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氮化鎢(鉬)在碳載體上的限域生長(zhǎng)及其電催化應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2017-12-12 02:37

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【摘要】:電催化技術(shù)為解決環(huán)境和能源問(wèn)題提供了契機(jī)。高效催化劑的設(shè)計(jì)是電催化反應(yīng)的核心。相對(duì)于經(jīng)典Pt基催化劑來(lái)說(shuō),過(guò)渡金屬氮化物價(jià)格便宜,耐腐蝕性強(qiáng),在電催化反應(yīng)中有重要的應(yīng)用價(jià)值。小尺寸的氮化物有利于活性位點(diǎn)的暴露和催化性能的提高。因此,合成小尺寸高分散的過(guò)渡金屬氮化物具有重要的意義;谝陨戏治,本論文的研究主要包括以下三個(gè)方面:(1)我們開(kāi)發(fā)了有效的1-甲基咪唑固定方法,將磷鎢酸分子簇(PW12,鎢源)與CNTs(載體)有效結(jié)合在一起,經(jīng)過(guò)燒結(jié)氮化,實(shí)現(xiàn)了WN粒子和CNTs的有效復(fù)合及對(duì)WN粒子尺寸的調(diào)控(2 nm、3 nm、4 nm)。這種有效復(fù)合源于1-甲基咪唑與POMs及CNTs間強(qiáng)的配位作用。所得的WN/CNTs具有好的HER催化活性和顯著的增強(qiáng)Pt催化MOR的活性。此外,該方法法亦可制備小尺寸WN粒子與r GO復(fù)合體(WN/r GO)。(2)1-甲基咪唑固定策略操作簡(jiǎn)單,具有很好的普適性,我們對(duì)這種方法進(jìn)行了系統(tǒng)的拓展。成功實(shí)現(xiàn)了多種小尺寸高分散的過(guò)渡金屬氮化物粒子(WN/Mo2N)與各種碳載體(碳管/炭黑)的有效復(fù)合。并將制備的二元及三元催化劑應(yīng)用于HER。其中,三元催化劑展示出了優(yōu)異的催化活性及穩(wěn)定性。這應(yīng)該歸功于兩種過(guò)渡金屬氮化物間的協(xié)同作用。(3)采用二氫二胺為碳源,利用其與PW12之間的相互作用,通過(guò)氮化合成了WN/GC,實(shí)現(xiàn)了小尺寸WN與薄碳層的緊密接觸。碳層使得復(fù)合物有較好的導(dǎo)電能力,有利于WN/GC在MOR反應(yīng)中助催化能力的提高。結(jié)果表示,Pt-WN/GC催化劑擁有非常好的甲醇氧化性能(928 m A mg-1Pt)及抗CO中毒能力。
【學(xué)位授予單位】:黑龍江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:O643.36

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本文編號(hào):1280876

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