發(fā)布時(shí)間：2017-12-07 17:12

  本文關(guān)鍵詞：基于片狀SBA-15構(gòu)建新型選擇氧化催化材料的研究

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【摘要】：SBA-15,因其孔徑可以在一定范圍內(nèi)進(jìn)行調(diào)節(jié),并且具有高度有序的二維六方介孔結(jié)構(gòu),以及較高的水熱穩(wěn)定性,因此使得SBA-15在催化、吸附、酶固定化、色譜載體和傳感器等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。傳統(tǒng)的SBA-15形貌呈纖維狀或者棒狀,近年來(lái),許多研究者已經(jīng)成功的將多種過(guò)渡金屬(Al、Ti、Zr、Mn、Ga和V等)引入到介孔材料中,過(guò)渡金屬的存在使得到的SBA-15衍生材料呈現(xiàn)出迷人的形貌變化。其中,在大多數(shù)關(guān)于ZrSBA-15的研究中,研究的重點(diǎn)主要是將Zr SBA-15直接用于催化劑的合成或者對(duì)其催化性能的評(píng)價(jià)。也就是說(shuō),很少關(guān)注利用有序ZrSBA-15作為基礎(chǔ)去改善復(fù)合材料進(jìn)行研究的報(bào)道。并且,以ZrSBA-15為基礎(chǔ)的催化劑除了框架組成和表面化學(xué)過(guò)程會(huì)影響催化活性,催化劑的形態(tài)特征和結(jié)構(gòu)屬性也將是決定因素。這是由于形態(tài)特征和結(jié)構(gòu)屬性在很大程度上會(huì)影響活性位點(diǎn)的數(shù)量,催化劑表面和孔道活性位點(diǎn)的利用性,以及反應(yīng)物或產(chǎn)物分子的擴(kuò)散,因而催化劑的結(jié)構(gòu)屬性和形態(tài)特征的變化也不能忽視。本文通過(guò)改變初始Zr/Si摩爾比合成出一系列含有不同鋯含量的HPW/PEHA/ZrSBA-15復(fù)合催化劑,將苯甲醇選擇氧化苯甲醛的反應(yīng)作為目標(biāo)反應(yīng),并將催化劑應(yīng)用在反應(yīng)中。通過(guò)FT-IR、TG、XRD、SEM、TEM、XPS等分析技術(shù)對(duì)所合成的催化劑進(jìn)行表征。通過(guò)數(shù)據(jù)結(jié)果發(fā)現(xiàn)通過(guò)簡(jiǎn)單的改變初始Zr/Si摩爾比,催化劑的形貌和催化性能均會(huì)做出相應(yīng)調(diào)整。更有趣的是鋯離子的引入,可以提高骨架的酸性,更加有效的穩(wěn)定后續(xù)負(fù)載的PEHA以及促進(jìn)活性組分HPW的分散和吸引。通過(guò)仔細(xì)觀(guān)察反應(yīng)的結(jié)果,我們發(fā)現(xiàn)最佳初始Zr/Si摩爾比為0.05。此時(shí)ZrSBA-15骨架為有序片狀結(jié)構(gòu),具有最高的催化活性,并且在反應(yīng)五次后轉(zhuǎn)化率和選擇性幾乎無(wú)損失。本項(xiàng)工作目的是揭示在合成過(guò)程中鋯鹽的使用和形貌變化對(duì)復(fù)合材料HPW/PEHA/ZrSBA-15催化性能的影響,選用苯甲醇選擇氧化苯甲醛反應(yīng)作為模型反應(yīng)。這是首次證實(shí)了不同鋯含量的使用對(duì)預(yù)期的催化性能和材料的可回收發(fā)揮了極其重要的作用。進(jìn)而驗(yàn)證基于片狀的SBA-15通過(guò)適當(dāng)?shù)姆椒ㄖ苽涑龈男缘拇呋牧蠒?huì)有更高的催化性能,通過(guò)對(duì)它的利用,可以達(dá)到降低反應(yīng)的生產(chǎn)成本、提高經(jīng)濟(jì)效益和保護(hù)環(huán)境的目標(biāo)。也為基于片狀的SBA-15合成的新型催化材料在今后的應(yīng)用中奠定堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。
【學(xué)位授予單位】：大連工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：1263130