本文關(guān)鍵詞：水熱合成砷方鈉石及其毒性浸出特性的研究

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【摘要】：砷及其化合物對人、動(dòng)物和植物具有較大的毒害作用,對生態(tài)環(huán)境具有嚴(yán)重的污染作用�，F(xiàn)有砷污染物處理方法有化學(xué)沉淀法、物化法、生物法和固化／穩(wěn)定化技術(shù)等,而這些除砷方法存在一定的弊端。根據(jù)相關(guān)研究,As5+、Si4+、Al3+均可與氧形成四面體結(jié)構(gòu)的陰離子,這就使得AsO43-與SiO44-、AlO45-在一定的條件下可發(fā)生類質(zhì)同像替換,形成較為穩(wěn)定的砷酸鹽固溶體,是一種具有潛力的除砷方法。本文通過水熱法合成砷方鈉石。主要從砷方鈉石形成條件優(yōu)化、砷方鈉石穩(wěn)定性以及Si、A1對砷方鈉石形成的影響及其機(jī)理等方面開展研究,主要結(jié)論如下：(1)系統(tǒng)的研究了各因素對砷方鈉石合成的影響,包括高嶺土和偏高嶺土原料、溶液初始pH、TEA的使用、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間。結(jié)果表明,各因素對砷方鈉石的合成的影響十分顯著,并得出最佳合成條件：原料為偏高嶺土、溶液初始pH為12、反應(yīng)體系中加入TEA、反應(yīng)溫度為200℃、反應(yīng)時(shí)間為24 h。(2)通過改變?nèi)芤撼跏?As/(Al+Si+As))aq摩爾比合砷方鈉石,并采用XRD、SEM-EDS、FT-IR等測試手段對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,研究砷在鈉明礬石礦物相中的取代規(guī)律。砷在產(chǎn)物中的含量約為7.8%。在不同溶液初始(As/(As+S))aq摩爾比的條件下,所得產(chǎn)物晶體中均存在n(Si/A1)bulk1.n(A1/Si)bulk1.n((Si+As)/A1)bulk≈1、 n((A1+As)/Si)bulk1,在理想的方鈉石結(jié)構(gòu)中存在n(Al/Si)bulk=1,因此,As應(yīng)主要取代Si的位置而進(jìn)入方鈉石晶體結(jié)構(gòu)中形成砷方鈉石相。(3)在短期砷毒性浸出實(shí)驗(yàn)中,在pH為12的條件下,合成產(chǎn)物第一天砷浸出濃度最高達(dá)到4 mg/L左右,而在相同條件下,砷鈣渣的砷浸出濃度達(dá)到150mg/L左右,遠(yuǎn)高于合成樣品的砷浸出濃度；另外,根據(jù)砷浸出率的分析,合成樣品的砷浸出率均在0.7%以下,而砷鈣渣的砷浸出率均比合成樣品高幾倍甚至幾十倍,說明合成產(chǎn)物在短期浸出中具有一定的穩(wěn)定性。長期浸出中,發(fā)現(xiàn)(As/(Al+Si+As))a q摩爾比為0.33時(shí),砷浸出濃度最低,其砷浸出率為0.45%左右,說明砷方鈉石具有較好的穩(wěn)定性。(4)提高反應(yīng)初始體系的n(Si/A1)發(fā)現(xiàn),產(chǎn)物的形貌發(fā)生了較大的改變,而物相組成也發(fā)生了明顯的變化,且隨著反應(yīng)溶液n(Si/A1)aq的提高,砷浸出濃度也隨著增加。(5)低n(Si/Al)反應(yīng)體系,發(fā)現(xiàn),所得產(chǎn)物主要以砷方鈉石為主,砷浸出濃度隨著隨著反應(yīng)溶液n(Si/Al)aq的降低而增加,說明改變反應(yīng)溶液n(Si/Al)aq使得產(chǎn)物的穩(wěn)定性降低。且產(chǎn)物晶體中Al、Si和As無法按照初始溶液中n(Si+As/Al)aq=1.0的摩爾配比進(jìn)入產(chǎn)物晶體中。(6)通過對同一配比、相同反應(yīng)條件、不同硅源和鋁源合成產(chǎn)物的分析對比,發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物的物相均為砷方鈉石相,物相中都存在n(Si/Al)bulk 1、n(Al/Si)bulk 1、 n((Si+As)/Al)bulk≈1、n((Al+As)/Si)bulk1的現(xiàn)象,這也說明As主要以取代Si的位置進(jìn)入晶體中。
【關(guān)鍵詞】：砷 偏高嶺土 砷方鈉石 水熱合成
【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O611.4
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-24
• 1.1 砷的概述12-17
• 1.1.1 砷的性質(zhì)及其資源12
• 1.1.2 砷的應(yīng)用12-13
• 1.1.3 砷污染及其來源13-15
• 1.1.4 砷化合物的危害15-17
• 1.2 含砷物料處理現(xiàn)狀17-22
• 1.2.1 化學(xué)沉淀法17-18
• 1.2.2 物化法18-19
• 1.2.3 生物法19-20
• 1.2.4 固化/穩(wěn)定化技術(shù)20-21
• 1.2.5 合成砷酸鹽固溶體21-22
• 1.3 研究的目的和意義22-23
• 1.4 研究內(nèi)容23-24
• 第二章 實(shí)驗(yàn)材料與方法24-30
• 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器24-25
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品24-25
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器25
• 2.2 砷方鈉石的制備25-27
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)原理25
• 2.2.2 砷方鈉石的合成25-26
• 2.2.3 測試分析方法26-27
• 2.3 砷的毒性浸出實(shí)驗(yàn)27
• 2.3.1 短期毒性浸出實(shí)驗(yàn)27
• 2.3.2 長期毒性浸出實(shí)驗(yàn)27
• 2.4 測試分析方法27-30
• 第三章 砷方鈉石形成條件優(yōu)化與表征30-46
• 3.1 高嶺土/偏高嶺土對砷方鈉石形成的影響30-32
• 3.1.1 XRD分析30-31
• 3.1.2 SEM分析31-32
• 3.2 溶液初始pH對合成砷方鈉石的影響32-35
• 3.2.1 XRD分析33
• 3.2.2 SEM分析33-35
• 3.3 TEA的使用對合成砷方鈉石的影響35-37
• 3.3.1 XRD分析35-36
• 3.3.2 SEM分析36-37
• 3.4 反應(yīng)溫度對合成砷方鈉石的影響37-41
• 3.4.1 100和120℃產(chǎn)物分析38-39
• 3.4.2 XRD分析39
• 3.4.3 SEM分析39-41
• 3.5 反應(yīng)時(shí)間對合成砷方鈉石的影響41-44
• 3.5.1 XRD分析42
• 3.5.2 SEM分析42-44
• 3.6 本章小結(jié)44-46
• 第四章 不同砷含量砷方鈉石的制備及其穩(wěn)定性研究46-62
• 4.1 不同砷含量砷方鈉石的合成47-52
• 4.1.1 XRD分析47-48
• 4.1.2 SEM分析48-50
• 4.1.3 FT-IR分析50-52
• 4.2 Al、Si和As分析52-54
• 4.3 砷毒性浸出特性54-60
• 4.3.1 短期毒性浸出55-57
• 4.3.2 長期毒性浸出57-60
• 4.4 本章小結(jié)60-62
• 第五章 Si、Al對砷方鈉石形成的影響及其機(jī)理探討62-80
• 5.1 高n(Si/Al)aq對合成砷方鈉石的影響62-67
• 5.1.1 XRD分析63
• 5.1.2 SEM分析63-66
• 5.1.3 固砷效果分析66-67
• 5.2 低n(Si/Al)aq對合成砷方鈉石的影響67-72
• 5.2.1 XRD分析68
• 5.2.2 SEM分析68-70
• 5.2.3 晶體中Al、Si和As分析70-71
• 5.2.4 固砷效果分析71-72
• 5.3 n(As/(Al+Si+As))aq=0.33合成產(chǎn)物對比分析72-75
• 5.3.1 XRD比較73
• 5.3.2 SEM比較73-74
• 5.3.3 晶體中Al、Si和As之間摩爾比的比較分析74-75
• 5.4 砷方鈉石形成機(jī)理分析75-77
• 5.5 本章小結(jié)77-80
• 第六章 結(jié)論與建議80-84
• 6.1 結(jié)論80-83
• 6.2 創(chuàng)新點(diǎn)83
• 6.3 建議83-84
• 致謝84-86
• 參考文獻(xiàn)86-94
• 附錄94

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本文編號：1070118