本文關(guān)鍵詞：微乳法可控合成卟啉基納米材料

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【摘要】：納米材料因其較傳統(tǒng)材料獨特的優(yōu)勢而備受關(guān)注且應用極廣,自組裝技術(shù)被認為是合成納米材料簡單、高效的重要方法之一。利用超分子化學組裝手段可以有效實現(xiàn)卟啉類納米材料的合成,但是如何實現(xiàn)組裝過程的可控是卟啉組裝的關(guān)鍵點和難點。為了合成單分散的形貌、尺寸均一的卟啉納米材料,目前研究最多的就是利用乳化劑為軟模板的輔助自組裝法,乳化劑的作用是穩(wěn)定和充當模板。本課題組開發(fā)的微乳輔助、介相轉(zhuǎn)移自組裝法實現(xiàn)了對油溶性的四苯基錫卟啉的自組裝,這一方法具有很好的通用性,預期可拓展到其他種類的油溶性卟啉的組裝。由于卟啉中心金屬原子種類的多樣性,得到的組裝體的性能也將不同。同時,在卟啉自組裝中引入新的功能組裝基元如無機納米晶,獲得集卟啉和無機納米晶各自優(yōu)越性能的納米復合材料,成為一個重要的研究課題。如何解決兩者的界面相容性,尋找一種簡單有效的共組裝方法,發(fā)揮兩者的集成效應顯得很有必要。為此,本論文主要進行了如下兩部分的研究工作:1.采用微乳輔助介相轉(zhuǎn)移的方法,實現(xiàn)了對四苯基錳卟啉(MnTPP)的可控組裝。首先改變?nèi)榛瘎┓N類,制備得到了形貌各異的錳卟啉組裝體。當使用陽離子型乳化劑CTAB時,獲得的組裝體為邊沿規(guī)整、尺寸均一的微米級多邊形片。當使用陰離子型乳化劑SDS時,獲得的是水分散性好的實心納米微球。當使用非離子型乳化劑P123時,得到的是納米八面體,形貌還不太均一。同時,改變影響MnTPP組裝過程的其他因素如乳化劑濃度、卟啉濃度和成核溫度,實現(xiàn)了對四苯基錳卟啉在形貌和尺寸的可調(diào)可控。利用紫外可見吸收光譜和X射線單晶衍射等表征手段,推測卟啉分子的聚集形式和堆積方式。通過動態(tài)光散射和紫外可見吸收光譜測試動態(tài)監(jiān)測多邊形片和納米微球形成過程,對了解組裝過程和機理有指導意義,進一步指導和實現(xiàn)對組裝的人為控制。2.通過選擇和設計卟啉和無機納米晶間的弱相互作用,實現(xiàn)了卟啉和無機納米晶的共組裝。這部分主要分為兩個方面的工作。第一,采用微乳法,將油溶性納米晶與卟啉超分子通過乳化劑烷基鏈與卟啉分子間及無機納米晶間的疏水-疏水相互作用完成組裝,得到了雜化微球結(jié)構(gòu)。第二,首先通過配體交換等手段使得納米晶表面帶有吡啶基配體,納米晶表面吡啶基可以與ZnTPyP中心的Zn原子形成較穩(wěn)定的配位作用,使納米晶組裝進入卟啉超分子的組裝體,從而實現(xiàn)共組裝得到復合材料。我們將其用于可見光降解MO實驗,結(jié)果表明雜化材料具有優(yōu)于純組裝體的催化效果,且呈現(xiàn)出金顆粒密度依賴的催化性能。
【關(guān)鍵詞】：微乳 卟啉可控組裝 納米晶 光催化
【學位授予單位】：河南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O626;TB383.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 1 緒論12-44
• 1.1 自組裝概述12-14
• 1.1.1 自組裝定義12-14
• 1.1.2 自組裝納米材料14
• 1.2 超分子自組裝14-16
• 1.2.1 超分子化學定義14-15
• 1.2.2 超分子自組裝15-16
• 1.3 卟啉化合物概述16-27
• 1.3.1 卟啉及其金屬卟啉概述16-17
• 1.3.2 卟啉自組裝材料的制備17-23
• 1.3.3 卟啉自組裝的應用23-27
• 1.4 卟啉與無機納米晶復合材料27-32
• 1.4.1 無機納米晶簡介27-31
• 1.4.2 卟啉與納米晶復合材料31-32
• 1.5 本論文的研究目的、主要內(nèi)容32-35
• 參考文獻35-44
• 2 四苯基錳卟啉的可控自組裝44-70
• 2.1 引言44-46
• 2.2 實驗部分46-48
• 2.2.1 實驗試劑46
• 2.2.2 實驗器材及測試儀器46-47
• 2.2.3 實驗步驟47-48
• 2.3 結(jié)果與討論48-63
• 2.3.1 不同形貌組裝體的可控合成48-54
• 2.3.2 XRD表征54-55
• 2.3.4 組裝體的光學特性--紫外可見吸收光譜55-56
• 2.3.5 不同實驗參數(shù)對組裝結(jié)果的影響56-63
• 2.4 MnTPP自組裝過程的分析63-67
• 2.5 本章小結(jié)67-68
• 參考文獻68-70
• 3 卟啉與無機納米晶復合材料的合成70-92
• 3.1 引言70-71
• 3.2 實驗部分71-74
• 3.2.1 樣品和試劑71-72
• 3.2.2 實驗器材及測試儀器72
• 3.2.3 納米晶的合成及修飾72-73
• 3.2.4 納米晶與卟啉復合材料的合成73-74
• 3.2.5 可見光催化性能實驗74
• 3.3 結(jié)果與討論74-87
• 3.3.1 納米晶的合成和修飾74-77
• 3.3.2 微乳輔助介相轉(zhuǎn)移合成SnTPP@納米晶雜化材料77-82
• 3.3.3 鋅卟啉與吡啶基功能化的金納米顆粒復合材料合成82-83
• 3.3.4 鋅卟啉與金納米顆粒復合材料的光催化性能83-86
• 3.3.5 共組裝體催化甲基橙降解機理86-87
• 3.4 本章小結(jié)87-88
• 參考文獻88-92
• 4 結(jié)論與展望92-94
• 4.1 工作總結(jié)92-93
• 4.2 問題和展望93-94
• 4.2.1 存在的問題93
• 4.2.2 展望93-94
• 攻讀學位期間發(fā)表的學術(shù)論文目錄94-96
• 致謝96-97

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本文編號：1087918