本文關(guān)鍵詞：中心金屬離子調(diào)節(jié)晶態(tài)MOFs材料性能的研究

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【摘要】：近年來(lái)晶態(tài)MOFs材料由于其高孔隙率、低密度、大比表面積、孔道規(guī)則、孔徑可調(diào)以及拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)多樣性和可裁剪性等優(yōu)點(diǎn),成為新型多孔材料的研究熱點(diǎn),在鐵電、氣體吸附、發(fā)光、磁性、催化等方面表現(xiàn)出了很好的性能。在科學(xué)家們的不懈努力下,大量具有新穎的分子結(jié)構(gòu)和優(yōu)秀性能的晶態(tài)MOFs材料被報(bào)道出來(lái),同時(shí),功能可控性、定向合成的材料也成為未來(lái)研究的導(dǎo)向。有目的性的設(shè)計(jì)具有特殊功能性,并且性能可調(diào)型金屬有機(jī)配合物對(duì)于現(xiàn)代的配合物研究來(lái)說(shuō)仍具有挑戰(zhàn)性和巨大的研究?jī)r(jià)值。為了深入探索配合物材料的性能,本課題選用1-aminobenzene-3,4,5-tricarboxylic acid(H3L)配體與過(guò)渡金屬鈷、錳、鎳進(jìn)行自組裝得到2個(gè)系列共11個(gè)配合物,這11個(gè)化合物的結(jié)構(gòu)通過(guò)單晶X射線衍射進(jìn)行測(cè)試,對(duì)它們進(jìn)行了元素分析、紅外、固體紫外、熱重等手段表征,并對(duì)它們的性能進(jìn)行了探究和分析。內(nèi)容主要包括以下兩個(gè)部分:1.利用H3L配體與過(guò)渡金屬鈷和錳在水熱條件下合成了一系列異質(zhì)同構(gòu)化合物1-5,它們具有相同的2D結(jié)構(gòu),層與層之間具有很強(qiáng)的氫鍵,此外我們對(duì)這5個(gè)化合物進(jìn)行了光催化性能的研究,發(fā)現(xiàn)化合物5對(duì)可見光照射下有機(jī)染料的降解(結(jié)晶紫、甲基橙、亞甲藍(lán)、羅丹明B、若丹明6G、熒光素)展示卓越的光催化活性,然而1則抑制染料的光降解。當(dāng)配合物中Co2+離子的含量逐漸增加時(shí),1-5的光催化性能從抑制轉(zhuǎn)向促進(jìn)作用。為了研究中心金屬的化學(xué)環(huán)境,我們對(duì)化合物進(jìn)行了磁性研究,來(lái)討論催化劑中單電子耦合狀態(tài)。隨后利用UV/Vis漫反射光譜分析方法,解釋了中心金屬離子調(diào)制光催化性能的內(nèi)部原因。2.利用H3L作為主要配體,4,4’-bpy作為輔助配體,以金屬鈷和鎳作為中心金屬離子合成一系列的同構(gòu)化合物6-11,我們分析了它們的結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)它們具有相同的3D孔道結(jié)構(gòu),隨后對(duì)它們進(jìn)行了磁學(xué)性能的研究,化合物6顯示了反鐵磁性,而化合物11則顯示出了明顯的鐵磁性,化合物7-10中隨著Ni2+離子含量的逐漸增加,化合物的磁性從反鐵磁向鐵磁轉(zhuǎn)變,從而實(shí)現(xiàn)了對(duì)磁學(xué)性能的調(diào)制。此外,我們對(duì)配合物6-11的紫外吸收光譜、光催化以及催化性能也進(jìn)行了研究。
【關(guān)鍵詞】：配合物 磁性 光催化 固體紫外
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O641.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 緒論9-28
• 1.1 引言9-10
• 1.2 功能晶體材料的性能研究10-17
• 1.2.1 光催化性能11-13
• 1.2.2 磁性材料13-14
• 1.2.3 非均相催化劑14-16
• 1.2.4 發(fā)光和熒光傳感器16-17
• 1.3 影響配合物性能的因素17-20
• 1.3.1 配體的選擇17-18
• 1.3.2 金屬離子的種類18-20
• 1.4 中心金屬離子調(diào)控配合物性能20-22
• 1.4.1 中心金屬離子交換20-21
• 1.4.2 雜核化合物的原位合成21-22
• 1.5 本論文的選題意義和主要研究?jī)?nèi)容22-24
• 1.5.1 本課題的選題意義22-23
• 1.5.2 本課題的主要研究?jī)?nèi)容23-24
• 參考文獻(xiàn)24-28
• 第二章 中心金屬離子對(duì)配合物光催化性能的影響28-54
• 2.1 引言28-29
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分29-30
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑、儀器及測(cè)試方法。29
• 2.2.2 配合物 1-5 的合成方法及表征29-30
• 2.3 結(jié)果與討論30-44
• 2.3.1 配合物 1-5 的晶體結(jié)構(gòu)分析30-32
• 2.3.2 配合物 1-5 的XRD與熱重分析32-33
• 2.3.3 配合物 1-5 的水穩(wěn)定性分析33-34
• 2.3.4 配合物 1-5 的光催化性能34-38
• 2.3.5 配合物 1-5 的磁性研究38-41
• 2.3.6 金屬離子影響光催化降解的原因探究41-44
• 2.4 本章小結(jié)44-45
• 參考文獻(xiàn)45-50
• 附表50-54
• 第三章 中心金屬離子調(diào)節(jié)同構(gòu)配合物磁性及其催化性能研究54-84
• 3.1 引言54-55
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分55-56
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑、儀器及測(cè)試方法55
• 3.2.2 配合物 6-11的合成方法及表征55-56
• 3.3 結(jié)果與討論56-73
• 3.3.1 配合物 6-11的晶體結(jié)構(gòu)分析56-58
• 3.3.2 配合物 6-11的XRD與熱重分析58-59
• 3.3.3 配合物 6-11的紫外-可見吸收光譜研究59-61
• 3.3.4 配合物 6-11的耐溶劑性61
• 3.3.5 配合物 6-11的磁性研究61-67
• 3.3.6 磁學(xué)差異性研究67-68
• 3.3.7 配合物 6-11的光催化性能68-70
• 3.3.8 配合物6和 11的催化性能70-73
• 3.4 本章小結(jié)73-74
• 參考文獻(xiàn)74-77
• 附圖表77-84
• 總結(jié)論84-85
• 攻讀碩士期間取得的成果85-86
• 致謝86

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