發(fā)布時間：2017-11-14 14:39

  本文關(guān)鍵詞：基于金屬—有機骨架化合物（HKUST-1）復(fù)合材料的制備及其降解芥子氣的性能研究

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【摘要】：硫芥(sulfur mustard, HD)又稱芥子氣,是當(dāng)前使用最普遍的一種糜爛性毒劑,曾被稱為“毒劑之王”,因此研究可快速降解HD的降解材料是當(dāng)前的研究熱點。本文所取得的主要成果如下：1.通過水熱法,離子交換法和煅燒法制備了四種降解HD的催化劑PMo10V204o@HKUST-l,表征進行了它們的結(jié)構(gòu),系統(tǒng)研究了四種催化劑對HD的降解性能。(1)催化劑的制備及表征：①催化劑1:[(CH3)4N]5PMo10V2O40 [Cu2(C9H3O6)4/3(H2O)2]6·36H2O ([(CH3)4N]5PMo10V204o@HKUST-1),選擇對HD具有氧化降解性能的磷鉬釩酸(H5PMo10V2O40)以及合成HKUST-1的起始原料(硝酸銅和均苯三甲酸)為原料,通過水熱法制備得到。②催化劑2:[(CH3)4N]4AgPMo10V2O40[Cu2(C9H3O6)4/3(H2O)2]6·36H2O ([(CH3)4N]4AgPMo10V2O40@HKUST-1),利用離子交換法,將催化劑1浸漬在硝酸銀溶液中,銀離子部分取代了催化劑1中的(CH3)4N+陽離子制備得到。③催化劑1’和催化劑2'：將催化劑1和2分別在120℃煅燒2h制備得到。④催化劑的表征：通過紅外光譜,粉末X-射線衍射,熱重,元素分析,掃描電鏡,BET等方法表征了四種催化劑的結(jié)構(gòu),解析了催化劑1的單晶結(jié)構(gòu)。(2)催化劑對HD降解性能的研究：研究了催化劑用量、降解時間等因素對HD降解性能的影響,研究了催化劑的循環(huán)使用性能以及催化劑對HD的降解機理。結(jié)果表明四種催化劑對HD的降解能力為：催化劑2'催化劑2催化劑1'催化劑1；催化劑1’和2'催化降解HD的最優(yōu)條件為：催化劑用量:80mg,降解時間:2h;HD濃度:0.115g/ml石油醚。催化動力學(xué)研究發(fā)現(xiàn)催化劑1'和2'對HD的降解反應(yīng)均為一級反應(yīng),半衰期分別為66.44min和45.35min; GC/MS分析結(jié)果表明兩種催化劑對芥子氣的降解經(jīng)歷了水解和氧化雙降解過程。2. (HKUST-1)n@Ti02的制備及催化降解HD性能研究：(1)催化劑的制備：首先通過溶劑熱法,均苯三甲酸與納米TiO2反應(yīng),在納米TiO2表面修飾了羧基。之后通過層層自組裝的方法,在表面修飾了羧基的納米TiO2上成功負載了不同負載量的HKUST-1,記作(HKUST-1)n@TiO2(n為循環(huán)負載次數(shù))。(2)催化劑的表征：通過紅外光譜,粉末X-射線衍射,熱重,元素分析,掃描電鏡,BET等方法對該材料的結(jié)構(gòu)進行了表征。(3)催化劑對HD的催化性能研究：系統(tǒng)研究了(HKUST-1)n@Ti02復(fù)合材料對芥子氣(HD)的降解性能,結(jié)果表明HD的降解率隨著HKUST-1負載量的增加而增大,循環(huán)負載8次HKUST-1的(HKUST-1)8@TiO2復(fù)合材料催化降解HD時降解率最大,之后隨著HKUST-1負載量的增加,(HKUST-1)n@TiO2復(fù)合材料對HD的降解率不再改變,催化劑(HKUST-1)8@TiO2催化降解HD的最優(yōu)條件為：催化劑用量：40mg,降解時間：2h,HD濃度：0.115g/ml石油醚,催化動力學(xué)研究發(fā)現(xiàn)(HKUST-1)8@TiO2對HD的降解反應(yīng)為一級反應(yīng),催化降解HD的反應(yīng)速率常數(shù)和半衰期分別為0.018min-1,38.50min。
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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