發(fā)布時(shí)間：2017-10-21 10:41

  本文關(guān)鍵詞：基于偶氮苯衍生物的雙光子異構(gòu)化及鐵離子探針特性研究

  更多相關(guān)文章： 偶氮苯 雙光子 光異構(gòu)化 光物理特性 探針

【摘要】：偶氮苯及其衍生物作為一種光響應(yīng)材料一直以來備受關(guān)注。在光刺激下,偶氮苯類化合物能夠發(fā)生順反異構(gòu)化,并且伴有顏色、溶解性、折射率、極性等性質(zhì)的改變�；谄鋬�(yōu)良的光響應(yīng)特性,偶氮苯類化合物在液晶,非線性光學(xué),全息光柵以及光存儲等方面得到了廣泛的應(yīng)用。然而,基于偶氮苯衍生物的雙光子誘導(dǎo)異構(gòu)化特性及在離子識別方面的應(yīng)用還少見報(bào)道。本論文基于自主合成的一種偶氮苯衍生物AOB-t8,利用紅光誘導(dǎo)實(shí)現(xiàn)了其從反式結(jié)構(gòu)到順式結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變;系統(tǒng)研究了AOB-t8在陽離子識別方面的物理化學(xué)行為和機(jī)制。本論文的具體研究內(nèi)容和取得的結(jié)果如下:近幾年來,利用偶氮苯異構(gòu)化特性作為光開關(guān)在調(diào)控生物目標(biāo)分子結(jié)構(gòu)和功能方面的研究引起了人們的極大興趣。然而,偶氮苯化合物異構(gòu)化通常需要紫外光誘導(dǎo),考慮到細(xì)胞和組織對紫外光散射非常嚴(yán)重,以及紫外光可能會導(dǎo)致細(xì)胞的凋亡或者觸發(fā)一些不必要的響應(yīng),因而限制了偶氮苯化合物分子在生物體系的應(yīng)用。為此,利用可見光誘導(dǎo)偶氮苯化合物分子的異構(gòu)化成為新材料開發(fā)和研究的重要方向。本論文一方面通過雙光子激發(fā),利用紅光實(shí)現(xiàn)了偶氮苯衍生物(AOB-t8)的異構(gòu)化,利用吸收光譜、熒光光譜以及熒光壽命等方法對AOB-t8的反-順異構(gòu)化特性進(jìn)行了研究,并通過非線性Z掃描技術(shù)獲得了AOB-t8的雙光子吸收系數(shù),確定了AOB-t8異構(gòu)化過程中的動力學(xué)參數(shù)。金屬離子熒光探針憑借高選擇性和高靈敏度在環(huán)境檢測、化學(xué)分析、生物領(lǐng)域中扮演著非常重要的角色。近些年來,人們對識別和檢測過渡金屬離子的熒光探針產(chǎn)生了極大的興趣,報(bào)道了很多關(guān)于Cu~(2+),Pb~(2+),Zn~(2+),Hg~(2+)的熒光探針。但是關(guān)于偶氮苯衍生物的熒光探針還很少。本文另一方面利用偶氮苯衍生物(AOB-t8)在熒光方面實(shí)現(xiàn)了對Fe~(3+)的特異性檢測。研究發(fā)現(xiàn),Fe~(3+)通過螯合作用導(dǎo)致AOB-t8分子熒光的淬滅,同時(shí)通過紅外光譜、拉曼光譜以及Job’s plot曲線分析證明了探針AOB-t8分子與Fe~(3+)之間的結(jié)合模式,通過Stern-Volmer曲線得出配合物的結(jié)合常數(shù)為6.07×103 M~(-1)。通過紫外光的照射,發(fā)現(xiàn)Fe~(3+)明顯加速了AOB-t8分子的光異構(gòu)化進(jìn)程。同時(shí),通過強(qiáng)螯合劑檸檬酸的作用,可將AOB-t8分子從Fe~(3+)上進(jìn)行了取代,從而實(shí)現(xiàn)了AOB-t8分子熒光的恢復(fù)和離子探針的可重復(fù)利用�？傊�,本論文一方面通過雙光子誘導(dǎo)實(shí)現(xiàn)了偶氮苯衍生物AOB-t8分子的異構(gòu)化,使用可見光誘導(dǎo)AOB-t8分子的異構(gòu)化有利于其作為光開關(guān)在生物體系的應(yīng)用。另一方面,利用AOB-t8分子實(shí)現(xiàn)了對Fe~(3+)的特異性檢測,并對其中的物理化學(xué)機(jī)制進(jìn)行了系統(tǒng)研究,表明AOB-t8在Fe~(3+)的檢測方面具有一定的潛在應(yīng)用價(jià)值。
【關(guān)鍵詞】：偶氮苯 雙光子 光異構(gòu)化 光物理特性 探針
【學(xué)位授予單位】：河南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O657.3
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 第一章 緒論10-22
• 1.1 偶氮苯化合物的基本概念10-11
• 1.2 偶氮苯化合物的光致變色特性11
• 1.3 偶氮苯化合物光致變色的機(jī)理11-13
• 1.4 影響偶氮苯類化合物光致變色性能的因素13-15
• 1.5 偶氮苯類化合物在光學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用15-17
• 1.5.1 偶氮苯類化合物在液晶方面的應(yīng)用15-16
• 1.5.2 光取向材料方面的應(yīng)用16-17
• 1.6 選題意義和研究內(nèi)容17-19
• 參考文獻(xiàn)19-22
• 第二章 熒光分子探針的設(shè)計(jì)和識別原理22-32
• 2.1 熒光分子探針的研究進(jìn)展22
• 2.2 熒光分子探針的設(shè)計(jì)原理22-23
• 2.3 熒光分子探針的識別原理23-29
• 2.3.1 光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移（PET）機(jī)理24-26
• 2.3.2 分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ICT）機(jī)理26
• 2.3.3 熒光共振能量轉(zhuǎn)移（FRET）機(jī)理26-27
• 2.3.4 聚集誘導(dǎo)熒光探針27-29
• 參考文獻(xiàn)29-32
• 第三章 基于偶氮苯衍生物AOB-t8的雙光子異構(gòu)化及動力學(xué)研究32-44
• 3.1 引言32-33
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分33-34
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)材料和樣品的合成33
• 3.2.2 表征方法33-34
• 3.3 結(jié)果與討論34-40
• 3.3.1 trans-AOB-t8的光物理特性34-35
• 3.3.2 雙光子誘導(dǎo)trans-AOB-t8的異構(gòu)化35-37
• 3.3.3 trans-AOB-t8的雙光子吸收系數(shù)37-38
• 3.3.4 雙光子誘導(dǎo)過程中trans-AOB-t8的動力學(xué)分析38-40
• 3.4 總結(jié)40-41
• 參考文獻(xiàn)41-44
• 第四章 基于偶氮苯衍生物AOB-t8鐵離子熒光探針及其分子特性的研究44-62
• 4.1 引言44-45
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分45-46
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品45
• 4.2.2 樣品的制備45
• 4.2.3 表征方法45-46
• 4.3 結(jié)果與討論46-56
• 4.3.1 trans-AOB-t8的離子響應(yīng)46-50
• 4.3.2 AOB-t8和Fe~(3+)的結(jié)合模式50-52
• 4.3.3 Fe~(3+) 對AOB-t8分子構(gòu)型的影響52-54
• 4.3.4 探針的可逆性54-56
• 4.4 總結(jié)56-57
• 參考文獻(xiàn)57-62
• 第五章 工作總結(jié)62-63
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄63-64
• 致謝64-65

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