發(fā)布時間：2017-11-07 20:41

  本文關(guān)鍵詞：鉬摻雜氧化錫的制備與催化性能

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【摘要】：本論文主要圍繞摻雜型二氧化錫在催化領(lǐng)域的應(yīng)用,一方面制備了Mo摻雜的SnO_2納米復合材料(SnO_(2-x)@MoO_(3-y)),具有過氧化物酶的活性,并且應(yīng)用于苯胺的催化氧化。另一方面以SnO_(2-x)@MoO_(3-y)為載體,采用浸漬法,還原貴金屬Ag納米粒子負載于表面,并以對硝基苯酚的還原反應(yīng)考查了其催化性能。研究結(jié)果如下:(1)利用氯化亞錫(SnCl_2?2H_2O_2)和鉬酸銨((NH_4)_6Mo_7O_24?4H_2O)制備了SnO_(2-x)@MoO_(3-y)納米復合材料,用X射線粉末衍射(XRD)、透射電鏡(TEM)和X射線光電子能譜(XPS)對該納米復合材料進行表征。用制備的納米復合材料作為催化劑,3,3′,5,5′-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)為過氧化物酶底物,以雙氧水(H_2O_2)為氧化劑,考察了其過氧化物酶性能。研究結(jié)果表明,當Mo與Sn的摩爾比為1時,對應(yīng)的納米復合材料過氧化物酶活性最高。納米復合材料的過氧化物酶活性并不受雙氧水濃度的影響,H_2O_2濃度的檢測限為4μM。當溶液的pH為4時,納米復合材料的活性最強。(2)利用SnO_(2-x)@MoO_(3-y)納米復合材料催化氧化苯胺,用紫外可見分光光度計對產(chǎn)物進行光譜掃描,掃描波長范圍為190~400 nm之間,并通過Gaussian軟件,采用密度泛函的DFT計算方法和6-311++G**基組(B3LYP/6-311++G**)計算可能產(chǎn)物的理論吸收光譜,與實驗測得的掃描譜圖進行對比分析,來確定苯胺的催化氧化產(chǎn)物,同時探究了不同實驗因素對納米復合材料催化活性的影響。實驗結(jié)果表明,SnO_(2-x)@MoO_(3-y)納米復合材料催化氧化苯胺的產(chǎn)物是對羥基苯胺。當Mo與Sn的摩爾比為0.25時,對應(yīng)的納米復合材料對氧有很好的吸附和活化性能,催化氧化苯胺的效果最好。當反應(yīng)溫度為60℃時,納米復合材料的催化活性最強,并且光照可以增強該材料的活性。(3)以硝酸銀為銀的前驅(qū)體,通過浸漬法,制備了表面負載Ag納米粒子的SnO_(2-x)@MoO_(3-y)復合材料,用X射線粉末衍射(XRD)和透射電鏡(TEM)對復合物進行表征,同時,利用紫外可見分光光度計跟蹤檢測該復合物對硼氫化鈉(Na BH4)還原對硝基苯酚具有很好的催化活性。實驗結(jié)果表明,Ag主要以單質(zhì)形式存在,是面心立方晶體結(jié)構(gòu),粒徑約為50 nm,Ag的含量對復合物的催化活性有一定的影響,當Ag含量為5%時,復合物的催化活性最強。
【學位授予單位】：蘇州科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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本文編號：1154047