本文關(guān)鍵詞：液相還原法制備Ru基催化劑及其對(duì)雙酚A加氫性能的研究

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【摘要】：雙酚A(BPA)是制備聚合材料的重要單體,在工業(yè)上應(yīng)用廣泛,但由于分子中不飽和苯環(huán)結(jié)構(gòu)的存在,導(dǎo)致其合成的材料的熱穩(wěn)定性、光化學(xué)性能和抗老化性能均較差,同時(shí)由于苯環(huán)的存在,使得BPA具有一定的毒性,嚴(yán)重危害了人類的身體健康,這些都嚴(yán)重影響了其應(yīng)用范圍。將BPA催化加氫得到氫化雙酚A(HBPA),其下游產(chǎn)品的性能將會(huì)得到大大改善,而且?guī)缀鯖]有毒性,不影響人體健康。Ru催化劑對(duì)芳環(huán)加氫有著很高的催化活性,所以備受人們的關(guān)注。本文采用液相氫氣還原法制備Ru納米顆粒,再與載體組合制備Ru基催化劑,采用雙酚A加氫對(duì)Ru基催化劑進(jìn)行評(píng)價(jià),并與商用Ru/C催化劑進(jìn)行了對(duì)比。采用X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、高分辨透射電鏡(TEM)和N2吸附-脫附(BET)等手段對(duì)Ru基催化劑的結(jié)構(gòu)和表面特性進(jìn)行了系統(tǒng)的表征。具體研究?jī)?nèi)容及成果如下:首先考察了Ru基催化劑的制備條件,通過實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),當(dāng)選用氫氣作還原劑、活性炭作載體時(shí),所制備的Ru基催化劑具有最好的雙酚A催化加氫性能。對(duì)液相還原法制備的Ru/C催化劑進(jìn)行了系統(tǒng)的表征。結(jié)果表明:活性炭表面的釕主要以零價(jià)釕Ru~0的形式存在,少部分以高價(jià)態(tài)的形式存在;Ru納米顆粒粒徑在3nm左右,其粒徑分布為2-4nm;活性炭的比表面積比較大,Ru納米顆粒在載體上均勻分散,納米R(shí)u金屬顆粒主要分布在活性炭的表面,催化劑的孔道結(jié)構(gòu)幾乎沒有受到破壞。進(jìn)一步考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力、溶劑、催化劑用量等對(duì)雙酚A加氫反應(yīng)的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,本論文采用液相還原法制備的組合型Ru/C催化劑,在30分鐘內(nèi)雙酚A的轉(zhuǎn)化率可達(dá)到100%,氫化雙酚A的選擇性達(dá)到97.9%。由于該催化劑制備方法簡(jiǎn)單,制作成本較低,所以有著很廣闊的工業(yè)應(yīng)用前景。綜合各催化劑催化雙酚A選擇性加氫的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,發(fā)現(xiàn)液相還原法制備得到的Ru/C催化劑催化活性明顯高于商用Ru/C催化劑。這主要是因?yàn)樵摯呋瘎┚哂休^小的納米粒徑及分散性,且其粒徑分布極為均勻;其次,Ru納米顆粒主要均勻分散在活性炭表面,使得該催化劑在表面有更多的活性位點(diǎn);能夠更快的與反應(yīng)物接觸,加快反應(yīng)的速度;第三,Ru絕大部分以金屬態(tài)(Ru~0)的形式存在,催化劑起催化作用的主要是金屬Ru~0。少部分以高價(jià)態(tài)的Ru離子存在,這有助于活性Ru組分對(duì)氫的解離吸附,而解離吸附的氫有助于催化劑活性的提高。
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：1209796