本文關(guān)鍵詞：金屬復(fù)合氧化物光催化材料的改性及其性能研究

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【摘要】：面臨日益凸顯的生態(tài)環(huán)境問題和能源發(fā)展問題,各國政府及企業(yè)對綠色生產(chǎn)和清潔能源的投入日漸增大,而光催化作為催化領(lǐng)域新興的一門技術(shù),隨著傳統(tǒng)光催化劑TiO2的工業(yè)化應(yīng)用,其發(fā)展的速度、深度以及廣度也越來越令人欣喜。近年來許多可見光響應(yīng)型高效光催化劑不斷被開發(fā),如鉍系光催化劑、銀系光催化劑、聚合物半導(dǎo)體光催化劑、碳材料光催化劑以及其他金屬氧化物光催化劑等。目前限制光催化劑規(guī)�；�、工業(yè)化發(fā)展的主要原因是催化效率低和回收成本高,因此針對催化劑的活性改性,研究者們探索了許多行之有效的方法,如半導(dǎo)體復(fù)合、元素?fù)诫s、形貌調(diào)控、染料敏化等。本文圍繞金屬復(fù)合氧化物(NiFe_2O_4、BiFeO_3)的復(fù)合改性,利用分步法分別制備了g-C_3N_4/NiFe_2O_4、BiOBr-N iFe2O4、BiOBr-BiFeO_3復(fù)合光催化劑,并通過染料(亞甲基藍(lán)、羅丹明B)的降解實(shí)驗(yàn)考察了催化劑的活性,針對不同的反應(yīng)體系提出了合理的反應(yīng)機(jī)理,具體內(nèi)容如下:1、利用浸漬法制備了g-C_3N_4/NiFe_2O_4復(fù)合光催化劑,通過XRD、TEM、VSM及DRS對催化劑的晶型、微觀結(jié)構(gòu)、磁性和吸光性質(zhì)進(jìn)行了相關(guān)表征。TEM測試表明NiFe_2O_4納米顆粒和納米片較均勻的負(fù)載在g-C_3N_4薄層上,提高了催化劑的分散性;XPS結(jié)果顯示氮元素發(fā)生了化學(xué)位移,表明g-C_3N_4和NiFe_2O_4之間存在異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)�？梢姽庀聛喖谆{(lán)(MB)的催化降解實(shí)驗(yàn)表明7.5%g-C_3N_4/NiFe_2O_4復(fù)合光催化劑顯示出最高的光催化活性,復(fù)合物界面處的異質(zhì)結(jié)促進(jìn)了光生電荷的分離,提高了光芬頓反應(yīng)的效率。動(dòng)力學(xué)擬合結(jié)果表明,降解速率符合零級動(dòng)力學(xué)模型。g-C_3N_4/NiFe_2O_4復(fù)合光催化劑在五次循環(huán)試驗(yàn)后仍能保持較高的活性水平,表明所制備的復(fù)合光催化劑具有較好的光化學(xué)穩(wěn)定性和磁回收性。2、采用分步法制備了BiOBr-NiFe_2O_4復(fù)合光催化劑,通過XRD、FT-IR、XPS、TEM、DRS、VSM等測試手段對催化劑進(jìn)行了表征分析。XRD和XPS測試表明復(fù)合光催化劑由BiOBr和NiFe_2O_4組成。VSM結(jié)果顯示BiOBr-N iFe2O4復(fù)合光催化劑具有較高的飽和磁感應(yīng)強(qiáng)度和較低的矯頑力,表現(xiàn)出良好的磁特性;活性實(shí)驗(yàn)表明隨著復(fù)合光催化劑中BiOBr含量的增加,BiOBr-NiFe_2O_4復(fù)合光催化劑對羅丹明B(RhB)的吸附能力和催化活性均表現(xiàn)出增強(qiáng)的規(guī)律。但當(dāng)BiOBr的質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過35%時(shí),RhB的降解速率受到影響,且對應(yīng)的一級動(dòng)力學(xué)擬合度減小。循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明BiOBr-NiFe_2O_4復(fù)合光催化劑降解RhB的催化活性呈現(xiàn)出波動(dòng)性,因此染料的過量吸附將導(dǎo)致其不完全降解和不完全脫附,并影響催化劑的循環(huán)使用。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果提出了可能的反應(yīng)機(jī)理,與捕獲實(shí)驗(yàn)相一致。3、利用溶劑熱法制備了BiOBr-BiFeO_3復(fù)合光催化劑,并通過XRD、DRS、SEM、TEM方法對催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、吸光性質(zhì)、微觀形貌等方面進(jìn)行了表征,SEM測試表明BiOBr納米片的引入減少了BiFeO_3納米顆粒的團(tuán)聚,增加了催化劑的比表面積。XPS分析顯示Bi、O元素的吸收峰均向右發(fā)生了偏移,表明BiOBr和BiFeO_3之間存在著相互作用。利用可見光下RhB的降解實(shí)驗(yàn)考察催化劑的光催化性能,其中20%BiOBr-BiFeO_3與35%BiOBr-BiFeO_3復(fù)合光催化劑的活性高于單獨(dú)的BiFeO_3和BiOBr,表明復(fù)合物異質(zhì)結(jié)可抑制光生電荷的快速復(fù)合。自由基捕獲實(shí)驗(yàn)表明h+是RhB降解反應(yīng)的主要氧化劑,并根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果提出了合理的反應(yīng)機(jī)理。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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4 徐W，

本文編號：1252495