本文關(guān)鍵詞：多孔碳負(fù)載鈷基納米顆粒制備及催化氨硼烷水解制氫研究

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【摘要】：氫能是21世紀(jì)有望解決化石能源危機(jī)和緩解環(huán)境污染問(wèn)題的綠色能源,同時(shí)作為可再生能源儲(chǔ)存的載體,可解決大規(guī)模推廣使用可再生能源時(shí)的儲(chǔ)能問(wèn)題,有效減少CO2排放。安全和高效的儲(chǔ)氫材料是促進(jìn)“氫經(jīng)濟(jì)”發(fā)展的關(guān)鍵因素,氨硼烷因其儲(chǔ)氫容量高(19.6 wt%)、無(wú)毒、在水溶液中能夠穩(wěn)定存在等特點(diǎn)被認(rèn)為是一種有前景的儲(chǔ)氫材料。氨硼烷放氫的方式主要有熱解、醇解和水解,熱解所需要的溫度高,易產(chǎn)生雜質(zhì)氣體,醇解成本比較高。與之相比,在合適催化劑存在的條件下,水解反應(yīng)室溫就能進(jìn)行,因此尋找一種合適的催化劑成為研究的熱點(diǎn)。貴金屬催化劑是氨硼烷水解常用的催化劑,催化活性高,但是其資源稀少、價(jià)格昂貴,不利于實(shí)際應(yīng)用,開發(fā)非貴金屬催化劑成為必然的趨勢(shì)。在非貴金屬(Fe、Co、Ni和Cu)催化劑中,Co單質(zhì)的催化活性最高,其資源豐富,價(jià)格低廉,適用于氨硼烷水解放氫的實(shí)際應(yīng)用。催化劑的制備方法主要有物理法、電沉積法、液相還原法和高溫?zé)徇�原法等,其中液相還原法和高溫?zé)徇�原法制備成本低,反應(yīng)易控制,是一種有前景的制備方法,因此本文分別通過(guò)液相還原法和高溫?zé)徇�原法合成了鈷基催化劑,研究了其催化氨硼烷水解性能。1、以NaBH4為還原劑合成了不同比例的CuCo催化劑,其中Cu0.2Co0.8催化性能最強(qiáng),氨硼烷水解放氫速率為1364 m L min-1 g-1。為了進(jìn)一步提高催化劑的活性,將Cu0.2Co0.8均勻地分散在多孔碳(Cu0.2Co0.8/HPC)上,制備了不同負(fù)載量的Cu0.2Co0.8/HPC催化劑,粒徑約8 nm。其中32.3 wt%Cu0.2Co0.8/HPC催化活性最高,氨硼烷水解速率為2960 mL min-1 g-1,表觀活化能為41.7 kJ/mol,循環(huán)4次后,催化活性保持原來(lái)的45.3%。2、以Co(salen)為前驅(qū)體,通過(guò)高溫煅燒制備了Co@N-C納米復(fù)合物。研究了不同溫度下制備的Co@N-C納米復(fù)合物的結(jié)構(gòu)和性能,其中,Co@N-C-600和Co@N-C-700納米復(fù)合物中Co納米顆粒分散均勻嵌入多孔氮摻雜的碳中,顆粒約為9 nm,當(dāng)溫度升高至800℃,Co納米顆粒團(tuán)聚嚴(yán)重。氨硼烷水解性能測(cè)試表明Co@N-C-700催化性能最好,水解放氫速率為2075 mL min-1 g-1,表觀活化能為31.0 kJ/mol,循環(huán)10圈后,催化活性仍能保持97.2%。本文分別通過(guò)液相化學(xué)還原法和高溫?zé)徇�原法制備了Cu0.2Co0.8/HPC和Co/N-C催化劑,合成簡(jiǎn)單,成本低,且金屬納米顆粒均分布比較均勻,有利于催化劑的實(shí)際應(yīng)用。
【學(xué)位授予單位】：南開大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2

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中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 王扶乾;;中晸工廠制取硼烷[J];無(wú)機(jī)鹽工業(yè);1960年06期

2 林克\，

本文編號(hào)：1179919