本文關(guān)鍵詞：原位摻雜法制備氮摻雜中孔炭及乙炔氫氯化反應(yīng)性能（英文）

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【摘要】：聚氯乙烯(PVC)是世界五大工程塑料之一,在工業(yè)、農(nóng)業(yè)、建筑、電力及通信等領(lǐng)域有著非常廣泛的應(yīng)用.氯乙烯(VCM)作為合成PVC的單體,其生產(chǎn)工藝以源于煤化工路線的乙炔氫氯化法工藝為主,但是該工藝目前采用的是氯化汞催化劑,存在較為嚴(yán)重的環(huán)境污染問題.開發(fā)新型無汞催化劑成為電石法生產(chǎn)VCM亟待解決的問題.氮摻雜炭基非金屬催化劑成本低廉,制備簡單,在諸多反應(yīng)中展現(xiàn)了較好的性能,成為近幾年多相催化領(lǐng)域的一個研究熱點,在乙炔氫氯化反應(yīng)中也具有較好的活性,但是對活性中心的鑒別及制備方法的研究還有待深入.本文報道了一種一步原位尿素?fù)诫s氮的中孔炭的制備方法,采用氮氣吸附-脫附、高分辨透射電子顯微鏡、元素分析和X射線光電子能譜(XPS)等表征手段研究了氮摻雜中孔炭的結(jié)構(gòu)、氮含量及存在形式,并與兩步尿素改性方法做了對比,探究了氮摻雜形式與中孔炭乙炔氫氯化反應(yīng)性能之間的關(guān)系,同時考察了尿素用量對氮摻雜中孔炭的氮含量和存在形式的影響.元素分析結(jié)果表明,原位合成法能有效地將氮摻雜進骨架中,隨著制備過程中尿素用量增加,得到的氮摻雜中孔炭中的氮含量增加,可達3.6wt%.后處理法的摻氮效果較差,材料氮含量僅為0.2wt%.XPS測試進一步表明,一步法原位法可以得到石墨型氮占據(jù)主導(dǎo)地位的氮摻雜中孔炭,石墨型氮約占70%左右,后處理制備的氮摻雜中孔炭中石墨氮、吡啶氮和吡咯氮三種形式含量相差不大.對不同方法合成的氮摻雜介孔炭的乙炔氫氯化反應(yīng)催化性能進行了評價,結(jié)果顯示,無論是原位合成還是后處理制備的氮摻雜中孔炭,其活性均比中孔炭得到一定提升.氮的引入能有效提高材料的乙炔氫氯化反應(yīng)性能.原位合成法制備的氮摻雜中孔炭在乙炔氫氯化反應(yīng)中的催化性能遠高于后處理法.對于原位合成的氮摻雜中孔炭,在一定范圍內(nèi),隨著氮含量的增加,催化活性提高,但當(dāng)尿素用量過高時,雖然氮含量增加,催化活性卻有所下降,這歸因于孔結(jié)構(gòu)坍塌和比表面積下降.
【作者單位】： 浙江工業(yè)大學(xué)工業(yè)催化研究所;
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China (20803064) the Natural Science Foundation of Zhejiang Province (Y4090348)~~
【分類號】：O621.251
【正文快照】： 1.Introduction Poly(vinyl chloride)(PVC)is one of the most widely used engineering plastics.It has a broad range of applications be cause of its advanced properties.PVC is manufactured from vinyl chloride monomer(VCM).About 41%of PVC is produced in Chi

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本文編號：1142384