的二面角,同時,二面角的增大也破壞了分子的共軛長度,是其吸收光譜與發(fā)射光譜均發(fā)生藍移。其次,通過單體的精確控制實現(xiàn)基于5-氟苯并[c][1,2,5]噻二唑與芴的區(qū)域規(guī)整共軛聚合物F8fBT的合成。相比F8BT,F8fBT的吸收光譜與PL光譜均發(fā)生藍移,而且,其單線態(tài)能級與三線態(tài)能級差減小。進一步通過拉曼光譜研究證明F8fBT在聚合物主鏈有著更寬的構(gòu)象分布。通過原子力顯微鏡和掠入射X射線衍射研究,兩種聚合物在固體薄膜均呈現(xiàn)無定形的纖維狀結(jié)構(gòu)。通過單載流子器件表征,引入氟原子后,聚合物F8BT從p型材料轉(zhuǎn)變?yōu)閚型材料的F8fBT。而基于兩種聚合物的有機發(fā)光二極管性能相近,F8fBT的EL光譜均呈現(xiàn)更典型的綠光發(fā)射。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TM914.4;O631

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4 王y，

本文編號：1283334