本文關(guān)鍵詞：基于壓電和熱釋電效應(yīng)內(nèi)建電場增強及其光催化性質(zhì)的研究

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【摘要】：當(dāng)今人類社會飛速發(fā)展,隨之而來的環(huán)境污染及能源短缺問題愈發(fā)嚴(yán)重,尋找解決這兩大問題的有效方法迫在眉睫。半導(dǎo)體光催化技術(shù)是一種新型現(xiàn)代化技術(shù),可以將低密度的太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能,應(yīng)用在光解水產(chǎn)生氫能、降解污染物、CO2還原等方面,因此在解決能源短缺與環(huán)境污染這兩大社會問題上具有很大的應(yīng)用前景。半導(dǎo)體光催化材料能夠吸收大于其帶隙能量的光能,使價帶上的電子受到激發(fā)躍遷到導(dǎo)帶,同時在價帶上留有等量空穴。光生電子和空穴分別遷移到材料表面,與相應(yīng)的捕獲劑反應(yīng)生成羥基自由基或超氧自由基,從而發(fā)生氧化還原反應(yīng)。因此,半導(dǎo)體光催化劑的性質(zhì)決定了其光催化效率。但是,傳統(tǒng)的半導(dǎo)體光催化材料存在兩個關(guān)鍵性問題,即光響應(yīng)范圍窄和量子效率低,這也是導(dǎo)致光催化效率低下的主要因素,極大地限制了半導(dǎo)體光催化技術(shù)的廣泛應(yīng)用。對于材料的光響應(yīng)問題,人們可以利用離子摻雜、構(gòu)建異質(zhì)結(jié)、等離子體效應(yīng)以及探索新型光催化材料等方法,將材料的光響應(yīng)拓寬至可見甚至紅外部分。因此,提高材料的量子效率成為現(xiàn)今光催化研究的重點。經(jīng)過探索,人們得出了很多提升光催化量子效率的方法,如半導(dǎo)體復(fù)合、貴金屬負(fù)載等,但隨著光催化技術(shù)的發(fā)展,這些方法的發(fā)展都存在一定的局限性。首先,通過半導(dǎo)體復(fù)合或貴金屬負(fù)載形成的界面電場強度較小,作用范圍窄,驅(qū)動力弱,對于光生載流子的分離作用有限。其次,盡管離子摻雜可以改變材料的能帶及電子結(jié)構(gòu),但同時引入了復(fù)合中心。同時離子摻雜的效果受到各種因素如摻雜離子種類、摻雜量、摻雜位置等的影響,這需要我們做大量的實驗去探索最優(yōu)條件�；诖�,我們期望尋找一種新型的方法提高材料光生載流子分離效率,進(jìn)而提高光催化活性。光生載流子的分離本質(zhì)上是電子和空穴朝著相反的方向移動,而電場的存在可以加速電子與空穴的反向分離。在一些外場作用下,某些材料能夠產(chǎn)生極化電場,從而在晶體內(nèi)部引入一個范圍大、強度高的驅(qū)動力,從而更有效地促進(jìn)載流子的分離,提高光催化量子效率。本論文主要介紹了氧化鋅(ZnO)及鋯鈦酸鉛(PZT)系列材料的制備、表征及其壓光協(xié)同催化、熱光協(xié)同催化的效果,通過對其內(nèi)部晶體結(jié)構(gòu)及性質(zhì)的分析給出了超聲場及溫度場通過壓電效應(yīng)和二級熱釋電效應(yīng)對其光生載流子分離的作用機理。本論文的主要內(nèi)容分為五個章節(jié)：第一章首先介紹了光催化的機理、應(yīng)用、發(fā)展中遇到的問題及當(dāng)前的解決方法。針對目前解決方法的局限性提出了外場激發(fā)晶體內(nèi)部極化場促進(jìn)光生載流子分離的理論。其次介紹了材料的壓電性和熱釋電性能,提出了如何利用外場激發(fā)極化場的解決方案。最后提出本論文的選題意義及研究方向。第二章是不同長徑比的納米氧化鋅的制備、表征及壓光協(xié)同催化性能的研究。首先采用一步回流法合成了氧化鋅納米片,用溶劑熱法合成氧化鋅納米棒,通過改變?nèi)軇⿵亩淖冄趸\納米棒的長徑比。通過XRD、SEM及TEM確定了不同形貌的氧化鋅的結(jié)構(gòu)與微觀形貌。所有的催化反應(yīng)都是在10℃恒溫條件下進(jìn)行的。通過對三種氧化鋅的壓光協(xié)同催化降解MO與光催化降解MO效率的對比研究,我們得到了不同形貌的氧化鋅受到超聲場的作用是不同的,進(jìn)而會產(chǎn)生不同的壓電極化場。壓電極化場與氧化鋅的自發(fā)極化共同作用影響其光生載流子分離效率。第三章主要研究了不同組分的PZT固溶體的壓電性質(zhì)對光催化效率的影響。首先通過一步水熱法得到了不同組分的PbZr1-xTixO3(x=0,0.25,0.48,0.7,0.9),通過XRD及SEM表征了材料的晶體結(jié)構(gòu)及微觀形貌,對其壓光協(xié)同降解、光催化降解及超聲催化降解MB的效果進(jìn)行了對比研究,得出了壓光協(xié)同催化降解MB增強效果與對應(yīng)材料的壓電常數(shù)之間的聯(lián)系。從而提出了壓電極化場可以改變光生載流子的分離效率從而影響材料光催化效果的機理。第四章主要研究了納米級鋯鈦酸鉛(PbZr0.44Ti0.5eO3)以及鈦酸鉛(PbTiO3)的二級熱釋電效應(yīng)對其光催化效率的影響。首先用一步水熱法合成了兩種樣品,通過XRD及SEM確定了樣品的純度及形貌。分別在20℃和50℃恒溫條件下對其進(jìn)行光催化降解MB活性分析,從而得出了其光催化活性與溫度的關(guān)系。進(jìn)而提出材料的二級熱釋電效應(yīng)所產(chǎn)生的極化場可以改變其光催化性能的機理。第五章是總結(jié)與展望�？偨Y(jié)了本文所有的工作所得的結(jié)論、創(chuàng)新點及目前存在的問題,為下一步的研究工作提出新的方向。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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本文編號：1156364