本文關(guān)鍵詞：磁性印跡材料的制備及在生物大分子分析中的應(yīng)用

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【摘要】：本論文基于新型磁性載體(Fe_3O_4@SiO_2@碳納米管、磁性二氧化硅鍵合碳納米管、β環(huán)糊精／殼聚糖-磁性石墨烯以及離子液體β環(huán)糊精改性多巴胺包覆四氧化三鐵氧化石墨烯)合成具有特異識(shí)別性能的表面分子印跡聚合物,結(jié)合流動(dòng)注射化學(xué)發(fā)光技術(shù)構(gòu)建新型磁性表面分子印跡-化學(xué)發(fā)光生物傳感器,并設(shè)計(jì)簡(jiǎn)單快捷的聯(lián)用方式。該生物傳感器避免傳統(tǒng)樣品復(fù)雜的前處理過(guò)程,實(shí)現(xiàn)對(duì)生物大分子高選擇性、高靈敏度以及操作簡(jiǎn)單可控的在線分析,獲得結(jié)果滿意。第一個(gè)工作將二氧化硅包覆納米四氧化三鐵粒子通過(guò)化學(xué)鍵合到碳納米管表面,并以此為載體制備對(duì)牛血紅蛋白具有高選擇性的表面分子印跡聚合物,基于此構(gòu)建高選擇性和高靈敏度的牛血紅蛋白化學(xué)發(fā)光生物傳感器。通過(guò)紅外光譜分析,x射線衍射,磁滯回線及電鏡等儀器對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行表征,并研究印跡聚合物的吸附量為91 mg/g。吸附等溫線符合蘭格繆爾吸附等溫線。最后將合成的Fe_3O_4@SiO_2@碳納米管-表面分子印跡聚合物與流動(dòng)注射化學(xué)發(fā)光儀聯(lián)用構(gòu)建了新型表面分子印跡-化學(xué)發(fā)光傳感器。該生物傳感器對(duì)牛血紅蛋白的線性范圍是5.0×10~(-10)-7.0×10~(-7) mg/mL,檢出限為1.5×10~(-10) mg/mL(3δ)。同時(shí)對(duì)反應(yīng)機(jī)理做了詳細(xì)的討論。將此傳感器用于樣品中牛血紅蛋白含量的測(cè)定,獲得結(jié)果滿意。第二個(gè)工作是首先采用化學(xué)鍵合的方法合成了一種新型材料磁性二氧化硅鍵合碳納米管,將此材料作為支撐材料合成表面分子印跡聚合物,基于此構(gòu)建高選擇性和高靈敏度的化學(xué)發(fā)光生物傳感器用來(lái)檢測(cè)核糖核酸酶A。四氧化三鐵納米粒子不僅可以用來(lái)分離印跡聚合物,還可以作為基底材料合成表面印跡聚合物。由于大的比表面積和多作用位點(diǎn),碳納米管和二氧化硅主要是作為基底材料合成表面分子印跡聚合物。通過(guò)紅外光譜分析、X射線衍射,電鏡分析等儀器對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行了表征,并研究了印跡聚合物的吸附量為102 mg/g,吸附動(dòng)力學(xué)更符合二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)模型。最后將合成的磁性二氧化硅鍵合碳納米管-表面分子印跡聚合物與流動(dòng)注射化學(xué)發(fā)光儀聯(lián)用,構(gòu)建新型表面分子印跡-化學(xué)發(fā)光傳感器。該傳感器檢測(cè)核糖核酸酶A的線性范圍是1.0×10-9 mg/mL-1.0× 10~(-7)mg/mL,檢出限為3-2×10~(-10)mg/mL(3δ)。并成功應(yīng)用于樣品中核糖核酸酶A的測(cè)定。第三個(gè)工作是首先合成新型復(fù)合材料β環(huán)糊精／殼聚糖／磁性氧化石墨烯,然后以此為基體合成表面分子印跡聚合物,將其與化學(xué)發(fā)光聯(lián)用構(gòu)建了高選擇性的生物傳感器檢測(cè)牛血清白蛋白。在印跡聚合物制備過(guò)程中,β環(huán)糊精,殼聚糖,磁性氧化石墨烯是用來(lái)作為基底材料,四氧化三鐵納米粒子是用來(lái)分離聚合物。通過(guò)紅外光譜分析、X射線衍射,電鏡分析等儀器對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行了表征,并研究了印跡聚合物的性能,其最大吸附量為58 mg/g。吸附等溫線符合蘭格繆爾吸附等溫線,吸附動(dòng)力學(xué)符合二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)模式。由于其高的傳質(zhì)速度,洗脫模板分子速度快,使得該聚合物對(duì)牛血清白蛋白具有極強(qiáng)的識(shí)別和吸附能力。構(gòu)建的生物傳感器對(duì)牛血清白蛋白的線性范圍是5.0×10~(-7)-1.0× 10-4 mg/mL,檢出限為1.1×10~(-7)mg/mL(3δ)。將此傳感器用于樣品中牛血紅蛋白含量的測(cè)定,獲得滿意結(jié)果。第四個(gè)工作是合成了離子液體β環(huán)糊精改性多巴胺包覆四氧化三鐵氧化石墨烯表面分子印跡聚合物,然后將其應(yīng)用于化學(xué)發(fā)光分析方法檢測(cè)溶菌酶。多巴胺包覆的四氧化三鐵可以減少其毒性,增加表面的基團(tuán)。而離子液體的引入則可大大的增加β環(huán)糊精改性多巴胺包覆四氧化三鐵氧化石墨烯表面的反應(yīng)基團(tuán),從根本上解決結(jié)合位點(diǎn)少、吸附能力低、選擇性低的缺點(diǎn)。通過(guò)紅外光譜分析、X射線衍射及電鏡分析等儀器對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行了表征。并研究了印跡聚合物的性能,最大吸附量為101 mg/g,吸附動(dòng)力學(xué)符合二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)模式。最后將合成的離子液體β環(huán)糊精改性多巴胺包覆四氧化三鐵氧化石墨烯表面分子印跡聚合物與流動(dòng)注射化學(xué)發(fā)光儀聯(lián)用構(gòu)建了化學(xué)發(fā)光傳感器。該傳感器對(duì)溶菌酶的線性范圍是1.0×10-9-8.0×10-　mg/mL,檢出限為3.0×10~(-10)mg/mL(3δ)。將此傳感器用于樣品中溶菌酶含量的測(cè)定時(shí),回收率為94%-112%,成功應(yīng)用于尿液中溶菌酶的高效分離檢測(cè)。
【關(guān)鍵詞】：表面分子印跡 化學(xué)發(fā)光 磁性納米粒子 碳納米材料 生物大分子
【學(xué)位授予單位】：濟(jì)南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O631.3
【目錄】：

• 摘要8-10
• ABSTRACT10-13
• 第一章 緒論13-21
• 1.1 磁性表面分子印跡技術(shù)13-15
• 1.1.1 分子印跡技術(shù)及其原理13-14
• 1.1.2 表面分子印跡技術(shù)14-15
• 1.1.3 基于磁性材料的表面分子印跡技術(shù)的發(fā)展15
• 1.2 化學(xué)發(fā)光分析方法的原理15-18
• 1.2.1 化學(xué)發(fā)光法的發(fā)展15-16
• 1.2.2 化學(xué)發(fā)光體系16-18
• 1.3 磁性表面分子印跡技術(shù)與化學(xué)發(fā)光技術(shù)的聯(lián)用18
• 1.4 前景展望18-19
• 1.5 本文研究?jī)?nèi)容19-21
• 第二章 Fe_3O_4@SiO_2@碳納米管表面印跡-化學(xué)發(fā)光生物傳感器測(cè)定牛血紅蛋白21-37
• 2.1 研究目的和意義21
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分21-25
• 2.2.1 主要儀器與試劑21-22
• 2.2.2 牛血紅蛋白Fe_3O_4@SiO_2@MWCNTs表面分子印跡聚合物的制備22-24
• 2.2.3 表面分子印跡聚合物吸附性能研究24
• 2.2.4 牛血紅蛋白Fe_3O_4@SiO_2@MWCNTs表面分子印跡化學(xué)發(fā)光傳感器24-25
• 2.2.5 表面印跡化學(xué)發(fā)光傳感器測(cè)定牛血紅蛋白分子流程步驟25
• 2.3 結(jié)果與討論25-35
• 2.3.1 牛血紅蛋白分子印跡聚合物的表征25-27
• 2.3.2 印跡聚合物的吸附量的探究27-30
• 2.3.3 牛血紅蛋白化學(xué)發(fā)光條件的優(yōu)化30-32
• 2.3.4 牛血紅蛋白表面印跡化學(xué)發(fā)光傳感器分析性能32-33
• 2.3.5 傳感器抗干擾研究33-34
• 2.3.6 實(shí)際樣品檢測(cè)34
• 2.3.7 Fe_3O_4@SiO_2@MWCNTs-SMIP重復(fù)使用性研究34
• 2.3.8 發(fā)光機(jī)理探討34-35
• 2.4 小結(jié)35-37
• 第三章 磁性二氧化硅鍵合碳納米管表面印跡-化學(xué)發(fā)光傳感器測(cè)定核糖核酸酶A37-51
• 3.1 研究目的和意義37
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分37-40
• 3.2.1 主要儀器與試劑37-38
• 3.2.2 RNase A Fe_3O_4/MWCNTs/SiO_2-SMIP的制備38-39
• 3.2.3 表面印跡聚合物吸附性能研究39-40
• 3.2.4 RNase A表面分子印跡發(fā)光傳感器的制備40
• 3.3 結(jié)果與討論40-49
• 3.3.1 RNase A表面分子印跡聚合物的表征40-42
• 3.3.2 表面印跡聚合物的吸附量的探究42-45
• 3.3.3 RNase A化學(xué)發(fā)光條件的優(yōu)化45-47
• 3.3.4 RNase A表面印跡化學(xué)發(fā)光傳感器分析性能47-48
• 3.3.5 RNase A表面印跡化學(xué)發(fā)光傳感器的干擾實(shí)驗(yàn)48
• 3.3.6 實(shí)際樣品檢測(cè)48-49
• 3.3.7 Fe_3O_4/MWCNTs/SiO_2-SMIP重復(fù)使用性研究49
• 3.4 小結(jié)49-51
• 第四章 β環(huán)糊精/殼聚糖磁性石墨烯表面印跡化學(xué)發(fā)光生物傳感器測(cè)定牛血清白蛋白51-65
• 4.1 研究目的和意義51
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分51-55
• 4.2.1 主要儀器與試劑51-52
• 4.2.2 牛血清白蛋白β-CD/Cs-MGO-SMIP的制備52-53
• 4.2.3 β-CD/Cs-MGO-SMIP吸附性能研究53-54
• 4.2.4 β-CD/Cs-MGO-SMIP特異性吸附實(shí)驗(yàn)54
• 4.2.5 牛血清白蛋白β-CD/Cs-MGO-SMIP-化學(xué)發(fā)光傳感器54-55
• 4.3 結(jié)果與討論55-62
• 4.3.1 牛血清白蛋白β-CD/Cs-MGO-SMIP的表征55-56
• 4.3.2 表面印跡聚合物的吸附量的探究56-60
• 4.3.3 β-CD/Cs-MGO-SMIP特異性吸附實(shí)驗(yàn)60
• 4.3.4 牛血清白蛋白化學(xué)發(fā)光條件的優(yōu)化60
• 4.3.5 牛血清白蛋白表面印跡化學(xué)發(fā)光傳感器分析性能60-61
• 4.3.6 傳感器抗干擾研究61-62
• 4.3.7 實(shí)際樣品檢測(cè)62
• 4.4 小結(jié)62-65
• 第五章 離子液體改性磁性β-環(huán)糊精石墨烯表面印跡-化學(xué)發(fā)光傳感器測(cè)定溶菌酶65-79
• 5.1 研究目的和意義65
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分65-70
• 5.2.1 主要儀器與試劑65-66
• 5.2.2 Lys ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP的制備66-68
• 5.2.3 ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP吸附性能研究68
• 5.2.4 ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP的洗脫條件和吸附pH影響68-69
• 5.2.5 ILs-Fe_3O_4@DA/GO-β-CD-SMIP特異性吸附實(shí)驗(yàn)69
• 5.2.6 Lys表面分子印跡發(fā)光傳感器的制備69-70
• 5.3 結(jié)果與討論70-77
• 5.3.1 Lys ILs-Fe_3O_4@DA/GO/-CD-SMIP的表征70-71
• 5.3.2 ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP吸附量的探究71-73
• 5.3.3 ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP的洗脫條件和吸附pH影響73-74
• 5.3.4 ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP特異性吸附實(shí)驗(yàn)74
• 5.3.5 Lys化學(xué)發(fā)光條件的優(yōu)化74-75
• 5.3.6 Lys表面印跡化學(xué)發(fā)光傳感器分析性能75-76
• 5.3.7 Lys表面印跡化學(xué)發(fā)光傳感器的干擾實(shí)驗(yàn)76
• 5.3.8 實(shí)際樣品檢測(cè)76-77
• 5.3.9 ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP重復(fù)使用性研究77
• 5.4 小結(jié)77-79
• 第六章 結(jié)論與展望79-81
• 參考文獻(xiàn)81-89
• 致謝89-91
• 附錄91-92

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1 劉崢;溫玉清;黃美春;;銅離子印跡聚合物的制備及吸附性能[J];桂林工學(xué)院學(xué)報(bào);2007年01期

2 王玲玲;閆永勝;鄧月華;李春香;徐婉珍;;鉛離子印跡聚合物的制備、表征及其在水溶液中的吸附行為研究[J];分析化學(xué);2009年04期

3 賴曉綺;楊遠(yuǎn)奇;薛s，

本文編號(hào)：1038229