本文關(guān)鍵詞：納米結(jié)構(gòu)高活性SOFC陰極制備及抗Cr毒化機(jī)理研究

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【摘要】：開發(fā)具有高電催化能力的陰極是面向中低溫化(800℃以下)的SOFC應(yīng)用的必由之路。本文瞄準(zhǔn)ITSOFC陰極催化能力小,穩(wěn)定性低,抗Cr毒化能力差的特點(diǎn),以浸漬為主要改性手段,從電化學(xué)行為、微結(jié)構(gòu)成型、陰極包覆結(jié)構(gòu)制備等方面,研究了改性陰極的納米修飾結(jié)構(gòu)構(gòu)筑、氧化還原機(jī)理、性能穩(wěn)定周期、抗Cr毒化性能等多方面內(nèi)容。完成了對(duì)傳統(tǒng)陰極LNF的催化活性的改善以及LSCF抗Cr毒化能力的改善。按研究方向可分為如下三個(gè)方面：1.研究了浸漬陰極電化學(xué)性能的強(qiáng)化機(jī)理。采用混合離子電子導(dǎo)體類材料和離子導(dǎo)體類材料分別浸漬LNF的多孔電極。在750℃測(cè)量條件下,未經(jīng)強(qiáng)化的純LNF陰極極化電阻可達(dá)1.49Ωcm2；經(jīng)800℃焙燒的BSCF、BLF浸漬LNF陰極的極化電阻可達(dá)0.12fΩcm2和0.35Ωcm2；而經(jīng)750℃焙燒的PO、SDC浸漬LNF陰極的極化電阻可達(dá)0.09Ωcm2和0.19Ωcm2。其中,具有離子導(dǎo)電性能和一定變價(jià)能力的材料具有良好的氧擴(kuò)散能力,進(jìn)而能夠?yàn)轶w系帶來電化學(xué)行為的增強(qiáng)。2.研究了LNF@BSC包覆結(jié)構(gòu)的成型及其電化學(xué)性能穩(wěn)定性。BSC與LNF在中低溫條件(800℃以下)下具有良好化學(xué)穩(wěn)定性。當(dāng)經(jīng)過高溫焙燒處理后,鈷酸鹽會(huì)與鎳鐵礦原位反應(yīng)形成類鈣鈦礦的新相。在一定程度上提高了體系的電化學(xué)性能和穩(wěn)定性。其初始極化電阻值可達(dá)0.37Ωcm2,70h后衰退至0.5flcm2,遠(yuǎn)遠(yuǎn)好于LNF@PO的增強(qiáng)體系。雖然BSC為A位摻雜的SC,但是兩者浸漬陰極的性能并沒有本質(zhì)的差異,LNF@SC與LNF@BSC的初始值均能達(dá)到約0.4Ωcm2,70h后也同時(shí)衰退至約0.5Ωcm2。當(dāng)浸漬溶液前驅(qū)采用聚乙烯吡咯烷酮作為添加劑時(shí),可將體系的活化能降低約2KJmol-1。然而浸漬LNF陰極的的抗Cr毒化能力難以逾越其本身。LNF@BSC在Cr污染條件下的衰退速度甚至更快。3.研究了LSCF包覆相的成型及其抗Cr毒化能力。鎳、鐵的氧化物在中低溫條件下(800℃以下)與LSCF具有良好的化學(xué)相容性,當(dāng)焙燒溫度達(dá)到1000℃以上時(shí),Fe會(huì)與LSCF中的Co發(fā)生置換反應(yīng),Co會(huì)向外析出與遺留的鎳共同生成B位摻雜的鈷酸鹽IC材料。LSCF@NF的電化學(xué)性能無(wú)論在何處理?xiàng)l件下均能保持不變。在750℃以及Cr污染條件下400h后,LSCF@NF會(huì)衰退至5Ωcm2,遠(yuǎn)遠(yuǎn)好于LSCF衰退至10Ωcm2。并且前者的Cr沉積量約5%,后者的沉積量約9%,該包覆相在LSCF上的形成,能夠有效防止鉻化物還原對(duì)陰極多孔結(jié)構(gòu)的破壞。
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O646.541

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