本文關(guān)鍵詞：納米ZSM-22分子篩的水熱合成及在甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)中的性能（英文）

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【摘要】：分子篩結(jié)構(gòu)的獨特性和多樣性使其在催化、吸附分離和離子交換等領(lǐng)域有著廣泛應(yīng)用.近年來,納米分子篩制備和應(yīng)用受到極大關(guān)注.與傳統(tǒng)微米分子篩相比,納米分子篩具有較小的晶粒尺寸、較大的外表面積和較高的表面活性,能顯著提高其分離和催化性能.制備納米晶體的常用方法有過量模板法、空間限定法、晶種法、離子熱合成法及微反應(yīng)器合成法等.目前,已合成出多種拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的納米分子篩,包括FAU,MFI,MEL和CHA等.ZSM-22是一種具有TON拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的一維十元環(huán)直孔道分子篩(孔口尺寸為0.45nm×0.55nm),在長鏈烷烴異構(gòu)化和烯烴異構(gòu)化等反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性.水熱合成法是制備ZSM-22分子篩最常用的方法,所得樣品晶粒尺寸為2 15μm,但由于ZSM-22分子篩是一種亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu),為了防止雜晶生成,合成通常是在劇烈攪拌(通常大于400r/min)下進(jìn)行.目前已有報道在較低轉(zhuǎn)速下合成ZSM-22分子篩,但產(chǎn)物仍為微米晶體;或在微波輔助水熱合成條件下合成亞微米ZSM-22分子篩,但晶體尺寸不可調(diào)且合成過程需要較高功率的微波反應(yīng)器.因此,在水熱條件下合成純納米ZSM-22分子篩仍然是一個巨大挑戰(zhàn).本文在上述研究基礎(chǔ)上采用改進(jìn)的水熱合成法成功合成出納米ZSM-22分子篩,考察了轉(zhuǎn)速硅鋁比及乙醇共溶劑對晶粒尺寸的影響,比較了納米和常規(guī)微米ZSM-22分子篩的甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)性能.結(jié)果表明,采用改進(jìn)的水熱合成法能夠在較低轉(zhuǎn)速下合成出納米ZSM-22分子篩,晶體尺寸在150 800nm范圍可調(diào).通過考察轉(zhuǎn)速對晶粒尺寸的影響,發(fā)現(xiàn)靜態(tài)合成條件下無法形成ZSM-22分子篩,表明ZSM-22分子篩合成需要一定的轉(zhuǎn)速.轉(zhuǎn)速在10 50r/min變化時,可以合成出不同晶體尺寸的ZSM-22分子篩,且隨轉(zhuǎn)速提高,ZSM-22分子篩晶體尺寸先減小后增大,表明納米ZSM-22分子篩合成存在最佳轉(zhuǎn)速.另外,配料硅鋁比能顯著影響ZSM-22分子篩晶體尺寸,隨配料硅鋁比增加,ZSM-22分子篩晶體尺寸先減小后增大.通過在合成體系中添加乙醇作為共溶劑,考察了有機(jī)溶劑對ZSM-22分子篩晶粒尺寸的影響,發(fā)現(xiàn)有機(jī)溶劑能顯著增大ZSM-22的晶體尺寸.將本文合成的納米和常規(guī)微米ZSM-22分子篩用于甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng),考察了晶體尺寸對ZSM-22分子篩甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)性能的影響.發(fā)現(xiàn)與常規(guī)微米ZSM-22分子篩相比,納米ZSM-22分子篩催化劑壽命顯著提高,說明晶粒尺寸減小能有效減緩積碳導(dǎo)致的分子篩失活;同時,反應(yīng)產(chǎn)物中乙烯和芳烴選擇性有所提高,這是由于外表面積增大所致.此外,還考察了不同硅鋁比ZSM-22分子篩的甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)性能.結(jié)果表明,分子篩硅鋁比會影響催化劑壽命,但晶體尺寸對催化劑壽命影響更大.ZSM-22分子篩硅鋁比增大有助于提高低碳烯烴選擇性,減少芳烴生成.
【作者單位】： 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所;中國科學(xué)院大學(xué);
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China (21506202)~~
【分類號】：O621.251
【正文快照】： 1.Introduction Due to their diversity of structures and unique properties,zeolites are widely used in a variety of applications including catalysis,sorption separation and ion exchange processes.The synthesis and application of zeolites have attracted

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本文編號：1211441