本文關(guān)鍵詞：對(duì)電極材料對(duì)非貴金屬電催化劑耐久性評(píng)價(jià)的影響（英文）

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【摘要】：質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)環(huán)境友好,具有高的能量轉(zhuǎn)換效率,已受到了廣泛的關(guān)注.目前,鉑基電催化劑廣泛使用在PEMFCs中,但鉑的儲(chǔ)量有限,活性低,耐久性差,成本高,急需開發(fā)高性能的非貴金屬電催化劑替代鉑基電催化劑.非貴金屬電催化劑的電化學(xué)表征基本上都沿用了鉑基電催化劑的評(píng)價(jià)體系和方法,不一定適用于非貴金屬電催化劑的表征.本文選用鉑和石墨為對(duì)電極考察其對(duì)非貴金屬電催化劑在酸性電解質(zhì)中耐久性測(cè)試的影響.當(dāng)使用鉑對(duì)電極時(shí),商業(yè)Pt/C電催化劑的氧還原(ORR)活性隨著耐久性測(cè)試圈數(shù)的增加而降低,而非貴金屬電催化劑的氧還原活性在耐久性測(cè)試過程中的變化規(guī)律與商業(yè)Pt/C不同,呈現(xiàn)先降低,后升高的規(guī)律.耐久性測(cè)試前后的透射電鏡(TEM)分析表明非貴金屬電催化劑經(jīng)過耐久性測(cè)試后,在電催化劑表面生長(zhǎng)了鉑納米顆粒.高分辨透射電鏡(HRTEM)和能量色散X射線光譜(EDX)進(jìn)一步證明以鉑為對(duì)電極的三電極體系,在進(jìn)行非貴金屬電催化劑耐久性測(cè)試的過程中,非貴金屬電催化劑表面生長(zhǎng)了鉑納米顆粒,使得非貴金屬電催化劑的ORR活性在耐久性測(cè)試后得到顯著提高.耐久性測(cè)試前后,非貴金屬電催化劑氧還原過程的電子轉(zhuǎn)移數(shù)由3.7變?yōu)?.0,再次證明了耐久性測(cè)試過程中鉑顆粒的生成.在三電極電化學(xué)體系中,當(dāng)工作電極發(fā)生陰極反應(yīng)時(shí),對(duì)電極為陽極反應(yīng),反之亦然,即在工作電極上發(fā)生的任何電化學(xué)過程,都會(huì)在對(duì)電極上完成相反的電化學(xué)過程.在循環(huán)電位掃描過程中,當(dāng)鉑對(duì)電極的電壓高于1.0 V(vsRHE)時(shí),開始發(fā)生鉑的溶解現(xiàn)象,并且當(dāng)電壓高于1.2 V(vsRHE)時(shí),鉑的溶解量會(huì)急劇增加,部分溶解的鉑會(huì)擴(kuò)散到工作電極附近,并在工作電極的非貴金屬電催化劑表面發(fā)生沉積作用.隨著掃描圈數(shù)的增加,沉積的鉑納米顆粒的數(shù)量增加,顆粒變大,從而使非貴金屬電催化劑的表觀ORR活性顯著提高.該現(xiàn)象使得非貴金屬電催化劑在酸性電解質(zhì)中無法表現(xiàn)出其真實(shí)的耐久性.當(dāng)選用石墨棒為對(duì)電極材料時(shí),非貴金屬電催化劑在酸性電解質(zhì)中的ORR活性不會(huì)受到對(duì)電極材料的影響.通過考察對(duì)電極材料對(duì)非貴金屬電催化劑在酸性電解質(zhì)中耐久性能的影響,可以得出結(jié)論,即對(duì)非貴金屬電催化劑在酸性電解質(zhì)中的耐久性測(cè)試中,不宜使用鉑對(duì)電極,應(yīng)該使用石墨為對(duì)電極材料,以防止對(duì)電極材料干擾耐久性測(cè)試.
【作者單位】： 大連理工大學(xué)化工學(xué)院精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所潔凈能源國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(籌);
【基金】：supported by the Fundamental Research Funds for the Central Universities(DUT15RC(3)001,DUT15ZD225) the Program for Liao-ning Excellent Talents in University(LR2015014) the Liaoning BaiQianWan Talents Program(201519) Dalian Excellent Young Scientific and Technological Talents(2015R006)~~
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4
【正文快照】： 1.Introduction Proton exchange membrane fuel cells(PEMFCs)have be-come a focus of intensive research owing to their environmen-tal friendliness and high energy conversion efficiency[1].In PEMFCs,H2 fuel is electrochemically oxidized at the anode side and

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