本文關(guān)鍵詞：合成氣制低碳醇Cu基催化劑結(jié)構(gòu)與性能的研究

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【摘要】：低碳醇的經(jīng)濟(jì)價(jià)值很高,應(yīng)用非常廣泛。低碳醇由于其燃燒充分,燃燒時(shí)排放的CO、NOx、烴類等較少可以用作環(huán)境友好替代燃料;而且它的辛烷值較高,防爆、抗震性能良好可用作燃料添加劑;同時(shí)低碳醇可以直接做化學(xué)品,也可以作為原料生產(chǎn)其他化學(xué)產(chǎn)品。在當(dāng)前CO加氫合成低碳醇催化劑中最有前景的是改性的F-T合成催化劑,Co和Fe是其催化的活性組分。但是此類催化劑在性能和成本等方面存在一些不足,所以研發(fā)性能良好經(jīng)濟(jì)的低碳醇催化劑仍然是當(dāng)前的主要任務(wù)。石墨烯(Gr)是一種新興的二維材料,自身可以充當(dāng)催化劑的載體。同時(shí)石墨烯比表面積大、導(dǎo)電性及導(dǎo)熱性較強(qiáng),結(jié)構(gòu)比較穩(wěn)定等特點(diǎn)使石墨烯負(fù)載的催化劑具有較優(yōu)良的催化活性。本文研究內(nèi)容分為兩大部分,一部分采用完全液相法制備CuZnAl催化劑并添加F-T組元Fe作為促進(jìn)劑于固定床上進(jìn)行評價(jià),考察Fe以及超聲預(yù)處理對催化劑結(jié)構(gòu)與性能的影響;另一部分運(yùn)用浸漬法以新型材料石墨烯作為載體制備CuCoCe/Gr催化劑,考察石墨烯載體量以及Ce含量對催化劑結(jié)構(gòu)以及合成低碳醇性能的影響,并對催化劑采用XRD、H2-TPR、NH3-TPD、氮吸附及XPS等表征手段進(jìn)行表征,結(jié)合活性數(shù)據(jù)結(jié)果分析,得到了以下主要的結(jié)論:1.完全液相法制備的Fe促進(jìn)的CuZnAl催化劑具有一定的合成低碳醇的能力,并且使醇分布向鏈增長的方向轉(zhuǎn)移,提高低碳醇的選擇性。2.添加Fe的CuZnAl催化劑具有更大的比表面積和孔體積,C2+OH的選擇性較高。Fe含量的增加促使表面Cu/Zn和Al含量降低,致使甲醇的選擇性降低和烴類選擇性的提高。3.超聲波處理對催化劑的物相并未產(chǎn)生影響,但有利于催化劑孔徑的增加,使低碳醇的選擇性增加。4.超聲波處理的CuZnAl催化劑中加入適量Fe能改變催化劑中Cu物種與載體的結(jié)合力,增加催化劑的比表面積以及弱酸的量進(jìn)而提高催化劑的CO轉(zhuǎn)化率和C2+OH的選擇性。5.石墨烯作為載體能提高Cu CoCe/Gr催化劑的比表面積,使催化劑更容易被還原,進(jìn)而提高CO加氫合成低碳醇的選擇性,適量的石墨烯作為載體可以提高其乙醇的選擇性。石墨烯能限制催化劑碳鏈的增長,使產(chǎn)物中的醇分布集中在甲醇和乙醇。6.適量的Ce可以提高催化劑的Cu物種的分散度,有利于催化劑比表面積的增加,顯著改善催化劑的還原性能,進(jìn)而促進(jìn)醇活性位的生成。7.對于CuCoCe/Gr而言,孔徑越大越有利于反應(yīng)分子在其孔道中擴(kuò)散,使反應(yīng)分子吸附于活性金屬。適宜的Ce含量可以改善催化劑的活性,增加低碳醇的選擇性以及乙醇的選擇性。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ223.1

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中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 郁正容;;小氮肥廠改產(chǎn)低碳醇設(shè)想方案[J];小氮肥設(shè)計(jì)技術(shù);1987年06期

2 劉颯，汪賢來;低碳醇在鉀A型分子篩上的吸附脫水[J];化肥工業(yè);1996年01期

3 姜濤;李金來;;耐硫鉬系低碳醇合成催化劑研究進(jìn)展[J];河北省科學(xué)院學(xué)報(bào);2006年01期

4 陳元國;郝許峰;孫紹輝;孫培勤;;生物質(zhì)基合成氣制低碳醇模擬研究[J];當(dāng)代化工;2012年10期

5 沈英;;一種由低碳醇合成丙烯的方法[J];乙醛醋酸化工;2013年06期

6 陳正華;;開發(fā)低碳醇合成技術(shù)、擴(kuò)大山西汽油代用燃料與化工原料來源[J];煤炭化工設(shè)計(jì);1986年03期

7 柴國墉;;合成氣直接合成低碳醇的工藝技術(shù)分析[J];天然氣化工(C1化學(xué)與化工);1988年04期

8 遠(yuǎn)松月;汪景春;蔡水玉;;恒溫下分析合成低碳醇產(chǎn)物[J];分析化學(xué);1988年06期

9 陳秀英;;合成氣制低碳醇技術(shù)研究獲科技進(jìn)步獎(jiǎng)[J];南京工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);1991年03期

10 許世科,劉金堯,朱起明;低碳醇合成反應(yīng)的中間物及其衍變動(dòng)態(tài)研究[J];分子催化;1992年01期

中國重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 劉金堯;李東洲;高鴻錦;孫素琴;朱起明;;加溫加壓“原位”發(fā)射紅外檢測方法在研究合成低碳醇反應(yīng)機(jī)理中的應(yīng)用[A];全國第六屆分子振動(dòng)光譜學(xué)術(shù)報(bào)告會(huì)文集[C];1990年

2 張偉;楊守斌;楊秀成;金楊福;寧文生;;浸漬順序?qū)uFe基催化劑低碳醇合成性能的影響[A];中國化學(xué)會(huì)第29屆學(xué)術(shù)年會(huì)摘要集——第12分會(huì)：催化化學(xué)[C];2014年

3 葛少輝;陸君;白永格;賀德華;;制備方法對Cu/ZrO_2催化CO加氫合成低碳醇性能的影響[A];第十一屆全國青年催化學(xué)術(shù)會(huì)議論文集（下）[C];2007年

4 士麗敏;屈戶超;;Zn改性的低碳醇合成用CuCo/CNTs催化劑研究[A];第八屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會(huì)論文集[C];2011年

5 齊會(huì)杰;李德寶;楊成;李文懷;孫予罕;鐘炳;;Mn/Ni/K/MoS_2合成低碳醇催化劑的制備和性能[A];中國化工學(xué)會(huì)2003年石油化工學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2003年

6 張鴻斌;董鑫;林國棟;梁雪蓮;李海燕;;CNT-促進(jìn)CoCu催化劑上合成氣高效合成低碳醇[A];第十三屆全國催化學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2006年

7 郭巖巖;武小滿;林國棟;張鴻斌;;CO加氫制低碳醇高效新型CoMo-基催化劑[A];第十三屆全國催化學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2006年

8 郭強(qiáng)勝;毛東森;俞俊;韓璐蓬;盧冠忠;;用于合成氣制低碳醇的Ce改性的Cu-Fe催化劑的研究[A];第十八屆全國稀土催化學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2011年

9 向明林;李德寶;肖海成;齊會(huì)杰;李文懷;鐘炳;孫予罕;;K／Ni／β-Mo_2C:一種高活性和高選擇性合成低碳醇催化劑[A];第十三屆全國催化學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2006年

10 徐慧遠(yuǎn);儲(chǔ)偉;周俊;;CO加氫合成低碳醇用CuCo/SiO_2催化劑的反應(yīng)性能研究[A];第五屆全國工業(yè)催化技術(shù)與應(yīng)用年會(huì)論文集（上冊）[C];2008年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前5條

1 季德春;一氧化碳水合制低碳醇反應(yīng)研究[D];中國科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2003年

2 王慧敏;合成氣制低碳醇銠基催化劑的設(shè)計(jì)合成、性能及生態(tài)環(huán)境效應(yīng)研究[D];內(nèi)蒙古大學(xué);2012年

3 黃利宏;合成氣催化轉(zhuǎn)化制低碳醇用新型催化劑研究[D];四川大學(xué);2006年

4 何代平;二氧化鋯基催化劑上合成低碳醇和酮的研究[D];中國科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2004年

5 王憲貴;CO加氫合成低碳醇的研究[D];中國礦業(yè)大學(xué)（北京）;2013年

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1 魯瑞麗;合成氣制低碳醇銅鐵基催化劑的研究[D];上海應(yīng)用技術(shù)學(xué)院;2015年

2 韓濤;合成氣制低碳醇Cu-Co基催化劑的研究[D];太原理工大學(xué);2014年

3 張偉;CuFe基低碳醇合成催化劑制備研究[D];浙江工業(yè)大學(xué);2015年

4 潘東明;CuCo基催化劑用于合成氣制低碳醇的研究[D];天津大學(xué);2014年

5 游向軒;碳納米管擔(dān)載的低碳醇合成CuCoCe催化劑研究[D];太原理工大學(xué);2016年

6 劉超波;合成氣制低碳醇Cu基催化劑結(jié)構(gòu)與性能的研究[D];太原理工大學(xué);2016年

7 王淑巖;低碳醇分離工藝技術(shù)的研究[D];天津大學(xué);2013年

8 劉迎;低碳醇—水體系的液液相行為及熱力學(xué)模擬[D];青島科技大學(xué);2013年

9 羅向陽;湖南燁盛能源公司發(fā)展戰(zhàn)略研究[D];湖南大學(xué);2014年

10 鄒金鑫;轉(zhuǎn)化合成氣制取低碳醇的研究[D];北京化工大學(xué);2009年

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