本文關(guān)鍵詞：氧化亞銅基復(fù)合半導(dǎo)體材料的制備及其光催化性能研究

  更多相關(guān)文章： 氧化亞銅 核殼結(jié)構(gòu) 一步法 復(fù)合光催化劑 光催化性能

【摘要】：飛速發(fā)展的現(xiàn)代工業(yè)致使環(huán)境問題日益嚴(yán)峻,傳統(tǒng)的處理方式耗時(shí)費(fèi)力且效率比較低,研究人員發(fā)現(xiàn)采用光催化技術(shù)處理環(huán)境污染物具有很好的效果。氧化亞銅作為一種典型的金屬缺位P型半導(dǎo)體,禁帶寬度2.0-2.2eV,在可見光作用下便可引發(fā)光催化反應(yīng),由于其獨(dú)特的物理化學(xué)性能已被廣泛應(yīng)用于光催化、光電設(shè)備、磁存儲(chǔ)介質(zhì)、傳感器件等領(lǐng)域。然而單一的氧化亞銅由于較高的電子空穴復(fù)合導(dǎo)致其催化效率較低,越來越多的研究更傾向于將其他半導(dǎo)體與之復(fù)合、制備成核殼結(jié)構(gòu)材料、貴金屬修飾等手段來降低自身電子空穴復(fù)合,增強(qiáng)光催化活性。本論文通過一種簡(jiǎn)單的方法制備了不同形貌氧化亞銅,并通過建立新型核殼結(jié)構(gòu)體系、貴金屬負(fù)載、半導(dǎo)體復(fù)合等手段制備了不同的氧化亞銅基復(fù)合材料,研究了不同復(fù)合材料形貌和暴露晶面對(duì)光催化性能的影響,進(jìn)一步探討了不同體系光催化反應(yīng)機(jī)理。具體研究?jī)?nèi)容如下：以CuCl2·2H2O、NaOH、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、抗壞血酸(C6H806)為主要原料,在水浴條件下,通過控制表面活性劑PVP加入量成功制備了具有高純度,良好的分散性立方體、十四面體和八面體氧化亞銅,測(cè)試了不同形貌晶體的吸附性能,分析了不同暴露晶面產(chǎn)生的原因和對(duì)其吸附性能的影響。結(jié)果表明55℃下制備的晶體分散性最好,形貌均一且表面光滑,存在(111)暴露晶面更有利于晶體對(duì)污染物分子的吸附。采用十四面體氧化亞銅作為模板,在室溫條件下與硫化鈉溶液反應(yīng),通過控制硫化鈉溶液的濃度,制備了不同組分Cu2O-Cu7S4復(fù)合半導(dǎo)體材料,復(fù)合材料保留了模板劑的形貌和結(jié)構(gòu),并且隨著硫化鈉溶液溶度的增大,復(fù)合材料呈現(xiàn)出較明顯的核殼結(jié)構(gòu)。復(fù)合材料相較于純相氧化亞銅展現(xiàn)出更為優(yōu)異的光催化性能,不同硫化鈉濃度條件下制備的Cu2O-Cu7S4晶體的光催化降解效率也存在一定差異,這是由于刻蝕作用的發(fā)生,復(fù)合半導(dǎo)體材料晶體表面變得粗糙,殼層材料表面有孔洞出現(xiàn),核殼結(jié)構(gòu)之間有空隙產(chǎn)生,都有利于污染物分子的傳輸和吸附,增強(qiáng)光催化反應(yīng)效率。當(dāng)硫化鈉濃度過大時(shí),出現(xiàn)的核殼結(jié)構(gòu)雖然大大增加了對(duì)污染物分子的吸附性能,但同時(shí)核殼之間出現(xiàn)的空隙也抑制了電荷的相互轉(zhuǎn)移,光催化效率反而降低。通過一步法在水浴條件下制備了Ag修飾的Cu20復(fù)合半導(dǎo)體材料。該一步法制備的復(fù)合半導(dǎo)體材料Ag納米顆粒粒徑約為10nm,均勻分散在立方體氧化亞銅的表面。由于貴金屬Ag納米粒子的存在,增強(qiáng)了復(fù)合材料對(duì)可見光的吸收和響應(yīng),降低了光電子和空穴的復(fù)合,光催化性能也得到大幅提高。選用十四面體氧化亞銅作為模板劑,在室溫下與KBr和Bi(NO3)3·5H2O溶液反應(yīng),制備了Cu2O-BiOBr復(fù)合材料,制備的復(fù)合材料仍然保留了十四面體氧化亞銅模板劑的形貌和結(jié)構(gòu)。Cu2O-BiOBr復(fù)合材料相比于純相Cu20的光催化降解效率大幅提升,Cu2O-BiOBr-3具有最高的光催化降解效率(Cu2O-BiOBr-3Cu2O-BiOBr-5Cu2O-BiOBr-10),這是由于BiOBr以納米片狀形態(tài)附著在在氧化亞銅的晶面上,粗糙的晶體表面有利于污染物分子的附著,加快光催化反應(yīng)的進(jìn)行；另外BiOBr納米片與氧化亞銅晶體在兩個(gè)半導(dǎo)體接觸面形成異質(zhì)結(jié),加快半導(dǎo)體界面之間的電荷轉(zhuǎn)移,提升電子空穴的分離率,提高光催化效率。然而當(dāng)KBr和Bi(NO3)3·5H2O的濃度過高時(shí),表面的BiOBr納米片將氧化亞銅表面包覆起來,覆蓋了氧化亞銅晶體表面的活性位點(diǎn),阻礙了晶體對(duì)污染物分子的吸附,光催化降解效率反而會(huì)降低。
【關(guān)鍵詞】：氧化亞銅 核殼結(jié)構(gòu) 一步法 復(fù)合光催化劑 光催化性能
【學(xué)位授予單位】：陜西科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TN304;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 1 緒論11-24
• 1.1 引言11-12
• 1.2 半導(dǎo)體光催化技術(shù)12-15
• 1.2.1 半導(dǎo)體光催化原理12-13
• 1.2.2 影響光催化效率因素13-14
• 1.2.3 提高光催化效率的途徑14-15
• 1.3 氧化亞銅半導(dǎo)體材料概述15-16
• 1.4 氧化亞銅材料的制備方法16-21
• 1.5 氧化亞銅半導(dǎo)體光催化材料的研究進(jìn)展21-22
• 1.6 課題研究的意義及主要內(nèi)容22-24
• 1.6.1 本課題的研究目的及意義22-23
• 1.6.2 本課題的主要研究?jī)?nèi)容23-24
• 2 不同形貌氧化亞銅晶體的制備及其光催化性能24-35
• 2.1 引言24
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分24-26
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器24-25
• 2.2.2 氧化亞銅微納米晶的制備25
• 2.2.3 制備不同形貌晶體PVP的加入量25
• 2.2.4 性能測(cè)試及表征25-26
• 2.2.5 吸附性能測(cè)試26
• 2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析26-33
• 2.3.1 氧化亞銅微納米晶形成機(jī)理26-27
• 2.3.2 不同反應(yīng)溫度樣品的形貌分析27-28
• 2.3.3 不同PVP加入量對(duì)氧化亞銅形貌的影響28-30
• 2.3.4 晶體生長(zhǎng)理論分析30-31
• 2.3.5 XRD測(cè)試及分析31-32
• 2.3.6 氧化亞銅樣品的FT-IR光譜分析32-33
• 2.3.7 不同形貌樣品的吸附性能分析33
• 2.4 本章小結(jié)33-35
• 3 Cu_2O-Cu_7S_4核殼結(jié)構(gòu)復(fù)合材料的制備及其光催化性能35-46
• 3.1 引言35
• 3.2 實(shí)驗(yàn)過程35-36
• 3.2.1 試劑和儀器35
• 3.2.2 Cu_2O晶體的制備35
• 3.2.3 Cu_2-Cu_7S_4核殼結(jié)構(gòu)復(fù)合材料的制備35-36
• 3.2.4 性能測(cè)試及表征36
• 3.2.5 光催化活性測(cè)試36
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析36-45
• 3.3.1 Cu_2O-Cu_7S_4核殼結(jié)構(gòu)形成機(jī)理36-38
• 3.3.2 氧化亞銅晶體的形貌與結(jié)構(gòu)分析38-39
• 3.3.3 Cu_2O-Cu_7S_4復(fù)合材料的XRD分析39-40
• 3.3.4 Cu_2O-Cu_7S_4復(fù)合材料的XPS分析40
• 3.3.5 Cu_2O-Cu_7S_4復(fù)合材料的SEM分析40-42
• 3.3.6 Cu_2O-Cu_7S_4復(fù)合材料的TEM分析42
• 3.3.7 Cu_2O-Cu_7S_4復(fù)合材料的光電性能分析42-43
• 3.3.8 Cu_2O-Cu_7S_4復(fù)合材料的光催化性能分析43-45
• 3.4 本章小結(jié)45-46
• 4 一步法合成Ag修飾Cu_2O微納米復(fù)合材料及其光催化性能46-52
• 4.1 引言46
• 4.2 實(shí)驗(yàn)過程46-47
• 4.2.1 試劑和儀器46
• 4.2.2 Ag修飾Cu_2O晶體的制備46-47
• 4.2.3 性能測(cè)試及表征47
• 4.2.4 光催化活性測(cè)試47
• 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析47-51
• 4.3.1 XRD分析47-48
• 4.3.2 樣品的SEM和TEM表征48-49
• 4.3.3 樣品的紫外可見漫反射光譜分析49
• 4.3.4 不同組分樣品的光催化性能分析49-50
• 4.3.5 光催化機(jī)理分析50-51
• 4.4 本章小結(jié)51-52
• 5 Cu_2O-BiOBr復(fù)合材料的制備及其光催化性能52-59
• 5.1 引言52
• 5.2 實(shí)驗(yàn)過程52-53
• 5.2.1 試劑和儀器52
• 5.2.2 Cu_2O晶體的制備52
• 5.2.3 Cu_2O-BiOBr復(fù)合半導(dǎo)體的制備52-53
• 5.2.4 性能測(cè)試及表征53
• 5.2.5 光催化活性測(cè)試53
• 5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析53-57
• 5.3.1 XRD分析53-54
• 5.3.2 SEM分析與表征54-55
• 5.3.3 樣品的TEM表征55-56
• 5.3.4 樣品的光催化性能分析56-57
• 5.3.5 光催化機(jī)理57
• 5.4 本章小結(jié)57-59
• 6 結(jié)論59-61
• 致謝61-62
• 參考文獻(xiàn)62-71
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文71-72

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本文編號(hào)：1103481