本文關(guān)鍵詞：含氮化合物的合成、結(jié)構(gòu)及性質(zhì)研究

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【摘要】：開發(fā)清潔的可再生能源,探索高效綠色的污水處理工藝,是可持續(xù)發(fā)展、循環(huán)經(jīng)濟和低碳環(huán)保的迫切需求。水環(huán)境污染問題已經(jīng)成為當前亟待解決的焦點問題,經(jīng)濟社會發(fā)展過程中產(chǎn)生的大量污染物直接排入水體,對生態(tài)環(huán)境造成危害。因此開發(fā)性能優(yōu)異的吸附劑成為去除水體污染物的關(guān)鍵科學問題之一。金屬有機框架配合物(MOFs)是一類多孔材料,由于其二維或三維的晶體結(jié)構(gòu)不僅具有高的比表面積、規(guī)則而穩(wěn)定的孔道結(jié)構(gòu),結(jié)構(gòu)的可控調(diào)性,使材料在不同的領域有著應用價值。作為新型的超分子材料,金屬有機框架配合物(MOFs)尤其在吸附分離、催化等領域具有較好的應用前景。本論文選擇新型的含氮配合物作為研究對象,首先用1,4-對二氯芐和1,2,4-三氮唑合成了配體1,4-二(1,2,4-三唑-1-亞甲基)-苯,并以其作為配體分別合成了三個金屬有機框架配合物,對所合成的配合物進行單晶結(jié)構(gòu)解析,及相應的性質(zhì)研究。研究內(nèi)容主要包括以下幾個方面:1.對配合物(?)、(?)和(?)的紫外可見漫反射吸收光譜進行了研究,計算了各自相應的最高占有軌道HOMO和最低未占有軌道LUMO之間的能帶間隙Eg,發(fā)現(xiàn)配合物(?)、(?)和(?)都具有半導體的性質(zhì)。2.配合物(?)是配體1,4-二(1,2,4-三唑-1-亞甲基)-苯(L1),與磷鉬酸在水熱條件下制得。配合物(?)是一個特殊的晶體結(jié)構(gòu),在配合物的合成過程中,金屬離子Cu并沒有參與配位,卻意外的得到了一種含Mo金屬離子的特殊晶體結(jié)構(gòu)。這是一種由配體L1和磷鉬酸(PMO)組成的雜多酸有機配合物,其空間構(gòu)型主要是配體L1和磷鉬酸(PMO)分子間的作用力形成的。配合物(?)是在配合物(?)的基礎上,加入納米Fe3O4,通過水熱法得到的一種磁性MOFs材料。配合物(?)通過配體L1直接與高氯酸銅配位得到二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的配合物。本論文采用紅外光譜(IR)、紫外可見漫反射光譜、X-射線晶體衍射(X-ray)、熱重分析等方法對三個配合物結(jié)構(gòu)及性質(zhì)進行研究。3.通過對染料(亞甲基藍、甲基橙和羅丹明B)的吸附研究了配合物(?)、(?)和(?)的吸附性能,并對吸附前后的MOFs材料進行了掃描電鏡(SEM)、XRD粉末衍射等表征,并探討了三個MOFs材料在吸附過程中的動力學過程、吸附等溫線。4.結(jié)果表明,配合物(?)和2對亞甲基藍、羅丹明B的吸附效果較好,符合二級動力學模型,能很好地描述其吸附動力學過程,吸附等溫線均與Henry模型表現(xiàn)出很好的相關(guān)性。配合物(?)在對亞甲基藍、甲基橙和羅丹明B進行吸附時,溶液的吸光度都有所增大,可能的原因是與配合物(?)的分子結(jié)構(gòu)有關(guān),配合物(?)的為二維網(wǎng)狀空間結(jié)構(gòu),孔徑太大與染料溶液分子的粒徑大小不匹配導致的。
【學位授予單位】：武漢工程大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4

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本文編號：1176881