本文關(guān)鍵詞：微納米復(fù)合SERS基底的制備及其在催化與檢測(cè)方面的應(yīng)用

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【摘要】：表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS)是一種檢測(cè)分子與基底結(jié)構(gòu)信息的技術(shù)手段,它具有高靈敏度和高選擇性等特點(diǎn)。SERS的增強(qiáng)機(jī)理一般認(rèn)為有兩種:一種是電磁場(chǎng)增強(qiáng)機(jī)理;一種是化學(xué)增強(qiáng)機(jī)理。無(wú)論是哪種增強(qiáng)機(jī)理,其增強(qiáng)效果都必須考慮基底的作用,傳統(tǒng)的SERS基底為貴金屬的納米溶膠。隨著技術(shù)的發(fā)展,各種不同的制備方法也被提出,而兩種或兩種以上的復(fù)合材料基底相對(duì)于單一材料基底具有更加優(yōu)越的復(fù)合性質(zhì)。在這篇論文中,我們根據(jù)不同材料的特性,構(gòu)筑了兩種功能性基底,它們分別用于催化和檢測(cè),均取得了良好的結(jié)果。主要的研究?jī)?nèi)容如下:1)三維超疏水表面增強(qiáng)拉曼基底對(duì)環(huán)境中持久性有機(jī)污染物的超靈敏檢測(cè)多環(huán)芳烴(PAHs)是一種微溶或不溶于水的持久性有機(jī)污染物,很難與金屬或貴金屬鍵合,對(duì)基底的吸附作用也很弱,需要將基底功能化才能進(jìn)行SERS檢測(cè)。功能化后的SERS基底具有疏水性表面,利用分子間的相互作用,PAHs吸附在基底表面,進(jìn)而進(jìn)行SERS檢測(cè)。我們采用多孔結(jié)構(gòu)的泡沫鎳作為介質(zhì),利用金屬間的置換反應(yīng),在泡沫鎳表面沉積金納米粒子,用長(zhǎng)烷基鏈硫醇(十八烷基硫醇)分子對(duì)表面進(jìn)行修飾,構(gòu)筑了一種超疏水超親油的材料,得到了一種三維結(jié)構(gòu)的Au NPs/nickel foam基底。為了達(dá)到較好的檢測(cè)效果,置換反應(yīng)的時(shí)間和十八烷基硫醇分子修飾的時(shí)間都進(jìn)行了考慮。這種Au NPs/nickel foam基底在檢測(cè)PAHs芘時(shí),可以檢測(cè)到的最低濃度為10~(-8) M,檢測(cè)PAHs衍生物1-萘酚時(shí),最低濃度為10~(-6) M。我們還利用這種三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)基底,建立起了一套具有超疏水超親油性質(zhì)的分離、富集系統(tǒng)。實(shí)現(xiàn)對(duì)環(huán)境中持久性有機(jī)污染物的分離、富集,進(jìn)而提高基底對(duì)持久性有機(jī)污染物的檢測(cè)靈敏度。在檢測(cè)的同時(shí)可以對(duì)油水混合物進(jìn)行分離,形成檢測(cè)與分離、富集為一體的檢測(cè)系統(tǒng)。對(duì)于檢測(cè)自然環(huán)境中的PAHs及衍生物,都達(dá)到較好的檢測(cè)效果,并計(jì)算了污染物的回收率。2)銀納米粒子/碳點(diǎn)的合成及其在表面增強(qiáng)拉曼光譜中的應(yīng)用碳點(diǎn)是一種新型的碳材料,尺寸通常在幾納米范圍內(nèi)。碳點(diǎn)具有低毒性、高催化活性及高生物相容性等特點(diǎn)。我們將碳點(diǎn)與金屬納米粒子復(fù)合得到一種新型的Ag NPs/CDs材料。這種基底兼具碳點(diǎn)和金屬納米粒子多功能化的性質(zhì),擴(kuò)大了SERS基底在催化及生物活性等檢測(cè)中的應(yīng)用范圍。我們根據(jù)生物蛋白質(zhì)中常用的酰胺反應(yīng)將碳點(diǎn)與銀納米粒子相復(fù)合。使用EDC和NHS進(jìn)行活化銀納米粒子表面的羧酸根,然后加入帶有氨基的碳點(diǎn)與之相連接,得到了Ag NPs/CDs基底。這種基底在拉曼檢測(cè)時(shí),降低了碳點(diǎn)的熒光并保持銀納米粒子的增強(qiáng)效應(yīng),得到了碳點(diǎn)的D帶和G帶峰。碳點(diǎn)的加入影響了金屬與分子之間的電荷轉(zhuǎn)移程度,在碳點(diǎn)-金屬-分子之間產(chǎn)生了一個(gè)電荷轉(zhuǎn)移的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系,同時(shí),也考慮了不同功率的激發(fā)光對(duì)電荷轉(zhuǎn)移的影響。Ag NPs/CDs基底還可以作為一種類(lèi)過(guò)氧化氫酶使用,在過(guò)氧化氫存在的條件下,可以將TMB分子催化形成TMB2+分子。利用這樣的性質(zhì),達(dá)到了對(duì)反應(yīng)中過(guò)氧化氫濃度的檢測(cè),使用的過(guò)氧化氫濃度最低為10~(-8) M。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O657.37

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9 楊U，

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