本文關(guān)鍵詞：單質(zhì)材料（Se、Bi、Sn）的光催化行為研究

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【摘要】：隨著光催化技術(shù)的發(fā)展,大量的化合物半導(dǎo)體被用作光催化材料,然而廣泛的研究表明化合物半導(dǎo)體禁帶寬度過大、光穩(wěn)定差、光量子效率低等缺點(diǎn)嚴(yán)重限制了其自身的發(fā)展。為克服多元光催化材料的缺點(diǎn),大多數(shù)研究者往往采用摻雜、復(fù)合等方法以調(diào)節(jié)光催化材料的能帶結(jié)構(gòu),加強(qiáng)材料對(duì)可見光的吸收,提高光生載流子的分離效率及材料的光穩(wěn)定性。然而,單質(zhì)類光催化材料的出現(xiàn)極大的豐富了目前光催化材料的種類和內(nèi)涵,其簡(jiǎn)單的組成和優(yōu)良的光催化性能使之迅速成為當(dāng)前光催化研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)。鑒于此,本論文將開展針對(duì)單質(zhì)類光催化材料的制備、光催化性能以及光催化機(jī)理的探索性研究結(jié)合不同單質(zhì)材料的XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、XPS等表征測(cè)試數(shù)據(jù)和光電測(cè)試結(jié)果,考察單質(zhì)薄膜材料晶型、組成、形貌、厚度等對(duì)材料光催化性能的影響。主要研究成果如下：1、利用電化學(xué)沉積方法成功制備出了非晶態(tài)單質(zhì)硒薄膜,隨沉積時(shí)間增加會(huì)引起薄膜表面形貌發(fā)生變化,膜厚對(duì)硒薄膜的吸光范圍有所影響,且電流時(shí)間曲線測(cè)試表明膜厚是影響薄膜光電催化性能的重要因素,沉積2小時(shí)所得硒薄膜具有最佳的光電催化性能。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明實(shí)驗(yàn)所獲硒薄膜為n型半導(dǎo)體,具有較好的可見光吸收性能,可見光下能有效的降解亞甲基藍(lán)。單質(zhì)硒薄膜的光催化機(jī)理與傳統(tǒng)半導(dǎo)體化合物光催化劑類似,實(shí)現(xiàn)染料的光催化降解。2、利用電沉積法成功制備出了具有半金屬性質(zhì)的單質(zhì)Bi光催化材料。光電及ESR測(cè)試表明金屬性的單質(zhì)Bi在光照下能明確的產(chǎn)生光生載流子,氧化OH-產(chǎn)生羥基自由基。單質(zhì)鉍薄膜表面存在非晶氧化層,除去該層氧化物后鉍薄膜的光電流強(qiáng)度提高到原來的4.4倍,說明Bi薄膜的光催化活性源自半金屬性的單質(zhì)Bi。發(fā)現(xiàn)電沉積鉍薄膜能有效的光氧化降解NO,并有穩(wěn)定的光催化性能,具備表面等離子體共振和帶間躍遷兩種光吸收途徑。通過對(duì)半金屬鉍的能帶結(jié)構(gòu)分析,提出了深層價(jià)帶能級(jí)和導(dǎo)帶能級(jí)參與的金屬光催化反應(yīng)機(jī)理。利用磁控濺射法制備出了具備半金屬性質(zhì)的單質(zhì)鉍薄膜。發(fā)現(xiàn)濺射制備的Bi薄膜隨膜厚的增加其紫外可見光吸收曲線表現(xiàn)出近似帶邊吸收的光吸收特性,發(fā)現(xiàn)鉍薄膜的吸光特征與鉍薄膜各向異性的光響應(yīng)有緊密關(guān)系,發(fā)現(xiàn)調(diào)節(jié)鉍薄膜的a/b軸比率分布情況可增強(qiáng)鉍薄膜的表面等離子體吸光性能。解釋了最終光氧化產(chǎn)物為NO2的原因,并提出了NO在濺射鉍薄膜上的光氧化降解機(jī)理。3、利用電沉積法制備了單質(zhì)Sn薄膜。與Bi薄膜類似,Sn薄膜表面也存在一層尺寸在納米范圍的非晶氧化層,且光照會(huì)導(dǎo)致氧化膜膜厚和晶化程度的增加。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Sn薄膜存在帶間躍遷和等離子體共振兩種光吸收方式,其中前者由表面氧化層中存在的Sn02和SnO的帶隙吸收引起,而后者則是由表面氧化層覆蓋下金屬Sn顆粒的表面等離子體共振吸收引起的。光電實(shí)驗(yàn)表明表面氧化膜的厚度或晶型是影響光電流大小的關(guān)鍵因素。光電實(shí)驗(yàn)還證明沉積Sn薄膜可以在電輔助條件下光解水產(chǎn)氫。金屬Sn顆粒與表面氧化層的功函數(shù)的差異,引起Sn02和SnO能帶向上發(fā)生彎曲,結(jié)果導(dǎo)致氧化物的導(dǎo)帶電位明顯負(fù)移,產(chǎn)生了催化氫還原的能力。本論文以單質(zhì)類光催化材料(Se、Bi、Sn)為研究對(duì)象,研究其光催化行為,以光電性能和催化活性為研究重點(diǎn),探究三種材料的催化機(jī)理,本論文采用電化學(xué)沉積技術(shù)和磁控濺射沉積技術(shù)制備硒(Se)、鉍(Bi)、錫(Sn)單質(zhì)光催化薄膜材料。通過改變電化學(xué)沉積和濺射沉積參數(shù)來獲得具有不同形貌、組成顆粒尺寸及厚度的單質(zhì)薄膜材料。利用電化學(xué)測(cè)試手段考察不同光照條件下各單質(zhì)薄膜材料的光電響應(yīng)曲線,獲得相應(yīng)的光電催化性能。針對(duì)不同單質(zhì)薄膜材料,分別采用染料降解、氮氧化物氧化以及光解水制氫等手段考察材料的光催化活性。
【學(xué)位授予單位】：西南石油大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36

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