本文關(guān)鍵詞：功能化含鎢介孔硅材料的直接合成表征及其在多相氧化脫硫中的應(yīng)用（英文）

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【摘要】：溫和條件下,燃油深度脫硫一直是非常重要的研究課題.目前,加氫脫硫(HDS)是石油工業(yè)上廣泛采用的脫硫技術(shù),它能夠有效脫除燃油中的硫醚、硫醇和等無機硫化物,但對于芳香族硫化物(如二苯并噻吩、4,6-二甲基二苯并噻吩等),則效果較差.對于上述有機硫化物的深度脫除,現(xiàn)有的加氫脫硫技術(shù)需要更為苛刻的反應(yīng)條件,如高溫、高壓、高活性貴金屬催化劑等,這勢必導(dǎo)致燃油成本的大幅上升.因此,世界各國科學(xué)家都加強了高效非加氫脫硫方法的研究,主要包括氧化脫硫法、吸附脫硫法、萃取脫硫法和生物脫硫法等,其中氧化脫硫法是一種公認(rèn)的具有應(yīng)用前景的高效脫硫技術(shù),該技術(shù)只需在常溫常壓下進行,可將含硫化合物氧化成其相應(yīng)的砜類物質(zhì)后,再用溶劑萃取法或吸附法除去.氧化脫硫反應(yīng)中所涉及氧化劑有過氧化氫、有機過氧化物和氧氣等.在這些氧化劑中,過氧化氫由于其活性高,在氧化反應(yīng)后的副產(chǎn)物只有水,而被廣泛研究.離子液體作為一種低溫熔融鹽,因其獨特的理化性質(zhì),如無蒸氣壓、低毒性、良好的溶解性以及結(jié)構(gòu)可調(diào)等,受到了廣泛的關(guān)注.其中,功能化多酸基離子液體不僅具備離子液體的特點,還具備多金屬氧酸鹽的優(yōu)勢,已被用于燃油的均相氧化脫硫過程中.但是,此過程中離子液體往往用量較大,催化劑難于回收和循環(huán)利用,氧化劑用量較大,阻礙其在工業(yè)中的應(yīng)用.為了克服上述缺點,本課題組以多酸基離子液體[C_(16)mim]_3PW_(12)O_(40)和正硅酸四乙酯為原料通過溶膠-凝膠法直接合成了一系列含鎢功能化介孔復(fù)合材料W-SiO_2,其中咪唑型陽離子作為介孔模板劑,而多酸陰離子作為金屬源.采用XRD,IR,Raman,BET,DRS,TEM等測試手段對所合成的材料進行了表征.結(jié)果表明,鎢活性物種是以氧化鎢的形式存在,并且能夠均勻地分散在載體二氧化硅上,所合成的材料比表面積為513 743 m~2/g,孔體積為0.37 0.50 cm~3/g,孔徑為2.91 3.20 nm.將所合成的材料W-SiO_2-20應(yīng)用于燃油氧化脫硫反應(yīng)(過程中無需有機溶劑),結(jié)果表明,所合成的復(fù)合材料既能作為吸附劑來吸附有機硫化物,又能作為催化劑來活化過氧化氫以氧化有機硫化物.在最優(yōu)條件(反應(yīng)溫度60℃,O/S摩爾比為2.5,反應(yīng)時間40 min)下,二苯并噻吩脫除率可100%,而且反應(yīng)體系易于循環(huán)使用,7次循環(huán)后脫硫率無明顯降低.此外,還考察了復(fù)合材料在相同條件下對于不同硫化物的脫除效果,結(jié)果表明,反應(yīng)活性順序為4,6-DMDBTDBTBTDT.
【作者單位】： 江蘇大學(xué)能源研究院;江蘇大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院;
【基金】：supported by the National Nature Science Foundation of China(21276117,21376111,21406092)~~
【分類號】：O643.36;TE624.55
【正文快照】： 1. Introduction Hydrodesulfurization (HDS) is a mature technology and ef ficiently removes aliphatic and acyclic sulfur compounds (e.g. As the worldwide demand for fuel continues to increase ra thiols, sulfides, and disulfides) [3 5] but not thiophen

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前4條

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3 唐南方;趙小平;蔣宗軒;李燦;;分子氧為氧化劑磷釩酸鹽為催化劑超深度氧化脫除柴油中的二苯并噻吩[J];催化學(xué)報;2014年09期

4 Ahmad Imtiaz;Ahmad Waqas;Ishaq Muhammad;;乳液催化劑存在下空氣輔助甲酸氧化法使油品脫硫(英文)[J];催化學(xué)報;2013年10期

【共引文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前5條

1 張銘;朱文帥;李宏平;荀蘇杭;李猛;李亞男;魏延臣;李華明;;功能化含鎢介孔硅材料的直接合成表征及其在多相氧化脫硫中的應(yīng)用（英文）[J];催化學(xué)報;2016年06期

2 田永勝;王光輝;趙磊;邱江華;曾丹林;;PEG-HPMo/SiO_2介孔材料的制備及其催化氧化脫除模型油中苯并噻吩的研究[J];材料導(dǎo)報;2015年16期

3 Ezzat Rafiee;Nasibeh Rahpeyma;;可磁性回收鈷-鐵酸鹽納米顆粒負(fù)載12-鎢磷酸催化劑上硫選擇性氧化及模型油氧化脫硫（英文）[J];催化學(xué)報;2015年08期

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【二級參考文獻(xiàn)】

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3 Li-Li Ban;Ping Liu;Cun-Hua Ma;Bin Dai;;Deep extractive desulfurization of diesel fuels by FeCl_3/ionic liquids[J];Chinese Chemical Letters;2013年08期

4 蔣宗軒;呂宏纓;張永娜;李燦;;燃油氧化脫硫(英文)[J];催化學(xué)報;2011年05期

5 張永娜;王璐;張玉良;蔣宗軒;李燦;;用Dawson型聚氧鎢酸乳液催化氧化燃油超深度脫硫[J];催化學(xué)報;2011年02期

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 郭永剛;李元春;;柴油氧化脫硫技術(shù)的研究進展[J];當(dāng)代石油石化;2006年03期

2 劉淑芝;孫蘭蘭;張曉麗;王寶輝;崔寶臣;;柴油氧化脫硫技術(shù)研究進展[J];化工進展;2007年02期

3 宗立遠(yuǎn);;柴油氧化脫硫技術(shù)的研究進展[J];河北工業(yè)科技;2007年03期

4 李林;唐曉東;鄒雯p，

本文編號：1137300