本文關(guān)鍵詞：功能化氧化石墨烯負(fù)載鈀催化劑的制備及其催化性能的研究

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【摘要】：氧化石墨烯(GO)是一種性能優(yōu)異的新型碳材料,常用作合成石墨烯的前驅(qū)體。因?yàn)檠趸⿹碛休^高的比表面積、表面上具有豐富的可供功能化的含氧官能團(tuán)(-OH、-COOH等),使得其在制備不同多相催化劑方面具有廣泛應(yīng)用。本文主要選取不同種類的硅烷偶聯(lián)劑對(duì)氧化石墨烯的表面進(jìn)行修飾,制備不同的催化劑,并對(duì)其催化活性進(jìn)行探究。主要有兩部分研究?jī)?nèi)容:第一部分:以氧化石墨烯為載體,將硅烷偶聯(lián)劑3-巰基丙基三乙氧基硅烷(MPTES)修飾到氧化石墨烯的表面,再通過硅烷偶聯(lián)劑上的巰基(-SH)錨定鈀,得到多相催化劑(G0-SH-Pd),并對(duì)催化劑進(jìn)行了紅外、XRD、TEM、TGA、Raman和元素分析等測(cè)試,并選用液相苯乙炔選擇性加氫反應(yīng)來探究催化劑GO-SH-Pd對(duì)產(chǎn)物苯乙烯的選擇性效果。催化性能測(cè)試結(jié)果顯示,催化劑GO-SH-Pd催化苯乙炔加氫表現(xiàn)出很好的烯烴選擇性。40℃,1atm H2下反應(yīng)2h,苯乙炔的轉(zhuǎn)化率為93.8%,苯乙烯的選擇性達(dá)到92.1%;繼續(xù)反應(yīng)2h,得到苯乙炔轉(zhuǎn)化率達(dá)98.5%,苯乙烯選擇性為91.4%。表明,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,苯乙烯選擇性基本保持不變,沒有出現(xiàn)苯乙烯進(jìn)一步加氫的現(xiàn)象;同時(shí),催化劑循環(huán)實(shí)驗(yàn)達(dá)到10次,催化效果和選擇性沒有明顯降低。第二部分:氧化石墨烯先與3-(2-氨乙基)-氨丙基三甲氧基硅烷反應(yīng),再螯合上鈀顆粒得到催化劑GO-NN-Pd,通過XRD、紅外、TEM、TGA對(duì)催化劑進(jìn)行表征。將催化劑GO-NN-Pd用于催化Heck偶聯(lián)反應(yīng),能得到很好的催化活性,改用不同的底物仍表現(xiàn)出良好催化效果(苯乙烯系列和丙烯酸酯類烯烴為底物時(shí),產(chǎn)率≥99%,直鏈烯烴為底物時(shí)≥80%),催化劑循環(huán)使用4次產(chǎn)物收率仍為99%。
【關(guān)鍵詞】：氧化石墨烯 硅烷偶聯(lián)劑 加氫反應(yīng) Heck偶聯(lián)反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：南昌大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第1章 緒論8-26
• 1.1 前言8-9
• 1.2 苯乙炔選擇性加氫反應(yīng)及其催化劑9-17
• 1.2.1 苯乙炔選擇性加氫反應(yīng)簡(jiǎn)介9
• 1.2.2 苯乙炔選擇性加氫催化劑9-17
• 1.2.2.1 非貴金屬催化劑10-13
• 1.2.2.2 貴金屬催化劑13-17
• 1.3 Heck偶聯(lián)反應(yīng)及其催化劑簡(jiǎn)述17-20
• 1.4 氧化石墨烯簡(jiǎn)介及其催化應(yīng)用20-24
• 1.4.1 氧化石墨烯簡(jiǎn)介20-21
• 1.4.2 氧化石墨烯在催化領(lǐng)域的應(yīng)用21-24
• 1.5 課題研究的意義和內(nèi)容24-26
• 第2章 GO-SH-Pd催化劑的制備及其催化苯乙炔選擇性加氫反應(yīng)性能研究26-42
• 2.1 前言26-27
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分27-30
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)主要藥品及儀器設(shè)備27-28
• 2.2.2 催化劑的制備28-29
• 2.2.2.1 氧化石墨烯的制備28
• 2.2.2.2 GO-SH的制備28
• 2.2.2.3 GO-SH-Pd催化劑的制備28-29
• 2.2.2.4 對(duì)比催化劑的制備29
• 2.2.3 催化劑的表征29-30
• 2.2.3.1 紅外光譜分析(FT-IR)29
• 2.2.3.2 X-射線衍射分析(XRD)29
• 2.2.3.3 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜分析(ICP)29
• 2.2.3.4 有機(jī)元素分析(Elementar analysis)29
• 2.2.3.5 熱重分析(TGA)29-30
• 2.2.3.6 拉曼光譜分析(Raman)30
• 2.2.3.7 X射線光電子能譜分析(XPS)30
• 2.2.3.8 透射電鏡(TEM)30
• 2.2.4 催化劑的活性測(cè)試30
• 2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論30-41
• 2.3.1 催化劑的表征30-37
• 2.3.1.1 紅外光譜分析(FT-IR)30-31
• 2.3.1.2 X-射線衍射分析(XRD)31-33
• 2.3.1.3 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜分析(ICP)33
• 2.3.1.4 有機(jī)元素分析33-34
• 2.3.1.5 熱重分析(TGA)34
• 2.3.1.6 拉曼分析(Raman)34-35
• 2.3.1.7 X射線光電子能譜(XPS)35-36
• 2.3.1.8 透射電鏡(TEM)36-37
• 2.3.2 催化劑的催化活性37-41
• 2.3.2.1 不同Pd含量催化劑的催化活性37-38
• 2.3.2.2 對(duì)比實(shí)驗(yàn)38-40
• 2.3.2.3 催化劑重復(fù)使用性能40-41
• 2.4 本章小結(jié)41-42
• 第3章 GO-NN-Pd催化劑的制備及其催化Heck偶聯(lián)反應(yīng)的性能研究42-53
• 3.1 前言42-43
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分43-45
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)主要藥品及儀器設(shè)備43
• 3.2.2 催化劑的制備43-44
• 3.2.2.1 氧化石墨烯的制備43-44
• 3.2.2.2 GO-NN的制備44
• 3.2.2.3 GO-NN-Pd催化劑的制備44
• 3.2.2.4 對(duì)比催化劑的制備44
• 3.2.3 催化劑的表征44
• 3.2.3.1 有機(jī)元素分析(Elementar analysis)44
• 3.2.3.2 熱重分析(TGA)44
• 3.2.4 催化劑的活性測(cè)試44-45
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論45-52
• 3.3.1 催化劑的表征45-48
• 3.3.1.1 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜分析(ICP)45
• 3.3.1.2 紅外光譜分析(FT-IR)45-46
• 3.3.1.3 X-射線衍射分析(XRD)46-47
• 3.3.1.4 有機(jī)元素分析47
• 3.3.1.5 熱重分析(TGA)47-48
• 3.3.1.6 透射電鏡(TEM)48
• 3.3.2 催化劑的催化活性48-52
• 3.3.2.1 不同溫度下催化劑催化活性48-49
• 3.3.2.2 不同烯烴與碘苯的反應(yīng)活性49-50
• 3.3.2.3 對(duì)比實(shí)驗(yàn)50-51
• 3.3.2.4 催化劑重復(fù)使用性能51-52
• 3.4 本章小結(jié)52-53
• 第4章 結(jié)論與展望53-55
• 4.1 結(jié)論53-54
• 4.2 展望54-55
• 致謝55-56
• 參考文獻(xiàn)56-63
• 攻讀學(xué)位期間的研究成果63

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前4條

1 王沾祺;周志明;張銳;李莉;程振民;;Pd-Cu/γ-Al_2O_3催化苯乙炔選擇性加氫反應(yīng)[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2014年12期

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本文編號(hào)：1130884