本文關(guān)鍵詞：可回收的L-脯氨酸催化劑在水相中直接催化不對(duì)稱Aldol反應(yīng)的方法研究

  更多相關(guān)文章： 可回收 氨酸 催化劑 相中 直接 催化 不對(duì)稱 Aldol 反應(yīng) 方法研究

【摘要】：手性化合物普遍存在,但是在生物醫(yī)藥領(lǐng)域,大多數(shù)手性化合物的兩個(gè)對(duì)映體有著不同甚至是相反的生物活性和作用。因此人們力求得到有價(jià)值的單一構(gòu)型的對(duì)映體,不對(duì)稱合成解決了這一問(wèn)題。L-脯氨酸是合成C-C鍵的有機(jī)小分子催化劑,由于其在水和空氣中穩(wěn)定,便宜容易制備,應(yīng)用簡(jiǎn)單,無(wú)毒無(wú)害,在不對(duì)稱催化合成領(lǐng)域備受關(guān)注。從經(jīng)濟(jì)環(huán)保的角度出發(fā),人們希望有機(jī)反應(yīng)能夠在水等綠色溶劑中進(jìn)行并且催化劑可以回收使用。本論文對(duì)L-脯氨酸進(jìn)行衍生,通過(guò)引入p-環(huán)糊精功能化磁性納米粒子,制備了兩種能在水相中直接催化不對(duì)稱Aldol反應(yīng)的L-脯氨酸催化劑。在本研究中,成功合成了N-4-叔丁基-苯磺L-脯氨酰胺,通過(guò)衍生提高了催化劑的催化活性和立體選擇性。它能夠在過(guò)量酮存在的條件下催化水相中不對(duì)稱Aldol反應(yīng)。相比有機(jī)溶劑DMSO和過(guò)量環(huán)己酮,催化劑在水相中催化性能最好。還研究了催化劑的普適性,分析了不同芳香醛取代基電子效應(yīng)對(duì)反應(yīng)的影響。研究表明,該催化劑雖然有疏水基團(tuán),但是也具有強(qiáng)極性,相比于有機(jī)溶劑更傾向于溶于水相,因此用簡(jiǎn)單的萃取法可實(shí)現(xiàn)催化劑的回收和重復(fù)使用,該催化劑能重復(fù)使用至少5次。此外,本研究還設(shè)計(jì)引入p-環(huán)糊精功能化Fe3O4@SiO2磁球,
【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-13
• 第一章 緒論13-33
• 1.1 L-脯氨酸有機(jī)小分子催化劑概述13-14
• 1.2 L-脯氨酸衍生物14-17
• 1.2.1 L-脯氨酰胺類14-16
• 1.2.2 4位取代L-脯氨酸類16-17
• 1.3 添加劑對(duì)L-脯氨酸催化反應(yīng)的影響17-20
• 1.4 負(fù)載L-脯氨酸類有機(jī)小分子催化劑的研究20-28
• 1.4.1 納米粒子(磁性納米粒子)21-22
• 1.4.2 β-環(huán)糊精22-24
• 1.4.3 離子液體24-25
• 1.4.4 聚合物25-26
• 1.4.5 無(wú)機(jī)材料26-28
• 1.5 β-環(huán)糊精磁性納米粒子超分子體系在催化領(lǐng)域的應(yīng)用28-31
• 1.5.1 共沉淀法(一鍋法)28-29
• 1.5.2 連接劑29-30
• 1.5.3 脫水縮合30
• 1.5.4 聚合30-31
• 1.6 本研究的意義與主要內(nèi)容31-32
• 1.6.1 本研究的目的和意義31
• 1.6.2 本研究的主要內(nèi)容31-32
• 1.7 研究的創(chuàng)新點(diǎn)32-33
• 第二章 對(duì)叔丁基苯磺基L-脯氨酰胺的合成及其催化性能研究33-55
• 2.1 引言33-34
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分34-39
• 2.2.1 試劑與儀器34-35
• 2.2.2 對(duì)叔丁基苯磺L-脯氨酰胺的合成35-39
• 2.2.3 催化劑及催化性能表征條件39
• 2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果討論及分析39-53
• 2.3.1 催化劑合成縮合劑選擇結(jié)果分析39-43
• 2.3.2 催化劑性能評(píng)價(jià)分析43-47
• 2.3.3 催化劑循環(huán)利用實(shí)驗(yàn)47-49
• 2.3.4 催化劑的表征結(jié)果49-53
• 2.4 小結(jié)53-55
• 第三章 L-脯氨酸衍生物與β-環(huán)糊精功能化磁性納米粒子超分子體系在水相中催化不對(duì)稱Aldol反應(yīng)的研究55-67
• 3.1 引言55-56
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分56-61
• 3.2.1 試劑和儀器56-57
• 3.2.2 Fe3O_4磁性納米粒子的合成57-58
• 3.2.3 Fe3O_4@SiO_2復(fù)合磁性納米粒子的合成58-59
• 3.2.4 Fe3O_4@SiO_2@β-CD的制備59-60
• 3.2.5 Fe3O_4@SiO_2@β-CD與對(duì)叔丁基苯磺基L-脯氨酰胺形成包合物研究60
• 3.2.6 水相中催化反應(yīng)及重復(fù)性實(shí)驗(yàn)60
• 3.2.7 表征條件60-61
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果討論及分析61-66
• 3.3.1 Fe_3O_4@SiO_2@β-CD表征結(jié)果分析61-64
• 3.3.2 對(duì)叔丁基苯磺基L-脯氨酰胺/Fe_3O_4@β-CD超分子體系的催化性能64-65
• 3.3.3 對(duì)叔丁基苯磺基L-脯氨酰胺/Fe_3O_4@β-CD催化體系重復(fù)性實(shí)驗(yàn)65-66
• 3.4 本章小結(jié)66-67
• 第四章 結(jié)論67-69
• 參考文獻(xiàn)69-75
• 致謝75-76
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文76-77
• 作者及導(dǎo)師簡(jiǎn)介77-78
• 附件78-79

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 錢慧娟;鈣催化劑負(fù)載步驟對(duì)蒸汽氣化過(guò)程改性李殼活性炭多孔結(jié)構(gòu)的影響[J];林產(chǎn)化工通訊;1999年06期

2 魏昭彬,趙秀閣,辛勤;雙組分過(guò)渡金屬氮化物催化劑Ⅱ.催化性能[J];催化學(xué)報(bào);2000年04期

3 張阿方;聚合物支載的有機(jī)催化劑 Ⅱ.手性有機(jī)催化劑[J];高分子通報(bào);2005年06期

4 陳鵬;彭峰;;納米金催化劑的研究進(jìn)展[J];工業(yè)催化;2009年04期

5 陸耘，陳移山，符若文，曾漢民;以活性碳纖維為載體的催化劑對(duì)NO的催化還原作用──二．鎳系催化劑[J];離子交換與吸附;1994年01期

6 李桂花,王洪義,李銘岫;甲基丙烯醛氧化酯化制甲基丙烯酸甲酯催化劑的制備與應(yīng)用[J];應(yīng)用化學(xué);2005年07期

7 陸耘，，陳移山，符若文，曾漢民;以活性碳纖維為載體的催化劑對(duì)NO的催化還原作用──一．銅系催化劑[J];離子交換與吸附;1994年01期

8 王瑩;侯黨社;韓麗萍;馬紅竹;;釩改性催化劑的制備及表征[J];價(jià)值工程;2012年33期

9 松本英之;沈松源;;水蒸汽轉(zhuǎn)化催化劑的劣化和壽命預(yù)測(cè)[J];北京化工學(xué)院學(xué)報(bào);1980年02期

10 塔娜;沈岳年;王成;張雁冰;齊和日瑪;;負(fù)載型納米金催化劑對(duì)室內(nèi)空氣中甲醛的去除[J];環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào);2009年06期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 雷金化;李棟梁;周光遠(yuǎn);;多孔聚合物微球在烯烴催化劑負(fù)載中的應(yīng)用[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第十二屆全國(guó)應(yīng)用化學(xué)年會(huì)論文集[C];2011年

2 王京剛;王悅;康靜娜;尹世磊;;BaZrO_3催化劑的制備及負(fù)載后催化氧化NO的研究[A];2013中國(guó)環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)學(xué)術(shù)年會(huì)論文集（第五卷）[C];2013年

3 趙育榕;車春霞;譚都平;;LY-C_2-02催化劑催化性能綜合分析[A];第十一屆全國(guó)青年催化學(xué)術(shù)會(huì)議論文集（上）[C];2007年

4 趙育榕;譚都平;景喜林;車春霞;;LY-C_2-02催化劑催化性能綜合分析[A];甘肅省化學(xué)會(huì)第二十五屆年會(huì)、第七屆甘肅省中學(xué)化學(xué)教學(xué)經(jīng)驗(yàn)交流會(huì)論文集[C];2007年

5 張思華;王亞明;繆應(yīng)菊;史曉杰;;非貴金屬銅系催化劑上氧化CO的研究進(jìn)展[A];第五屆全國(guó)工業(yè)催化技術(shù)與應(yīng)用年會(huì)論文集（下冊(cè)）[C];2008年

6 唐博;呂仁慶;項(xiàng)壽鶴;;納米Pd/Al_2O_3催化劑的表征及其應(yīng)用[A];中國(guó)化工學(xué)會(huì)2003年石油化工學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2003年

7 羅鴿;閆世潤(rùn);喬明華;范康年;;載體對(duì)RuSnB催化劑乳酸乙酯加氫制1,2-丙二醇性能的影響[A];中國(guó)化工學(xué)會(huì)2005年石油化工學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2005年

8 呂高明;陳獻(xiàn);湯吉海;崔咪芬;喬旭;;氯化氫氧化Ce-Cu-K/Y催化劑負(fù)載量對(duì)活性的影響及表征分析[A];第六屆全國(guó)工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會(huì)論文集[C];2009年

9 黃傳敬;金燕仙;伊?xí)詵|;翁維正;萬(wàn)惠霖;;VTeO/SiO_2催化劑的激光拉曼和紫外-可見(jiàn)漫反射光譜研究[A];全國(guó)第13屆分子光譜學(xué)術(shù)報(bào)告會(huì)論文集[C];2004年

10 李玉龍;王剛;王斯晗;陳謙;張德順;張寶軍;;α-雙亞胺Ni(Ⅱ)催化劑的聚合反應(yīng)研究[A];2007年全國(guó)高分子學(xué)術(shù)論文報(bào)告會(huì)論文摘要集（上冊(cè)）[C];2007年

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 張成麗;新型多孔碳基復(fù)合材料的制備及其在能源環(huán)境中的應(yīng)用[D];復(fù)旦大學(xué);2013年

2 劉娟;基于碳基納米材料的催化劑的設(shè)計(jì)[D];蘇州大學(xué);2015年

3 黃征;有機(jī)體系鋰空氣電池納米氧還原電催化材料的研究[D];華中科技大學(xué);2015年

4 張明宇;CO_2加氫合成甲醇Cu-Zn-Zr-O催化劑研究[D];昆明理工大學(xué);2015年

5 田新龍;基于過(guò)渡金屬氮化物氧還原催化劑的制備及其氧還原性能研究[D];華南理工大學(xué);2016年

6 寧小媚;氮摻雜納米碳負(fù)載Pt催化劑的結(jié)構(gòu)調(diào)控與催化氧化性能研究[D];華南理工大學(xué);2016年

7 田斐;可見(jiàn)光分解水制氫催化劑ZnIn_2S_4的改性及其Z型體系構(gòu)建研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2016年

8 代勝瑜;鏈行走催化劑在烯烴聚合和共聚中的應(yīng)用[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2016年

9 劉昭;配體修飾對(duì)Ru-bda型催化劑催化水氧化機(jī)理影響的研究[D];大連理工大學(xué);2015年

10 閆新華;鎳的二亞胺催化劑催化乙烯和α-烯烴的聚合研究[D];北京化工大學(xué);2011年

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 簡(jiǎn)思平;MIL-101負(fù)載納米金屬催化劑的合成及其催化加氫應(yīng)用[D];華南理工大學(xué);2015年

2 劉廣環(huán);鐵系復(fù)合氧化物的制備及其在DMC合成中的應(yīng)用[D];河北聯(lián)合大學(xué);2014年

3 譚方關(guān);超臨界甲醇中磁性催化劑液化木質(zhì)素試驗(yàn)研究[D];昆明理工大學(xué);2015年

4 史冉冉;堿性直接甲醇燃料電池陽(yáng)極催化劑電化學(xué)制備及性能研究[D];鄭州大學(xué);2015年

5 肖春瑩;Cr/Na-ZSM-5催化劑的制備及其性能的研究[D];大連交通大學(xué);2015年

6 王歡;CH_4在Ni/MgAl_2O_4催化劑表面吸附及反應(yīng)的理論研究[D];山東大學(xué);2015年

7 華杰鋒;吸附相反應(yīng)技術(shù)制備CuO-MgO/SiO_2催化劑及其低溫液相合成氣制甲醇催化性能[D];浙江大學(xué);2015年

8 侯曉雪;MgO和CeO_2對(duì)Ni/olivine催化劑蒸氣轉(zhuǎn)化甲苯的催化性能的影響研究[D];鄭州大學(xué);2015年

9 翟慶輝;雜多酸（鹽）催化劑催化苯直接羥基化[D];聊城大學(xué);2015年

10 蘇行;固體酸催化劑上NH_3選擇性催化還原NO_x的研究[D];北京化工大學(xué);2015年

本文編號(hào)：1069034