本文關鍵詞：光催化C-H鍵的活化：苯丙醇環(huán)化制備色滿及芐胺氧化制備苯甲酰胺

  更多相關文章： 碳氫鍵活化 光催化 制備色滿 制備苯甲酰胺 原子經(jīng)濟性 綠色化學

【摘要】：碳-氫(C-H)鍵活化和直接轉(zhuǎn)化反應減少了各種試劑和原料的預先官能化,高度體現(xiàn)了原子經(jīng)濟性和環(huán)境友好的現(xiàn)代有機合成理念,激起了化學家們的極大興趣。以過渡金屬為代表的C-H鍵活化及其官能團化已日趨成熟,但是,金屬特別是過渡重金屬的使用給環(huán)境帶來新的問題。光化學反應中的“光”是一種特殊的、能夠參與反應的試劑,它以潔凈、節(jié)能、節(jié)約為特點,是合成化學中非�；钴S的研究領域之一。相比于經(jīng)典的熱化學反應,光化學反應可以在低溫或室溫下進行,能夠選擇性地激發(fā)某一基團引發(fā)反應的發(fā)生,合成熱化學不能合成的產(chǎn)物。近年來,光化學反應的高速發(fā)展為C-H鍵活化注入了新的活力�；诠饣瘜W反應的C-H鍵活化以“綠色化學”為理念,為有機化學提供了新的思路和方法。本論文利用紫外光和可見光分別實現(xiàn)了不同C-H鍵活化,在溫和的條件下高效、高選擇性的實現(xiàn)了目標化合物的合成和轉(zhuǎn)化。論文主要分為以下三個部分內(nèi)容：第一部分,介紹了光化學反應的基本原理和反應路徑,對近年來光催化下Csp3-H鍵和Csp2-H鍵的活化研究現(xiàn)狀進行概述,重點介紹了光催化芳烴Csp2-H鍵活化,芐位Csp3-H鍵的活化以及光催化交叉偶聯(lián)產(chǎn)氫反應。最后,對本論文選題的科學意義進行闡述。第二部分,我們利用紫外光,以有機小分子3-氰基-1-甲基喹啉高氯酸鹽作為光敏劑,以非貴金屬鈷作為產(chǎn)氫催化劑,在沒有氧化劑條件下,實現(xiàn)了苯丙醇及其衍生物的脫氫烷氧基化反應,反應中消除的質(zhì)子以等當量的氫氣作為唯一的副產(chǎn)物放出,反應條件溫和,具有很高的原子經(jīng)濟性,為具有色滿結構的化合物合成提供了新的方法和思路。第三部分,我們利用可見光,以有機分子9-均三甲苯基-10-甲基吖啶高氯酸鹽作為光敏劑,以氧氣作為氧化劑,在乙腈溶劑中直接活化了氨基保護的芐胺芐位Csp3-H鍵,氧化生成相對應的苯甲酰胺化合物。反應條件溫和,避免了在以往合成這一類分子骨架時所采用的金屬和有毒氧化劑的使用,體現(xiàn)了“綠色化學”的合成理念并為此類化合物的合成提供了一種簡便有效的方法。
【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O621.251

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