本文關(guān)鍵詞：幾個苯環(huán)芳香化合物的精細(xì)電子光譜及其在染料敏化太陽電池中的應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 染料敏化太陽能電池 NKX-2587 Franck-Condon Duschinsky Herzberg-Teller

【摘要】：本文采用密度泛函理論和含時密度泛函理論中的(TD)B3LYP、(TD)PBE0、(TD)m PW1PW91、(TD)BHand HLYP、(TD)M06L、(TD)M062X、(TD)CAM-B3LYP和(TD)LC-BLYP八種雜化泛函,分別對吲哚類化合物吲哚(indole)、3-甲基吲哚(3-methylindole)、苯并咪唑(benzimidazole)和茚(indene)四個分子的基態(tài)、第一激發(fā)態(tài)和第二激發(fā)態(tài)的平衡結(jié)構(gòu)、偶極矩、振子強度、絕熱激發(fā)能和振動頻率進行了計算,并將計算結(jié)果與相應(yīng)的實驗值和先前的理論值進行對比,通過理論計算值與實驗值的對比確定最低的激發(fā)態(tài)。在Franck-Condon近似下,模擬了這四個分子S_0(?)S_1的精細(xì)電子光譜。通過與實驗值的對比,我們對實驗中未給出指認(rèn)和不確定的振動模進行了試探性的指認(rèn)。在理論模擬過程中考慮了Duschinsky和Herzberg-Teller(HT)效應(yīng)對這四個分子的吸收和發(fā)射光譜的影響。同時分別討論了Duschinsky和HT效應(yīng)對不同振動模的影響。除此之外,對吲哚和3-甲基吲哚,我們也考慮了非簡諧振動效應(yīng)對分子光譜的影響。為了探索振動效應(yīng)對光譜和光電轉(zhuǎn)換效率的影響,我們通過改變實驗分子NKX-2587橋鏈中五元環(huán)上的雜原子(大小和電負(fù)性)設(shè)計了一系列的染料分子。我們計算了與這一系列染料分子開路電壓和短路電流相關(guān)的參數(shù),如振子強度、最大吸收波長、驅(qū)動力、偶極矩、轉(zhuǎn)移電荷數(shù)等,同時將這些參數(shù)進行對比分析。我們發(fā)現(xiàn)僅僅改變一個雜原子也會影響敏化劑的光電轉(zhuǎn)換效率。為了探索振動效應(yīng)對光捕獲效率的影響,我們對這五個分子的精細(xì)電子光譜進行了模擬。通過勢能面的分析和振動模的指認(rèn),我們發(fā)現(xiàn)雜原子的大小和電負(fù)性都會影響染料分子的光電轉(zhuǎn)換效率,從精細(xì)電子光譜中我們可以清楚的發(fā)現(xiàn)低頻區(qū)的振動模對提高光譜的強度非常重要。為了探索π橋長度對染料敏化太陽能電池光電轉(zhuǎn)換效率的影響,我們增加實驗分子NKX-2587π橋上的噻吩數(shù)目設(shè)計了一系列染料分子,計算了與這一系列染料分子開路電壓和短路電流相關(guān)的參數(shù),如振子強度、最大吸收波長、驅(qū)動力、偶極矩、轉(zhuǎn)移電荷數(shù)等,同時將這些參數(shù)進行對比分析。同時也模擬了敏化劑的精細(xì)電子光譜。結(jié)果表明噻吩的數(shù)目對提高光譜的強度非常重要,同時敏化劑的結(jié)構(gòu)能夠影響光捕獲效率(LHE)。1.吲哚和3-甲基吲哚1Lb（？）S0精細(xì)電子光譜的研究通過密度泛函和含時密度泛函理論的計算,在Franck-Condon近似下我們模擬了吲哚和3-甲基吲哚的精細(xì)電子光譜,同時考慮了Duschinsky、Herzberg-Teller(HT)和非諧振效應(yīng)。我們可以清楚的看到理論模擬基本重現(xiàn)了吲哚和3-甲基吲哚實驗光譜中的大部分振動躍遷。通過理論與實驗的對比分析,我們對實驗中沒有指認(rèn)的振動模和不確定的振動模進行了試探性的指認(rèn)。通過考慮不同效應(yīng)的理論光譜之間的對比,我們發(fā)現(xiàn)Duschinsky和HT效應(yīng)對這兩個分子非常重要,非諧振效應(yīng)的作用相對較小,僅僅影響了一些振動模的位置和強度。除此之外,我們也分別討論了Duschinsky和HT效應(yīng)對不同振動模的影響。2.苯并咪唑和茚1Lb?S0精細(xì)電子光譜的研究在密度泛函和含時密度泛理論的基礎(chǔ)上,我們計算了苯并咪唑和茚分子基態(tài)和激發(fā)態(tài)的結(jié)構(gòu)參數(shù)、振動模的振動頻率、偶極矩和振子強度�；谶@些參數(shù),在Franck-Condon近似下我們模擬了這兩個分子的精細(xì)電子光譜,同時考慮了Duschinsky和HT效應(yīng)。通過理論模擬光譜與實驗光譜進行對比分析,我們發(fā)現(xiàn)理論模擬可以很好的重現(xiàn)實驗光譜。對于實驗中沒有弄清楚的振動模和不確定的振動模,可以通過對理論光譜中相對應(yīng)的振動模進行試探性的指認(rèn)。在理論模擬過程中,我們也分別討論了Duschinsky和Herzberg-Teller效應(yīng)對光譜模擬的影響。結(jié)果表明,對弱的振動躍遷,我們在理論模擬過程中應(yīng)該考慮Duschinsky和HT效應(yīng)的影響。3.不同雜原子的振動效應(yīng)對染料敏化太陽電池光電轉(zhuǎn)換效率的影響為了探索振動結(jié)構(gòu)對染料敏化太陽能電池光電轉(zhuǎn)換效率的影響,我們通過改變實驗分子NKX-2587π橋上的一個雜原子(大小和電負(fù)性)設(shè)計了一系列染料分子,并在Franck-Condon近似下對這些分子的精細(xì)電子光譜進行了模擬,同時考慮了Herzberg-Teller和Duschinsky效應(yīng)。我們使用密度泛函理論和含時密度泛函理論對這些分子基態(tài)和激發(fā)態(tài)勢能面進行計算。詳細(xì)的討論了與短路電流(Jsc)和開路電壓(Voc)有關(guān)的參數(shù),如偶極矩(μnormal)、光捕獲效率(LHE)、驅(qū)動力(?Ginject)、電子注入導(dǎo)帶的數(shù)量(nc)等等。我們發(fā)現(xiàn),敏化劑分子的結(jié)構(gòu)會影響光電轉(zhuǎn)換效率。為了探索其中的原因,我們對這些敏化劑分子的精細(xì)電子光譜進行了模擬。通過振動模的分析和勢能分布的討論。結(jié)果表明低頻率的振動模對提高光譜的強度非常重要,同時敏化劑的結(jié)構(gòu)能夠影響光捕獲效率(LHE)。在某種意義上,我們希望我們的研究在一定程度上有利于設(shè)計更好的敏化劑和提高光電轉(zhuǎn)換效率(η)。4.含有不同數(shù)目噻吩的敏化劑對染料敏化太陽電池光電轉(zhuǎn)換效率的影響為了探索π橋長度對染料敏化太陽能電池光電轉(zhuǎn)換效率的影響,我們增加實驗分子NKX-2587π橋上的噻吩數(shù)目設(shè)計了一系列染料分子,并在Franck-Condon近似下對這些分子的精細(xì)電子光譜進行了模擬,同時考慮了Herzberg-Teller和Duschinsky效應(yīng)。我們使用密度泛函理論和含時密度泛函理論對這些分子基態(tài)和激發(fā)態(tài)頻率和分子結(jié)構(gòu)進行計算。詳細(xì)的討論了與短路電流(Jsc)和開路電壓(Voc)有關(guān)的參數(shù),如偶極矩(μnormal)、光捕獲效率(LHE)、驅(qū)動力(?Ginject)、電子注入導(dǎo)帶的數(shù)量(nc)等等。我們發(fā)現(xiàn),隨著噻吩數(shù)目的增加短路電流和開路電壓都會隨之增加。為了探索其中的原因,我們對這些敏化劑分子的精細(xì)電子光譜進行了模擬。通過振動模的分析和勢能分布的討論。結(jié)果表明噻吩的數(shù)目對提高光譜的強度非常重要,同時敏化劑的結(jié)構(gòu)能夠影響光捕獲效率(LHE)。
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O625;TM914.4

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本文編號：1191403