本文關(guān)鍵詞：金屬納米粒子功能化氧化硅中空球材料的制備與催化性能研究

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【摘要】：中空球型納米材料的獨(dú)特結(jié)構(gòu)使其在催化、光學(xué)、電學(xué)、生物醫(yī)學(xué)等諸多領(lǐng)域顯示了潛在的應(yīng)用價(jià)值。在催化領(lǐng)域,中空球型納米材料作為納米反應(yīng)器和傳統(tǒng)的擔(dān)載型催化劑相比具有獨(dú)特的性質(zhì)。本論文主要圍繞小尺寸中空球催化材料的合成與催化性能開(kāi)展了研究工作,考察了材料的結(jié)構(gòu)形貌和表面性質(zhì)對(duì)其催化性能的影響,取得下述主要結(jié)果:1)以小尺寸氧化硅納米中空球?yàn)檩d體,成功制備出負(fù)載1-2 nm金納米粒子粒徑尺寸的固體催化劑,并表現(xiàn)出了優(yōu)異的熱穩(wěn)定性,即使經(jīng)過(guò)350 oC高溫處理后,納米粒子尺寸并沒(méi)有明顯改變。該固體催化劑在苯乙烯氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出了較好的反應(yīng)活性,轉(zhuǎn)化率高達(dá)45.6%,選擇性高達(dá)68.6%。此外,固體催化劑能夠循環(huán)使用8次以上,并保持高轉(zhuǎn)化率和選擇性。研究結(jié)果表明這種具有小的粒子尺寸,且孔壁中為微孔結(jié)構(gòu),內(nèi)部含有納米空腔形貌的中空球材料為載體,是一種簡(jiǎn)單有效的穩(wěn)定納米粒子的方法與途徑,在穩(wěn)定Au納米粒子顯示出潛在的應(yīng)用前景。2)利用F127單膠束為模板劑,通過(guò)PTMS和TMOS共縮聚的方法成功地制備出了內(nèi)外表面性質(zhì)可調(diào)的介孔氧化硅中空球材料(18±2 nm)。研究發(fā)現(xiàn),在制備材料過(guò)程中PTMS/TMOS比例小于1/3時(shí),苯環(huán)基團(tuán)可選擇性地進(jìn)入到材料的內(nèi)表面,而TMOS主要在F127模板劑的親水區(qū)域周圍縮聚,可形成內(nèi)表面疏水外表面親水獨(dú)特表面性質(zhì)的中空球材料。當(dāng)PTMS/TMOS比例進(jìn)一步提高時(shí),苯環(huán)基團(tuán)同時(shí)可以進(jìn)入材料的內(nèi)表面和外表面,形成內(nèi)外表面疏水性的材料。以不同表面性質(zhì)的材料為載體負(fù)載Pd納米粒子制備的固體催化劑在催化4-硝基苯酚水相加氫反應(yīng)和卞醇的水相氧化反應(yīng)中均表現(xiàn)出了優(yōu)異的反應(yīng)活性。其中,內(nèi)表面疏水或是內(nèi)外表面均疏水的中空球材料的催化活性均高于親水性的純中空球材料。
【學(xué)位授予單位】：西華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：1201958