本文關(guān)鍵詞：鉑基雙金屬催化劑的制備及其芳香硝基化合物加氫性能的研究

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【摘要】：在溫和條件下,高效的合成芳香硝基化合物的各種加氫產(chǎn)物是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的課題。由于雙金屬之間的相互作用可以改變單金屬的電子和幾何性能,產(chǎn)生協(xié)同作用,從而改變催化劑的催化性能,一直是催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。本論文在前期工作的基礎(chǔ)上,采用吸附還原法制備席夫堿功能化的二氧化硅擔(dān)載的Pt基雙金屬催化劑,以芳香硝基化合物的加氫作為探針?lè)磻?yīng)進(jìn)行深入研究,得到了一些有意義的結(jié)論：1.Au-Pt/SiO2雙金屬催化劑在對(duì)氯硝基苯加氫生成對(duì)氯亞硝基反應(yīng)中具有良好的催化活性與轉(zhuǎn)化率,在50℃,0.5 MPa H2,正已烷作溶劑條件下,對(duì)氯硝基苯加氫轉(zhuǎn)化率為76.7%,對(duì)氯亞硝基苯的選擇性為38.2%。XRD和TEM等表征結(jié)果表明：催化劑表面形成了高度分散的Au-Pt雙金屬納米粒子,這可能是Au-Pt/SiO2催化劑在合成對(duì)氯亞硝基苯反應(yīng)中表現(xiàn)出較好選擇性的原因。2. Ni-Pt/SiO2雙金屬催化劑在芳香硝基苯加氫合成偶氮化合物的反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性與選擇性,乙醇為溶劑,KOH為堿性添加劑,在50℃,0.8 MPa H2下反應(yīng)30 min,在Ni0.009Pt0.001/SiO2催化劑上對(duì)氯硝基苯的轉(zhuǎn)化率為98.3%,對(duì)氯偶氮化合物的選擇性達(dá)到84.9%,其TOF值高達(dá)6500 h-,高于現(xiàn)有文獻(xiàn)報(bào)道。TEM,STEM-EDX,XPS等結(jié)果表明,Ni-Pt雙金屬之間存在強(qiáng)相互作用,且由于Ni,Pt之間電子的偏移降低了Ni和Pt的氧化程度,增加了催化劑表面活性位,使得Ni-Pt/SiO2催化劑在溫和條件下高效的合成芳香偶氮化合物。3.通過(guò)改變反應(yīng)條件,Ni-Pt/SiO2雙金屬催化劑在溫和的反應(yīng)條件下可以分別高效的合成芳香硝基化合物不同的加氫產(chǎn)物：苯胺化合物,氧化偶氮苯化合物及偶氮苯化合物。
【關(guān)鍵詞】：Pt基雙金屬 硝基苯加氫 偶氮苯 亞硝基苯
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文獻(xiàn)綜述9-25
• 1.1 芳香硝基化合物加氫機(jī)理9-10
• 1.2 亞硝基化合物10-11
• 1.3 偶氮苯化合物11-16
• 1.3.1 偶氮苯化合物的合成12-15
• 1.3.2 偶氮苯化合物的性能15-16
• 1.4 納米鉑基催化劑16-23
• 1.4.1 負(fù)載型納米鉑基催化劑的制備17-20
• 1.4.2 納米鉑基催化劑的應(yīng)用20-23
• 1.5 本課題的思路23-25
• 2 實(shí)驗(yàn)部分25-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器25-26
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑25-26
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器26
• 2.2 催化劑的制備26
• 2.3 催化劑的表征26-27
• 2.3.1 元素分析(ICP)26-27
• 2.3.2 X-射線粉末衍射(XRD)27
• 2.3.3 X-射線光電子能譜(XPS)27
• 2.3.4 掃描透射電鏡(STEM)27
• 2.3.5 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)27
• 2.4 催化劑活性評(píng)價(jià)27-28
• 3 Pt基雙基屬催化劑上對(duì)氯亞硝基苯合成的研究28-34
• 3.1 Pt基雙金屬催化劑上對(duì)氯硝基苯加氫性能研究28-32
• 3.1.1 不同Pt基雙金屬催化劑上對(duì)氯硝基苯加氫性能研究28-29
• 3.1.2 溶劑對(duì)其催化性能的影響29-30
• 3.1.3 添加劑對(duì)催化性能的影響30-32
• 3.2 Au-Pt-SiO_2催化劑的表征32-33
• 3.3 小結(jié)33-34
• 4 Ni-Pt-SiO_2催化劑上芳香硝基化合物加氫制備偶氮化合物的研究34-55
• 4.1 Pt基雙金屬催化劑上芳香硝基化合物加氫耦合性能研究34-54
• 4.1.1 不同Pt基雙金屬催化劑上芳香硝基化合物加氫耦合性能34-36
• 4.1.2 Ni-Pt比例對(duì)其催化性能的影響36-37
• 4.1.3 不同載體對(duì)其催化性能的影響37-38
• 4.1.4 Ni-Pt/SiO_2催化劑的表征38-44
• 4.1.5 不同堿對(duì)其催化性能的影響44-45
• 4.1.6 不同溶劑對(duì)其催化性能的影響45-46
• 4.1.7 不同反應(yīng)條件對(duì)其催化性能的影響46
• 4.1.8 硝基苯加氫的動(dòng)力學(xué)過(guò)程46-47
• 4.1.9 催化劑的穩(wěn)定性47-51
• 4.1.10 Ni-Pt/SiO_2對(duì)其他硝基苯化合物加氫耦合性能的研究51-52
• 4.1.11 Ni-Pt/SiO_2在其他加氫目標(biāo)產(chǎn)物反應(yīng)中的催化性能52-54
• 4.2 小結(jié)54-55
• 結(jié)論55-56
• 參考文獻(xiàn)56-71
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況71-72
• 致謝72-73

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前2條

1 馬騰;傅強(qiáng);崔義;張鎮(zhèn);王珍;譚大力;包信和;;Pt(111)表面上表層Fe(FeO)結(jié)構(gòu)和次表層Fe結(jié)構(gòu)的可控轉(zhuǎn)變(英文)[J];催化學(xué)報(bào);2010年01期

2 魏斌,吳誼群,顧冬紅,干福熹;偶氮染料:新型高密度、多功能光盤(pán)存儲(chǔ)介質(zhì)[J];功能材料;2003年01期

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本文編號(hào)：1101863