本文關(guān)鍵詞：鈰基載氧體化學(xué)鏈甲烷重整反應(yīng)特性研究

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【摘要】：本文在常壓固定床上對鈰基載氧體進(jìn)行了較為系統(tǒng)的化學(xué)鏈甲烷重整反應(yīng)性能評價,主要考察了CH_4的轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物H_2、CO_2以及CO的選擇性。通過熱力學(xué)計算,SEM-EDS、XRD等表征以及動力學(xué)分析,探討了鈰基載氧體和甲烷反應(yīng)的機(jī)理和制備工藝對鈰基載氧體的影響。通過HSC熱力學(xué)軟件對不同價態(tài)的鐵氧化物、鈰氧化物在燃料反應(yīng)器和空氣反應(yīng)器中相關(guān)反應(yīng)進(jìn)行熱力學(xué)計算和平衡組成計算,考察載氧體在熱力學(xué)上反應(yīng)的可能性,以及分析進(jìn)料比對碳?xì)湮锓N的選擇性影響,從理論上探索載氧體反應(yīng)機(jī)理過程和最佳進(jìn)料比,指導(dǎo)實(shí)際試驗(yàn)。首先,使用檸檬酸絡(luò)合法在氧化鈰中混入過渡金屬形成復(fù)合載氧體Ce_4M_1O_δ(M=Mn、 Fe、Co、Ni、Cu),進(jìn)行載氧體初步篩選,從合成氣的選擇性角度看,Ce_4Fe_1O_δ復(fù)合載氧體具有較好的甲烷部分氧化性能。為了進(jìn)一步研究鈰鐵復(fù)合載氧體的反應(yīng)過程,制備了不同鐵含量的Ce_xFe_(10-x)O_δ(x=9,7,5)載氧體進(jìn)行了850℃固定床甲烷反應(yīng)性能評價,三種復(fù)合載氧體相較于CeO_2和Fe_2O_3,甲烷轉(zhuǎn)化率顯著提高,且具有較高的合成氣選擇性。三種復(fù)合載氧體的XRD、BET等表征結(jié)果顯示,鈰鐵之間存在強(qiáng)烈的相互作用,改變了氧化鐵的存在狀態(tài)�；诠潭ù苍u價和表征結(jié)果,探討了甲烷反應(yīng)過程的機(jī)理,認(rèn)為氧化鈰表面Ce~(3+)和氧空穴上產(chǎn)生的高活性物種[C]a、H_2以及CO會加速本身反應(yīng)性較強(qiáng)的無定型Fe_2O_3的還原,隨之產(chǎn)生的Fe*又會催化甲烷裂解,是甲烷轉(zhuǎn)化率迅速增加的主要原因。然后,我們通過控制焙燒溫度、改變制備方法、氧化鋁負(fù)載以及添加活性活性組分氧化鎳,使用固定床考察了多元鈰鐵復(fù)合載氧體的反應(yīng)性能,結(jié)果發(fā)現(xiàn)焙燒溫度對載氧體性能影響不大；制備方法對載氧體性能影響較大；檸檬酸絡(luò)合法制備的Fe_6Al_4無論從轉(zhuǎn)化率還是選擇性角度考察,反應(yīng)活性最高,但需要對該Fe_6Al_4載氧體進(jìn)行更加詳細(xì)的分析和研究；將氧化鎳摻雜至Ce_3Fe_3Al_4載氧體中,甲烷反應(yīng)溫度降低,提高了甲烷的反應(yīng)活性。最后,利用熱失重曲線和固定床恒溫法分別計算得到載氧體Ce_7Fe_3O_δ的氫還原和甲烷轉(zhuǎn)化動力學(xué)參數(shù),這對后續(xù)載氧體研究提供了基礎(chǔ)參考數(shù)據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：西北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O621.25

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本文編號：1269573