本文關(guān)鍵詞：負(fù)載型M@MIL-n材料的制備及其催化氨硼烷水解釋氫研究

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【摘要】：金屬有機骨架(MOFs)材料是金屬離子與多齒有機配體自組裝而成的一類有機-無機雜化多孔材料。MOFs材料具有大的比表面積、高的孔隙率以及結(jié)構(gòu)和性質(zhì)可調(diào)等特性使其成為了新型的功能材料。在目前的催化應(yīng)用中,以MOFs材料為載體負(fù)載金屬納米粒子并應(yīng)用于氫能源領(lǐng)域已成為熱門課題。本論文從MOFs材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)特點入手,設(shè)計制備了一系列MIL-n(n=53,101)負(fù)載金屬的高效催化劑M@MIL-n,并在催化氨硼烷(AB)水解釋氫的應(yīng)用中展現(xiàn)出優(yōu)良的催化活性。主要研究內(nèi)容如下：1.采用簡單的液體浸漬法成功將超細(xì)的Ru納米粒子負(fù)載于MIL-53(Cr)和MIL-53(Al)上,并運用XRD、TEM、EDX、ICP-AES、XPS和BET等手段對產(chǎn)物催化劑進(jìn)行了分析表征。通過催化氨硼烷水解釋氫探究了催化劑的活性。結(jié)果表明,由于Ru納米粒子的高分散性以及Ru納米粒子和載體MIL-53間的雙功能作用使得催化劑2.65 wt%　Ru@MIL-53(Cr)和2.59 wt%　Ru@MIL-53(Al)展現(xiàn)出最高的催化活性,轉(zhuǎn)化頻率(TOF)值分別達(dá)到260.8和266.9 mol H2 min-1mol Ru)-1,反應(yīng)活化能分別為28.9和33.7 KJmol-1.此外,這兩種催化劑經(jīng)過五次循環(huán)后均展現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。2.不同摩爾比的雙金屬PdNi納米粒子通過液體浸漬法成功的負(fù)載到MIL-101上形成PdNi@MIL-101催化劑,并采用一系列的表征手段確定其結(jié)構(gòu)、組成、形貌和負(fù)載行為。當(dāng)這些催化劑在室溫下催化氨硼烷水解釋氫時,發(fā)現(xiàn)Pd10Ni6@MIL-101催化劑展現(xiàn)出最高的催化活性,TOF值為83.1 mol H2　min-1(mol Pd)-1,反應(yīng)活化能為31.7 kJ mol-1。催化劑表現(xiàn)出優(yōu)良的催化活性歸因于PdNi納米粒子之間強的協(xié)同效應(yīng)、粒子在表面的均勻分散以及PdNi納米粒子與載體MIL-101間的雙功能作用。同時催化劑表現(xiàn)出優(yōu)良的穩(wěn)定性,經(jīng)過五次循環(huán)后仍保留相對初始值85%的活性。3.通過浸漬法將Ru、Cu和Co三金屬鹽還原后負(fù)載到高孔隙率的金屬有機骨架材料MIL-101上,制得含有單金屬Ru、雙金屬CuCo以及三金屬RuCuCo納米粒子負(fù)載型催化劑,并通過一系列表征手段研究了不同組分催化劑的結(jié)構(gòu)、形貌、粒子尺寸、組成以及比表面積。其中由于三金屬RuCuCo間的協(xié)同效應(yīng)、合金粒子好的分散性以及金屬粒子和載體間的雙功能作用使得RuCuCo@MIL-101相比于單金屬Ru和雙金屬CuCo組分的催化劑在催化氨硼烷水解釋氫時展現(xiàn)出較高的催化活性,TOF值為241.2 mol H2min-1(mol Ru)-1以及活化能值為48 kJ mol-1。同時催化劑經(jīng)過循環(huán)測試后表現(xiàn)出優(yōu)良的穩(wěn)定性。
【學(xué)位授予單位】：湖北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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1 王扶乾;;中晸工廠制取硼烷[J];無機鹽工業(yè);1960年06期

2 林克\，

本文編號：1189202